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[硕士论文] 梁四幺
测绘工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:大气污染是我国急需解决的环境问题之一,对其分析与预测是“打赢蓝天保卫战”的重要环节,是大气环境治理成效的检验,亦是为了更加精准的对重污染区域、易发生污染时间段进行有效防治。
  本文主要采用逐日空气污染指数(Air Pollution Index,API)数据,以南京市为例,对其API进行分析与预测。在分析上:首先采用小波分析和直观统计的方法对2001~2010年间API进行月变化分析;其次以季节为周期对该市API变化规律进行统计分析;然后采用模糊综合评价的方法对10年间空气质量进行评判并得出API的年际变化规律;并采用Daniel趋势检验法分别对API在月、季、年周期上进行趋势分析。通过分析得出API的变化规律,由其中季节性规律得出API随季节性变化不同,因此,API预测需要分别建立春、夏、秋、冬四季的预测模型。在预测上:以BP神经网络预测模型为基础,渐进式的进行优化,以改进API在骤然升高或降低时段的预测精度。首先用果蝇算法(Fruit Fly Optimization Algorithm,FOA)对BP网络进行优化建立新的模型——FOA-BP模型。其次对该市各季节数据分别小波分解,然后对单支重构后的子序列分别配置合适的预测模型(BP网络和FOA-BP网络),将子序列预测后经权值计算进行重构,则重构后的序列即需要预测的API序列。
  论文研究结论:(1)10年间南京市API在l、3、5、12月份出现峰值的概率较大,API低值主要体现在7、8月份。在每年的冬春季API波动较大,空气质量较差,而夏季空气质量最好。API月均值直观统计分析中,6、7、8月份API月均值呈递减趋势,9、10、11月份月均值又呈现递增趋势,得出API月均值的夏秋季节规律性相对冬春季较强。经Daniel趋势检验分析出,1~11月份API月均值有下降趋势,其中1、3、4、7、8、9月份下降趋势显著,12月份API月均值有上升趋势,但是趋势变化无显著性。(2)各季节API均值整体呈现春季API最高,夏季API最低,而秋冬季介于两者之间。在统计空气质量等级天数中得出,秋季空气无污染的天数大于冬季,而空气污染的天数小于冬季,秋季空气质量又比冬季好。经过空气质量等级天数的Daniel趋势检验,四季空气污染状况均得到一定的改善,春、夏季API趋势下降明显,秋、冬季API虽然下降但显著性不强。(3)经过模糊综合评价后,间接得出10年间南京市API年际变化情况:2002年>(高于)2001年>2004年>2006年>2005年>2007年>2003年>2008年>2010年>2009年。该市空气质量朝着越来越好的趋势发展,并且趋势变化显著。(4)经过四种预测模型分别对南京市春、夏、秋、冬四季进行预测,预测均方误差均是小波FOA-BP网络模型<小波-BP网络模型<FOA网络模型<BP神经网络模型,四季的预测准确率均是小波-FOA-BP网络模型>小波-BP网络模型>FOA网络模型>BP神经网络模型。小波-FOA-BP网络最适合做南京市四季的API预测,预测准确率分别达到:70.96%、93.9%、95.4%、91.8%,并且在API骤然升高或降低时段预测精度也很高。
[硕士论文] 韩璞
测绘工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:生物质燃料燃烧排放的污染气体对区域空气质量产生了重要影响。近年来,由于秸秆焚烧导致的雾霾事件越来越频繁。其所排放的大气污染物不仅会影响本地空气质量,而且经过远距离大气输送以及特定的天气条件下,还会导致周边省市空气质量恶化进而发生雾霾污染事件。
  本文综合利用遥感技术、卫星遥感火点提取方法、历史气象观测资料和NCEP再分析资料以及后向轨迹模式,重点分析了何种气象条件使河南省秸秆焚烧产生的大气污染物远距离输送到达石家庄市时,把该污染物转化为雾霾天气。对2014年10月6日-12日河南省秸秆焚烧产生的污染物导致石家庄市雾霾事件进行详细分析。具体结果表明:
  (1)利用遥感技术提取出的火点并非都是秸秆焚烧火点。本文利用MOD14火点数据产品提取出的河南省地面火点与利用影像提取出的河南省耕地空间分布信息进行叠加,排除了固定热源和误判点,准确地提取出秸秆焚烧火点。
  (2)秸秆焚烧火点产生的大气污染物会导致空气质量的恶化,在特定的气象条件下能够通过远距离扩散,为周边省市提供大气污染源。使用遥感技术即MODIS火点产品数据进行河南省地面火点的提取,再利用遥感影像提取出河南省耕地空间分布信息,使地面火点信息与耕地空间分布信息矢量叠加进一步提取出秸秆焚烧火点,制作成秸秆焚烧火点专题地图。利用提取出的火点数据与污染物传输轨迹进行检验和校正,验证污染污染物的来源,结果表明此次石家庄市的发生雾霾天气的污染物来源之一为河南省的秸秆焚烧所产生的大气污染物。
  (3)河南省秸秆焚烧产生的细微颗粒物在偏南风作用下向京津冀地区输送,到达石家庄时,在特定的气象背景下,即相对湿度较高,平均达到70%以上,静小风以及均场压的分布、较为平稳的高空形势,较低的混合层高度等不利于污染物的及时扩散,是此次石家庄市雾霾污染的主要原因。
[硕士论文] 瞿思佳
地理学;地图学与地理信息系统 重庆交通大学 2018(学位年度)
摘要:以变暖为特征的全球气候变化是人类目前面临的重大环境问题之一,温室气体中的甲烷增温潜势巨大,在应对气候变化中具有重要的作用,特别是废弃物领域的减排技术相对成熟,减排潜力大,因此在废弃物领域开展甲烷减排研究十分有必要,同时也具有重要的科学意义和实用价值。由于废弃物领域的甲烷主要由垃圾处理释放,本文基于构建的GIS-SD模型,对中国垃圾填埋场甲烷排放趋势及减排措施进行研究,首先,分析垃圾产生量的影响因子,并分析其地域性,揭示了甲烷排放的驱动力;其次,基于政府间气候变化专门委员会(Intergovernmental Panel on Climate Change,IPCC)推荐方法,估算不同垃圾处理方式的甲烷排放量,明确甲烷排放量的主要产生源;再其次,通过构建的GIS-SD模型,确定模型中的参数及参数间的关系,并根据不同的减排技术设定单一减排技术情景及综合减排技术情景,模拟全国垃圾填埋处理产生甲烷排放量的发展趋势与省域甲烷排放量的空间分布;最后,从减排途径和减排措施两方面来对填埋处理甲烷排放量减排提供建议。研究结果表明:
  (1)GDP、人口和建成区面积是全国垃圾产生量的主要影响因子,且各影响因子在地理分区和城市规模分区中显示出明显地地域性,而在气候带分区中地域性特点并不明显。在2001-2015年这15年间,市域垃圾产生量各数量级的标准差椭圆都呈现均衡扩张趋势,显示各城市的垃圾产生量都在逐渐增加,且市域填埋场、焚烧场和堆肥厂的标准差椭圆分别显示均衡扩张、集中微扩张与紧缩趋势,显示出填埋场仍是主要垃圾处理方式,焚烧场有普及前景,堆肥前景不明朗。
  (2)在全国尺度上,填埋、焚烧处理产生的甲烷排放量目前呈现持续增长的趋势,且填埋处理甲烷排放仍是目前垃圾处理的主要甲烷来源,堆肥处理产生的甲烷排放量整体呈现减小的趋势。在地理区域尺度上,填埋和焚烧产生甲烷排放的空间分布呈现东部较多,中部次之,西部较少的格局;而堆肥产生的甲烷排放量则在中部地区最大。在省域尺度上,各省通过填埋、焚烧产生的甲烷排放量都在持续增加,而目前越来越多的省不使用堆肥方式处理垃圾,但近几年也有少数省市以堆肥方式处理垃圾为主。
  (3)通过情景分析发现,在不应用任何减排技术的情况下,全国垃圾填埋处理甲烷排放量仍将呈现持续增长趋势,并且在模拟时间内,甲烷的排放量没有出现峰值。在应用单一减排技术和综合减排技术时,分类收集技术情景、回收处理技术情景及垃圾分类回收处理情景的填埋处理甲烷排放量在模拟时间内未出现峰值,而其它各减排情景的填埋处理甲烷排放量均出现峰值,且峰值点主要集中出现在2026-2029年。此外,综合减排技术情景的减排量相比单一减排技术情景而言明显大幅度增加,说明多技术协同减排的效果更好。就省域垃圾填埋处理甲烷排放量而言,应用减排技术后各省的甲烷排放量均有减少,且单一减排技术中的中部氧化技术的减排效果较好,综合减排技术中的前中期加强减排技术和全程强制减排技术的减排效果较好。
  (4)综合减排潜力与减排成本两方面来研究,针对全国甲烷排放量减排而言,两端加强减排技术是最优减排技术。并根据减排途径分析,认为单一的减排技术均有利有弊,只有多种减排技术搭配使用,才能彻底减少填埋处理甲烷排放量,实现尽早达到峰值的目标。
[硕士论文] 庞宏波
土木工程;供热、供燃气、通风与空调工程 重庆交通大学 2018(学位年度)
摘要:地铁颗粒物作为地铁环境中特殊的污染物,浓度水平更高,元素组成更复杂,对人体的毒害性更强,因此研究地铁颗粒物具有重要意义。本文将区间隧道作为主要研究范围,以地铁颗粒物为主要研究对象,针对目前地铁颗粒物研究存在的不足,首先从理论研究的角度出发,基于既有文献和实验结果,分析了地铁颗粒物的尘源,初步确定了地铁颗粒物在列车不同行驶阶段的发尘速率,建立了区间隧道内颗粒物质量浓度平衡方程;其次依据前人对地铁颗粒物的元素分析数据和浓度实测结果,按粒径确定了地铁颗粒物的真密度均值,基于气固两相流理论,详细分析了地铁颗粒物的受力情况;最后采用数值模拟的方法,运用DPM模型得到了列车在不同行驶阶段以不同车速运行时的地铁PM10模拟结果,重点讨论了地铁颗粒物的扩散情况和浓度分布,对比了不同阶段下颗粒在空调机组周围的浓度分布,以及颗粒的运动轨迹。通过本文的研究,主要得到以下结论:
  1、区间隧道环境主要受内部来源即磨损颗粒的影响,其尘源可以分为制动、轮轨和弓网磨损颗粒。列车运行需经历匀速行驶、制动初期和制动后期三个阶段,不同行驶阶段具有不同的内部尘源项组合和发尘量强度。
  2、地铁颗粒物的真密度值随粒径的不同而变化,地铁PM10、PM25和PM1的密度均值分别为4.043g/cm3、3.766g/cm3和2.562g/cm3。颗粒受力情况不能一概而论,对于地铁PM1,主要作用力仅考虑曳力和Brownian力;对于地铁PM25颗粒,主要作用力需要考虑曳力、Brownian力和重力;对于地铁PM10,主要作用力包括重力、曳力、Brownian力和Saffman力均不能忽略。
  3、不同内部尘源磨损颗粒具有不同的扩散形式和浓度值分布。弓网磨损颗粒以带状和椭圆块状的形式在隧道上部空间扩散,其在列车周围以及列车后方隧道内的浓度值分别都随着车速的降低而减小;轮轨和制动磨损颗粒以条状形式在隧道下部空间扩散,其上述区域内的混合浓度值分别都随着车速的降低而增大。
  4、不同行驶阶段下,区间隧道各截面具有不同的颗粒浓度特征。匀速行驶阶段,各截面浓度峰值均较高,颗粒主要悬浮于列车后方的隧道区域中;制动初期阶段,各截面浓度峰值比较接近,颗粒均匀悬浮于列车周围及其后的隧道内;制动后期阶段,各截面浓度峰值较为分散,颗粒主要悬浮和沉积于列车周围。
  5、不同行驶阶段下,列车车载空调机组附近存在不同的浓度分布情况。匀速行驶阶段以及制动后期阶段,列车车载空调机组两侧新风口不存在浓度分布,颗粒对车厢内空气质量几乎无影响;制动初期阶段,机组左则或右侧新风口都出现了贴壁分布的低浓度区域,浓度范围在7.32×10-9kg/m3~2.32×10-8kg/m3之间,颗粒对车厢内空气质量会产生一定影响。
  6、不同内部尘源颗粒具有不同的过滤设备最佳安装位置。针对轮轨磨损颗粒或者制动磨损颗粒,相应的过滤设备则应装置于列车尾部车厢底部或后方;针对弓网磨损颗粒,相应的过滤设备应装置于隧道顶部空间。
[硕士论文] 李妙玲
环境工程 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:随着京津冀地区经济的快速发展和一系列大气污染防控措施的出台,北京大气污染类型由上个世纪80-90年代的煤烟型污染逐渐转变为本世纪初的复合型污染,颗粒物污染十分严重,尤其是以大气细颗粒物(PM2.5)的污染问题日益凸显。PM2.5不仅降低大气能见度,还对生态环境、全球气候、人体健康造成重大冲击,这些影响主要取决于PM2.5的浓度水平和化学组成特征等。因此,对北京地区PM2.5的化学组成特征及来源解析的研究具有重要的现实意义。
  为了解北京代表性地区PM2.5中化学组分特征和来源分布特征,本研究使用中型流量采样器TH150C(中国,天虹公司)于2014至2016年在城区站点(中科院大气物理研究所气象铁塔超级站)、城郊站点(中科院植物研究所香山站)和城市背景站点(中科院大学怀柔校区)同步开展为期两年的PM2.5采样,对样品中化学组分进行化学重构,探讨了PM2.5化学组分(含碳组分、水溶性二次无机离子、矿物尘和痕量元素)的浓度水平、时空分布变化规律以及季节变化特点,并利用受体模型对三个站点PM2.5的来源进行了解析。
  三个站点PM2.5的主要化学组成是SIA(SO42-、NO3-和NH4+)、有机物(OM)和矿物尘(Mineral),这些组分的贡献比例之和在80%左右。OM、EC、SIA和Trace的浓度从高到低都表现为:城区>城郊>城市背景区,而Mineral表现为城郊>城区>城市背景区。OM和EC均在冬季最高,SO42-表现为夏季最高,NO3-在秋季最高,NH4+浓度无明显季节变化,矿物尘表现春冬季高,夏秋季低,Trace在冬季最高。从清洁天到重污染天,Mineral和Trace的贡献比例逐渐降低,Mineral贡献比例下降的最为明显,而SIA贡献比例上升:三个站点从清洁时段的37.4%、32.8%和47.9%分别上升至重污染时段的49.9%、47.7%和53.3%。
  采用受体模型(PMF)解析出城区站点PM2.5主要有7类源,分别为二次无机气溶胶(45.6%)、机动车(22.7%)、区域浮尘(12.5%)、工业(6.0%)、城市扬尘(4.6%)、燃煤(4.2%)、生物质燃烧(3.7%);城郊站点PM2.5解析出6类源,分别是二次无机气溶胶(47.1%)、机动车(22%)、区域浮尘(10.5%)、城市扬尘(9.0%)、工业(6.2%)、生物质燃烧和燃煤(5.3%);城市背景站点PM2.5解析出7类源,分别为二次无机气溶胶(44.5%)、机动车(27.9%)、城市扬尘(8.0%)、生物质燃烧和燃煤(7.3%)、工业(6.8%)、区域浮尘(2.8%)、燃油(2.7%)。城区和城郊霾污染形成的主要贡献源是二次无机气溶胶,城市背景站点为二次无机气溶胶和机动车。总之,二次无机气溶胶是北京地区霾污染形成的首要贡献源,在重污染时段污染物的主要来源是二次生成和机动车排放。
[硕士论文] 刘蕾
管理科学与工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:长江经济带在中国的经济地位日益突出,然而近几年雾霾天气的骤然爆发敲响了经济带急需提高大气环境质量、转变粗放型经济增长模式的警钟。为此,通过研究大气污染排放效率,深度挖掘出大气污染排放效率低下的原因,有利于从源头上改善长江经济带大气环境与经济发展的协调度。本文根据全要素能源环境效率理论,建立长江经济带大气污染排放效率评价指标体系,运用SBM-Undesirable模型从静态角度研究2006-2015年间长江经济带的大气污染排放效率状况;并在此基础上借助泰尔指数、相关指数分解等方法对长江经济带大气污染排放效率的地区差距、节能减排潜力进行分析;其次运用Global Malmquist-Luenberger生产率指数模型从动态角度研究长江经济带大气环境全要素生产率的增长情况,并将其分解为“技术进步”与“技术效率变化”指数,从这两个维度来考察长江经济带大气污染排放效率增长过程中的薄弱环节;最后运用系统广义矩估计考察长江经济带大气污染排放效率的影响因素。本文的主要结论如下:
  (1)2006-2015年,长江经济带的大气污染排放效率均值为0.59,距前沿面仍有40%的改进空间,效率排名情况为:下游>中游>上游。(2)长江经济带的节能减排潜力巨大,尤其是烟粉尘和SO2排放具有较大的减排潜力。(3)近几年,区间差异成为总体差距的主要来源;而上游地区的区内差异是长江经济带整体区内差异的最大来源。(4)长江经济带大气污染排放效率低下主要是由规模效率低下造成的;而纯技术效率逐渐取代规模效率,成为制约综合技术效率改善的最大因素。(5)技术进步在长江经济带大气污染排放效率改善中起主导作用,而技术效率恶化制约大气污染排放效率增长。(6)长江经济带大气污染排放效率具有一定的延迟滞后效应;经济水平、R&D投入强度、能源结构、产业结构、对外开放水平对大气污染排放效率都有不同程度的影响。
[硕士论文] 周成珊
植物保护 黑龙江大学 2018(学位年度)
摘要:本文重点研究大气颗粒物的粒径分布特征和有机氯农药(Organochloride Pesticides,OCPs)的粒径分布特征,在黑龙江大学工作站于2016年12月-2017年5月共采集大气总悬浮颗粒物(Total Suspended Particulate,TSP)和分粒径级样品325个,基于黑龙江大学站采集的样品研究哈尔滨地区大气颗粒物OCPs随时间、天气等状况的变化在颗粒物粒径中的分布情况,并对其富集规律以及可能性来源进行了分析。得出的结论如下:①通过对研究区大气颗粒物的粒径分级的分析,可知颗粒物总质量浓度受天气的影响较小,但天气对颗粒物粒径的分布的影响却较大,且颗粒物与空气质量指数(Air Quality Index,AQI)具有一定相关性。②通过对采集样品的检测分析可知研究区大气颗粒物中主要OCPs污染物为硫丹,HCHs和DDTs。③通过对大气TSP样品的检验分析可知TSP中总OCPs的质量浓度范围为82.39-15266.47pg/m3,在不同天气里各污染物的分布情况为雨天<晴天<多云-晴<多云随着温度的增高在多云天气中各污染物浓度会达到峰值且雨水的冲刷有利于减少大气颗粒物中HCHs、DDTs和硫丹的污染含量。④在分粒径样品中HCHs、DDTs和硫丹都更趋向于在细颗粒物中产生富集。⑤通过与国内外城市大气OCPs污染浓度的分析比较,可知研究区大气中HCHs污染相对较轻,DDTs的污染含量在我国处于较低水平,硫丹的污染较其他几个城市浓度偏高处于较高水平。⑥通过对研究区大气颗粒物中主要OCPs进行源解析可知研究区没有HCHs的输入,空气中存在的HCHs应该来源于本地各环境介质以及土壤和水体中的挥发,且大多数HCHs经过长期降解已经以β-HCHs的形式稳定下来;指示工业DDTs的使用是研究区大气中有机氯农药的主要来源;研究区无新的硫丹来源,且空气中残留的硫丹来源于历史的残留,以及土壤表面残留硫丹的挥发。
[硕士论文] 刘准
公共卫生与预防医学 武汉科技大学 2018(学位年度)
摘要:目的:本研究探讨了武汉市大气污染水平对医院儿童门诊呼吸道疾病发病情况的影响。
  方法:收集2015年1月1日至2016年12月31日期间湖北省妇幼保健院儿童呼吸系统疾病每日门诊病例资料,及同时间段武汉市大气污染物资料和气象资料。采用Spearman相关性分析大气污染物与平均相对湿度和平均温度的相关性;采用广义相加模型控制星期几效应、气象因素和法定节假日等因素影响,建立大气污染物与儿童上、下呼吸系统疾病和儿童呼吸系统疾病总门诊量的模型。
  结果:臭氧(O3)浓度与平均温度、一氧化碳(CO)与平均相对湿度呈正相关,其他均成负相关。在累积滞后效应中大气污染物浓度每上升一个IQR呼吸系统疾病就诊总量上升分别为:细颗粒物(PM25)(lag0∶4)1.78%(95%CI∶0.12%~3.46%)、可吸入颗粒物(PM10)(lag0∶5)3.48%(95%CI∶0.49%~6.56%)、二氧化氮(NO2)(lag0∶5)6.59%(95%CI.3.75%~9.52%)、CO(lag0∶5)3.27%(95%CI∶0.02%~6.63%)、二氧化硫(SO2)(lag0∶5)3.66%(95%CI∶0.62%~6.80%)、O3(lag0∶4)2.65%(95%CI∶0.03%~5.29%),6种大气污染物都是在累积滞后4~5日时就诊总量风险ER达到最高。下呼吸道疾病就诊量与O3无显著关联(P>0.05)。
  结论:城市大气污染物浓度的升高致使了儿童呼吸系统疾病就诊量的升高,空气污染状况亟待改善,相关部门需加强监测和预防措施,以降低儿童呼吸系统疾病患病率。
[硕士论文] 何涛
环境工程 合肥工业大学 2018(学位年度)
摘要:本文在科学构建的大气总量减排绩效评估体系的基础上,实证评估了安徽省各市2011-2015年大气污染物总量减排绩效。主要研究内容如下:
  (1)在总结国内外关于环境绩效评估相关研究的基础上,选择PSR框架构建环境绩效评估体系,同时结合符合安徽省实际情况的指标筛选原则,构建安徽省大气污染物总量减排绩效评估体系。评估指标体系包括资源消耗、污染排放、大气环境质量、生态保护、环保基础设施5个二级指标及12个三级指标。
  (2)对比主观赋权法与客观赋权法,确定适合安徽省不同市的权重确定方法-熵权法,利用熵权法求出各市各指标权重,并分析各指标在指标体系中权重占比及对绩效结果的影响。结果表明二级指标中,资源消耗、生态保护、环保基础设施三项的权重较为平均都在17%左右,污染排放与大气环境质量权重占比相对较大,分别达到25%和24%左右;三级指标中,各指标权重大部分集中在8%-9%之间,权重较为平均,其中烟尘去除率的权重最为突出最高值达到9.5%,均值达到8.8%。
  (3)结合目标-历史法对原始数据进行标准化,减少初始本底值对最终绩效的影响,使最终评估结果更科学有效。
  (4)选择灰色理论预测法预测2016-2020年安徽省各市大气污染物总量减排绩效得出结论。结果表明,安徽省各市大气环境绩效呈波动不稳定趋势,多数城市绩效指数超过40处于较好状态,安庆、六安、淮南超过60达到良好状态,亳州、蚌埠、马鞍山、阜阳处于较差状态,其中阜阳绩效指数最低;预测指数趋势可分为三种类型,上升趋势、平稳趋势及下降趋势,其中属于上升趋势的有:合肥、宿州、蚌埠、淮南、六安、宣城、安庆,属于平稳趋势的有:淮北、滁州、铜陵、池州及黄山,属于下降趋势的有:亳州、阜阳、马鞍山、芜湖。
[硕士论文] 徐秋萍
环境工程 合肥工业大学 2018(学位年度)
摘要:随着社会经济的快速发展,以及城市化和工业化不断加快,环境污染问题日益突出,大气污染问题也越来越受到人们的关注。近几年来,雾霾天气明显增加更说明了大气污染的严重性。巢湖,作为中国五大淡水湖之一,其周围的环境问题也一直受到广泛关注。
  本研究通过传统的PUF-GFF采样体系和八级非生物撞击采样器采集了环巢湖地区春夏秋冬四个季节的大气样品,包括气态和颗粒态,并采集了巢湖四个河口处的水体,分析了环巢湖大气中多环芳烃的整体水平、季节性变化特征、粒径分布、气固分配特征等,并对环巢湖地区大气中的多环芳烃进行呼吸暴露健康风险评估,计算了环巢湖地区夏天大气和水体中多环芳烃的水气交换通量。主要结果与结论如下:
  (1)环巢湖地区大气中气相中总多环芳烃的浓度为2.10~39.08ng/m3,年平均浓度是19.04±12.57ng/m3,颗粒态中总多环芳烃的浓度为1.22~29.68ng/m3,年平均浓度是7.99±7.81ng/m3。冬天多环芳烃浓度最高,夏天浓度最低,存在明显的季节性变化,空间差异性不明显。多环芳烃的浓度随着温度的降低而升高,这表明该地区多环芳烃的浓度主要受季节性影响较大。
  (2)环巢湖地区大气中多环芳烃在各采样点均主要赋存在细颗粒物中,均在60%以上。在一年四季中,多环芳烃在细颗粒物中赋存所占的比例最大的时候出现在冬季,约占74%。各个季节的多环芳烃的几何平均粒径与化合物的饱和蒸气压的对数均具有显著相关性,相关系数范围为0.60~0.88。
  (3)环巢湖地区春夏秋冬大气中多环芳烃的logKp与logPLo具有很好的相关性,斜率(mr)分别为-0.306、-0.190、-0.261、-0.221。环巢湖地区一年四季大气中的多环芳烃的气固分配并未达到平衡,且吸收机制是该地区空气中多环芳烃在颗粒物上附着的主要原因。
  (4)环巢湖地区大气中的多环芳烃的主要来源是燃烧源,包括生物质与煤的燃烧和石油类的燃烧,直接来自于石油的污染很少。
  (5)气相和粗、细颗粒物中多环芳烃对该地区人们所造成的暴露风险区别很大,粗颗粒物中多环芳烃对人体造成的影响最小,其次是气相中的多环芳烃,细颗粒物中多环芳烃对人体造成的影响最大,环巢湖地区大气中气相和颗粒相中的多环芳烃对该地区人们所产生的呼吸暴露风险可以接受,与日常活动中造成的风险水平相近似。
  (6)对环巢湖地区夏天大气和水进行多环芳烃监测,根据水和大气中多环芳烃的浓度,运用双膜理论计算水-气界面多环芳烃的水气交换通量。巢湖地区夏天多环芳烃的水气交换总体是从水向大气侧传输的,低分子量的多环芳烃均是水-气交换,交换通量很大;部分高分子量多环芳烃是气-水交换,且交换通量很小,几乎达到水气平衡。这是由于采样期间温度较高,利于半挥发性的多环芳烃从水中向大气扩散,并且水体中的多环芳烃浓度远大于大气中的浓度,极大的浓度差影响了多环芳烃的交换通量大小和方向。
[硕士论文] 詹绍义
机械电子工程 合肥工业大学 2018(学位年度)
摘要:热喷涂技术,是目前表面工程重要应用技术之一,被广泛应用于航空航天、冶金、国防、石油化工、机械制造等领域。但热喷涂工艺过程中不可避免地会产生大量的粉尘,尤其是微纳米粉尘,不仅严重危害作业人员的健康,还会引起生态环境问题。因此,研究热喷涂车间微纳米粉尘的扩散过程,分析环境因素对车间粉尘浓度分布的影响规律,对实现微纳米粉尘控制,减少其危害具有重要意义。
  本文首先分析了热喷涂工艺过程中微纳米粉尘的产生机理。为获取车间内微纳米粉尘的运动规律,基于相似原理,以实际热喷涂车间为原型,结合气固两相流理论,自主设计并搭建了热喷涂车间相似模型,对不同通风方式和通风流量下热喷涂微纳米粉尘颗粒的扩散过程进行实验研究。结果表明:机械通风对于降低热喷涂车间微纳米粉尘浓度具有明显效果;单位时间通风流量越大,车间呼吸层微纳米粉尘颗粒浓度越低,清除时间越短;通风流量相同条件下,采用车间底部和侧面组合通风方式较单一侧面强力通风,更有利于实现微纳米粉尘的排除和沉降。
  其次,基于热喷涂微纳米粉尘的特性,分析了粉尘颗粒所受作用力并建立了粉尘颗粒的运动方程。然后建立实际热喷涂车间的几何模型,基于计算流体力学和气固两相流理论基础,采用流体仿真软件Fluent对车间流场、温度场以及微纳米粉尘的扩散过程进行数值模拟。结果表明:企业通风参数条件下,车间流场分布不均匀,受右侧抽风的影响,高风速区域向右侧偏移;车间温度场自热源沿径向快速递减,呼吸层高温区域较小;车间呼吸层微纳米粉尘浓度近似呈两端对称分布,高浓度区域主要集中在尘源附近,且大致沿径向逐渐减小,受右侧抽风气流的诱导作用,右侧微纳米粉尘浓度明显高于左侧。通过将模拟结果与实验数据对分析,两者基本吻合。
  最后,概述了粉尘后处理方法,总结出含尘气流净化处理装置选择的一般方法和步骤,并结合企业案例分析如何结合实际情况设计选择出适合的除尘器。
[硕士论文] 汤海燕
环境工程 合肥工业大学 2018(学位年度)
摘要:环境大气中的PM2.5和二噁英的污染是目前空气污染中较为突出的问题,PM2.5因其能降低大气能见度,危害人体健康而受到了越来越多人们的关注,而二噁英的危害更是不容小觑,其含有的极强毒性,并易在生物体内累积等特点会对暴露在其中的人群构成潜在的危害。国际上(包括中国)对一些典型区域的PM2.5和二噁英的污染浓度和污染特征以及对人体的危害越来越重视,其中中国南方城市因其人口众多,社会经济、工业等的快速发展等特点而成为了本研究的主要关注对象。
  本文探讨2014-2016年中国南方23个城市空气中PM2.5,PM2.5/PM10,二噁英的毒性当量浓度、气相-颗粒相分布和干湿沉降情况以及暴露在环境大气二噁英下的人群的健康风险概况。通过对模型的多次模拟以及对数据的认真收集与整合,得到的研究结果如下:
  (1)纬度高的中国南方城市大气中PM2.5的平均浓度比纬度低的城市高。2014-2016年间,三年PM2.5平均浓度最低值的城市分别是三亚(16.4μg m-3)和海口(21.7μgm-3);而PM2.5平均浓度最高值的城市分别是武汉(68.8μg m-3)和泸州(63.1μg m-3)。将2016年与2015年比较发现,大多数城市PM2.5浓度都有所降低,但是成都、泸州、南昌、曲靖和泉州这五个城市的PM2.5浓度不降反升,表明这五个城市的空气质量依然未得到良好的控制。这23个城市2014、2015和2016年的RM平均值分别为5.2、4.5和4.1,表明了中国南方城市的PM2.5浓度高于WHO规定的空气标准值10μg m-3的4-6倍,但可喜的是,每年的数值却在逐年缓慢降低中。通常,一个城市PM2.5浓度较高,其PM2.5/PM10比值也会较高。
  (2)这23个城市中,二噁英三年的平均毒性当量浓度六个最高值分别出现在成都、武汉、南京、合肥、泸州和杭州,对应值为0.0665、0.0633、0.0625、0.0600、0.0528和0.0526pg-WHO2005-TEQ m-3。在2014年,冬季温度最低的六个城市(合肥、南京、武汉、贵阳、上海和成都)),其春、夏、秋、冬四季二噁英在颗粒相中的比例分别为76%、53%、71%和93%,平均温度为5.4℃,而这六个城市(海口、福州、广州、南宁、南昌和长沙)夏季温度最高(平均16.5℃),其春、夏、秋、冬四季二噁英在颗粒相中的比例分别为61%、42%、57%和81%。在2014年,PM2.5浓度最低的六个城市(三亚、福州、贵阳、广州、南宁和南昌)PM2.5中所含二噁英毒性当量的含量在0.3961-0.5750ng-WHO2005-TEQ g-1之间,而PM2.5浓度最高的六个城市(武汉、合肥、长沙、南京、成都和上海)分别为0.3980-0.6751ng-WHO2005-TEQ g-1之间。并且合肥市的干湿沉降通量高于上海市。合肥市每月的二噁英干沉降通量在167-935pg WHO2005-TEQ m-2month-1之间,;每月二噁英的湿沉降通量范围为3.44-224pg tota1-PCDD/Fs-WHO2005-TEQ m-2month-1。而上海市的二噁英每月的干沉降通量约为合肥市的一半,其范围在78.4-626pgWHO2005-TEQ m-2month-1之间;二噁英每月的湿沉降通量范围为13.0-153pgWHO2005-TEQ m-2month-1。
  (3)中国南方中部城市的二噁英呼吸暴露值及健康风险值高于南部地区。2014-2016年间,二噁英呼吸暴露值在逐年降低,最低均出现在三亚和海口,最高分别出现在南京、武汉和成都。并且这三年的成人呼吸暴露值在0.0025-0.0117pgTEQ/(kg·d)之间,其中非致癌与致癌的指数分别是0.0007-0.0033和4.24*10-7-1.97*10-6,儿童相应值分别为0.0057-0.0267pg TEQ/(kg·d),0.0015-0.0072和9.25*10-7-4.30*10-6。但这23个城市的人群呼吸暴露值和健康风险值均低于标准值,因此风险都处于可接受的范围。
  本研究结果为中国南方城市大气中PM2.5和二噁英的变化趋势提供了宝贵的信息,为未来制定空气污染控制策略提供了有用的信息。
[硕士论文] 邢进
环境工程 合肥工业大学 2018(学位年度)
摘要:二噁英是环境中普遍存在的持久性有机污染物(POPs),它们难以降解,长期存在,在生物体内容易蓄积,呈现出高致毒性。PM2.5是指空气动力学直径小于或等于2.5μm的颗粒物,由于其粒径小,比表面积大,来源广泛,严重影响着自然环境和人类健康。此外,由于其独特的性质,PM2.5也成为二噁英类持久性有机污染物的良好载体。
  本研究以中国21个北方城市为对象,分析了2015-2017三年间这些城市大气中PM2.5和模拟二噁英及其毒性当量的污染水平,并选择北京,石家庄,哈尔滨三个城市,对它们大气环境中二噁英的气-粒分配行为和干湿沉降过程进行了模拟,从而对中国北方的大气污染情况进行粗略的分析与评价。
  结果表明,21个北方城市大气中PM2.5的质量浓度呈现出夏秋季节低,春冬季节高的变化规律,PM2.5重污染区域集中在京津冀地区。整体上,大部分城市的PM2.5浓度依然超过中国和WHO规定的相关标准,但是三年来PM2.5的污染程度呈现出逐步减轻的趋势。相关性分析显示,研究中21个北方城市PM2.5和PM10的质量浓度具有显著相关性,说明二者具有相似的来源。
  模拟二噁英及其毒性当量的分布特征也呈现出明显的季节规律,春冬季节的污染水平高于夏秋季节。空间上,二噁英污染较为严重的区域与PM2.5相似,在京津冀地区。时间上,2015~2017三年间二噁英及其毒性当量呈现出逐年降低的趋势。但是,估算所得的二噁英及毒性当量的浓度水平仍高于相关研究中世界上部分地区的污染水平。
  二噁英在颗粒相中的分布比例呈现出先降低,后升高的趋势,一个可能的解释是二噁英类半挥发性有机污染物的气-粒分配行为受到环境温度的影响,在颗粒相中的分布比例随着温度的升高而降低。此外,二噁英在颗粒相中的分布比例随着化合物氯代原子数目的增加而增加。
  对北京,石家庄和哈尔滨三个城市大气中二噁英及其毒性当量的干湿沉降过程进行模拟,结果表明,二噁英及其毒性当量的干沉降通量在秋冬季节较高,春夏季节较低。对于湿沉降通量,受当地降雨量的影响,呈现出夏秋季节高于春冬季节的规律。
  对干-湿沉降的总过程进行评估可知,干沉降是北京,石家庄,哈尔滨大气中二噁英类污染物及其毒性当量的主要去除机制。想要控制大气中二噁英及其毒性当量的污染水平,控制大气颗粒物的排放是行之有效的方法之一。
[硕士论文] 肖俊
环境工程 合肥工业大学 2018(学位年度)
摘要:本文以水热法制备了天然锰矿(Natural manganese ore,NMO)负载Bi2WO6、BiVO4复合催化剂(Bi2WO6/NMO、BiVO4/NMO),并利用自制介质阻挡放电诱发185nm紫外光(Combination of dielectric barrier discharge plasma with185nm UV light photolysis,CDBDP)结合NMO及其复合催化剂对CS2进行了等离子体催化降解研究。利用X射线衍射仪(XRD)、比表面积分析仪(BET)、X射线光电子能谱仪(XPS)及扫描电子显微镜(SEM)等表征手段探究NMO、Bi2WO6/NMO及BiVO4/NMO复合催化剂的矿物组成及其形貌形态特征。研究了CS2气体初始浓度、气体停留时间、电源输入功率及大气相对湿度对低温等离子体催化氧化CS2的影响,并根据产物分析对其反应途径进行了讨论。
  采用介质阻挡放电诱发185nm紫外光联合安徽省青阳县锰矿(CDBDP/NMO)降解CS2气体,结果表明,各体系中CS2去除率均随初始浓度的增高而降低,随停留时间的增长而增高,随输入功率的增高而增高,随相对湿度的增加先增后减,在相对湿度为60%时去除率最高。在CS2初始浓度为150mg/m3,气体停留时间为0.5s,相对湿度为60%,输入功率为80W时,相较于单纯DBD,紫外光及NMO的加入使CS2矿化率提高了16.3%,SO2及NO2产量分别降低21.3%和42.8%,臭氧浓度从128mg/m3降至60mg/m3。CS2经降解后会产生SO2、COS等较易处理的二次污染物。
  将Bi2WO6/NMO复合催化剂与介质阻挡放电诱发185nm紫外光技术联合处理CS2气体。结果表明,当Bi2WO6与NMO质量比为0.2∶1、前驱体溶液液pH为3,煅烧温度为400℃时制备的Bi2WO6/NMO催化剂处理CS2效果最佳。Bi2WO6与NMO之间的相互作用改变了催化剂的形貌和物种分布,增强了其催化活性。各催化剂对CS2的降解率顺序为:Bi2WO6/NMO>NMO>Bi2WO6>无催化剂,与催化剂对臭氧的降解活性高低顺序一致。在电源输入功率为80W、CS2初始浓度150mg/m3、气体流0.9m3/h时,相较于单纯CDBDP,最佳条件下制备的复合催化剂与CDBDP联用使CS2去除率提高了27.2%,CS2矿化率提高了25%,臭氧浓度降低了55.5%。
  将BiVO4/NMO复合催化剂与介质阻挡放电诱发185nm紫外光技术联合处理CS2气体。结果表明,当BiVO4与NMO质量比为0.2∶1、前驱体溶液液pH为7,煅烧温度为500℃时制备的BiVO4/NMO催化剂处理CS2效果最佳。各催化剂对CS2的降解率顺序为:BiVO4/NMO>NMO>BiVO4>无催化剂。在电源输入功率为80W、CS2初始浓度150mg/m3、气体流量0.9m3/h时,相较于单纯CDBDP,最佳条件下制备的复合催化剂与CDBDP联用使CS2去除率提高了28%,CS2选择性提高了28.1%,臭氧浓度降低了61.1%。
[博士论文] 隋潇
环境科学 山东大学 2017(学位年度)
摘要:近年来,大规模雾霾事件在中国北方地区频繁发生,使得大气环境问题受到社会各界的广泛关注。大气气溶胶作为大气环境中重要的污染成分之一,由于其对人体健康、大气辐射强度及气候变化的重要影响,成为国内外研究的热点。特别是新粒子的生成(New Partical Formation,NPF)和液相二次有机气溶胶(aqSOA)对SOA的生成研究受到关注。
  本论文通过现场观测的方法对山东地区背景站(黄河三角洲地区)大气气溶胶的组成及典型污染城市地区(济南)的新粒子生成进行了研究。观测结果显示,冬季碳气溶胶污染严重且SOC的生成对灰霾的发生有重要贡献,OCEC的长距离传输与背景站点的灰霾发生也有密切关系。与国外观测数据相比,济南城区的新粒子生成和增长数据均较高,表明新粒子生成过程在污染城区也十分活跃。通过新粒子生成(特别是对3nm颗粒物以下颗粒物的粒径分布)的观测表明污染较重的城市地区也存在着明显的新粒子生成现象,而之前的研究认为新粒子生成事件主要发生在清洁地区,且有相当部分新粒子生成事件发生在太阳辐射强度不是最强的上午时段,说明在污染城区的新粒子生成过程与清洁地区有所区别,其中高浓度的SO2和VOC的氧化过程对新粒子生成与增长贡献较大。此外,在污染城市地区,新粒子生成过程与灰霾的发生之间存在密切关系。
  在对大气中SOA对灰霾的贡献以及其生成、转化规律有初步的认识后,为进一步探究SOA的生成机制,在美国西北太平洋国家实验室(PNNL)进行了aqSOA生成的实验室模拟研究。实验采用液体真空界面分析系统(System for Analysis at the Liquid Vacuum Interface,SALVI)结合二次粒子飞行时间质谱仪(Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry,ToF-SIMS)首次实现了对乙二醛-过氧化氢体系在液相界面产物的直接检测并利用SIMS的2D、3D成像技术观测到了液相表面产物的分布情况。通过实验数据进行了乙二醛氧化反应对aqSOA的生成和贡献机理在分子水平上的分析。在实验室模拟研究中还进行了乙二醛-过氧化氢界面反应的干样和液体样品产物的对比,并对样品制备、质谱峰鉴别等实验质量控制因素进行了探讨。结果显示,在光反应和暗反应条件下,乙二醛-过氧化氢的液相界面氧化反应对SOA的生成均有着重要的贡献,水分子簇团的生成和变化说明乙二醛在颗粒物液相界面的氧化反应会改变界面的亲/疏水性,进而影响SOA的性质和转化过程。干样和湿样的分析结果表明,乙二醛-过氧化氢的反应产物受到样品制备过程的影响,进行干样分析有助于提高液相界面分析的精确性和探究大气中不同条件下SOA的生成途径。实验表明,通过SALVI和SIMS联用来检测液相表面反应具有技术上的可行性,相关应用和研究的开展有望填补与液相界面反应相关的大气化学研究方面的某些空白。
  主要结论如下:
  1、黄河三角洲碳气溶胶观测:
  (1)利用热/光学反射(Thermal/Optical Reflectance,TOR)OC/EC分析仪,在黄河三角洲四个季节(2011年,冬季1.14-2.14,春季4.1-5.3,夏季7.4-7.29,秋季10.11-11.7)对PM2.5中的碳气溶胶浓度及组成进行了分析。结果显示,OC和EC在观测期间的平均浓度分别为7.61μg/m3和2.98μg/m3,这一浓度低于国内人口密集区的浓度,但比国外清洁地区和国内偏远山区的浓度要高。OC的季节浓度变化分别是:冬季>秋季>春季>夏季,EC的季节浓度变化分别为:秋季>冬季>夏季>春季,SOC的季节浓度变化为冬季>春季>秋季>夏季。年均浓度显示SOC贡献了OC总质量浓度的48%(3.64/7.61μg/m3)。
  (2)OC、EC和SOC在冬季对于灰霾的贡献最大且在所有观测季节中,OC、EC均呈现强线性相关关系(R2=0.83-0.97),表明OC、EC有着相似的排放源和传输过程,此外,OC/EC的值在采暖季(冬季和春季)的比值明显高于非采暖季(夏季和秋季)。说明在冬春季,OCEC主要来源于附近村庄或传输的生物质燃烧过程。后推气流轨迹分析表明黄河三角洲地区大气环境受区域性灰霾的影响较大,在灰霾过程中(夏季除外),经过环渤海地区传输到当地的气流的碳气溶胶浓度最高。从整个采样期间来看,通过重污染地区(如河北、北京等地)的气流OC和EC的平均浓度最高。说明黄河三角洲背景站点的OCEC浓度受到环渤海地区传输的影响。
  2、济南市区新粒子生成观测:
  (1)利用中性簇团/离子粒径谱仪(Neutral cluster and Air Ion Spectrometer,NAIS)和宽范围粒径颗粒粒径谱仪(Wide-range Particle Spectrometer,WPS)在北方典型重污染城市济南(观测时间2013年10.6-12.10)对颗粒物的粒径分布进行了观测。在62天的观测周期中,共有10次典型的新粒子生成现象被观测到,其中半数的新粒子生成事件发生在上午9时左右。其它事件主要发生在太阳辐射较强的中午时间段。新粒子生成和增长速率分别介于7.06-636.9s-1cm-3和0.94-5.8nm/h-1之间,与其它地区相比,生成速率明显高于城市地区,增长速率和城市地区相近,但生成和增长速率均显著高于清洁地区。
  (2)污染城区的新粒子生成特征与清洁地区有所不同。在上午时段,由于城区的机动车数量较多,在交通高峰期有大量的VOC排放,且硫酸浓度也较高,在这两种“促生长分子”的作用下,在上午太阳辐射强度较弱的情况下即可引发新粒子生成事件,此外,在新粒子生成事件之后PM1的浓度有大幅度升高,这表明在新粒子生成事件中大粒径颗粒物的增长可能和灰霾事件密切相关。
  (3)相关计算显示,硫酸对新粒子生成的贡献在大部分事件中只占到生成速率的10%左右。结合之前的实验室模拟研究表明,在城市地区,VOC对于新粒子生成有着不可忽视的贡献。VOC在颗粒物表面的氧化反应可以帮助临界核模态颗粒物突破1.5和3nm两道“势垒”而引发后续的新粒子生成现象,这与NAIS观测到在非新粒子生成时间段大多数细颗粒物粒径分布在1.5-3nm左右的结果一致,如颗粒物不能突破3nm左右的“势垒”则无法观测到新粒子生成现象。
  3、乙二醛在液相界面化学转化实验室模拟:
  (1)采用SALVI以乙二醛(CHOCHO)和过氧化氢(H2O2)混合溶液为反应物,结合ToF-SIMS模拟在大气气溶胶表面水层和液滴的气-液界面有机物的氧化反应,首次实现了对液相表面反应产物的的直接检测。并利用质谱图谱、主成分因子分析法(Principal Component Analysis,PCA)、2D、3D产物分布图分析对比在分子水平上检测其反应产物,探究在不同条件(紫外光照和避光)和不同反应时间下(光反应15min、30min、1hr.、2hr.、4hr.,暗反应1hr.、2hr.、5hr.)的反应产物、反应途径以及对SOA生成的贡献。
  (2)ToF-SIMS亚微米分辨率下的结果表明,在液相界面反应中,乙二醛和过氧化氢反应的主要产物包括水合产物(如水合乙醛酸、二聚物、三聚物等)、氧化产物(如甲酸、乙酸、酒石酸等)、低聚物、离子簇团等。这些产物的发现为液相表面反应的新途径提供了实验依据。不同时间和不同反应条件下的产物有明显差异,表明乙二醛-过氧化氢在液相界面的氧化反应产物受到时间及反应条件的影响。除观测到了之前研究所提到的反应产物外,亦有部分新的低聚物和离子簇团在液相界面被观测到。此外,本研究首次观测到了液相界面水分子簇团(H2O)n在紫外光照下和暗反应下的变化。在光反应条件下,水分子倾向于形成较大的簇团,表明液相界面倾向于疏水;而在暗反应条件下,水分子会在液相界面形成较小的簇团,说明经由乙二醛氧化过程后的液相界面的亲水性较强。结果表明,乙二醛的氧化反应可以改变水的微环境和液相表面的亲水-疏水性,进而影响颗粒物的附着反应和云凝结核的成核反应。反应产物的3D分布图显示光反应和暗反应的产物空间分布和浓度有很大的差异,显示反应条件对于反应物的生成、空间分布及水的微环境都有着重要的影响。此外,SIMS的3D成像技术为模拟液相界面反应的研究提供了的产物空间分布数据,有助于提高大气化学反应模拟研究的精确度。
  (3)干样和湿样的结果对比证实产物受到样品制备过程的影响,其中在干样中,乙二醛与过氧化氢的反应产物主要包括羧酸,脱水聚合物;在湿样中,反应产物主要包括羧酸(与干样不同)、水合产物、离子簇和水合聚合物等。尽管干样的质量分辨率较高并在峰鉴别上有更高的准确率,亦可以部分反应出在液相蒸发的过程中乙二醛-过氧化氢的反应产物。但由于湿样可以更好地模拟气-液界面反应的真正状态,所以仍有必要使用液态样品来对液相表面大气化学反应进行模拟研究。
[硕士论文] 张鹏彦
电子与通信工程 山东大学 2017(学位年度)
摘要:作为重要的温室气体,CH4不仅分布在近地表的大气层中也分布在低温、低气压的平流层中。极端环境条件将对CH4的光谱特征及定量分析产生一定影响。
  可调谐半导体激光吸收光谱(TDLAS,Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy)具有探测灵敏度高、选择性好、分析速度快等优点是动态获取极端气温和气压条件下CH4含量与分布特征的有效手段。
  本研究首先搭建了平流层大气环境模拟系统并耦合了TDLAS检测系统,实现了模拟系统的气氛、气温、气压的有效控制与TDLAS信号在线检测。基于此系统,本文研究了CH4的TDLAS透过率与二次谐波信号的特征;低温、低气压对CH4透过率光谱信号与二次谐波信号的影响;在低气压条件下建立了CH4的定量分析模型并给出了平流层CH4现场分析的+技术方案。研究表明:在实验可控的气温(23℃~-80℃)和气压(1000Pa~400Pa)范围内,压强变动不影响CH4的TDLAS二次谐波信号的线型,但随着气压的减小二次谐波的强度因CH4分子数密度的减少而减小。低温条件下(-80℃)TDLAS的二次谐波半峰宽更窄,其分辨能力更强;TDLAS的探测灵敏度能满足平流层中痕量CH4的检测需要,预测模型线性度较高。本研究为在平流层极端条件下开展CH4浓度检测、CH4演化及其动力学特征的相关研究进行了有益探索,具有一定的科学意义。
[博士论文] 许彩红
环境科学 山东大学 2017(学位年度)
摘要:生物气溶胶是大气气溶胶的重要成分之一,与人体健康、空气质量、全球气候变化、以及大气物理化学过程等密切相关。本研究通过在山东省济南市和泰山地区开展气溶胶加强观测,运用环境污染物在线监测、Illumina Miseq高通量测序、实时定量PCR等技术手段和HYSPLIT后向轨迹、序列同源性分析、PICRUSt基因预测等分析方法对山东省典型地区生物气溶胶的浓度水平、分类组成、来源、功能、以及长距离传输的影响等进行深入研究,得到如下结果:
  (1)济南市冬季空气污染较严重,2014年1月至3月观测期间中有74.5%是灰霾天,其中PM2.5日均浓度最高值达432.5μg m-3,远远超出国家二级标准限制(75μg m-3)。亚微米颗粒物PM0.18-1中细菌浓度均值为21509cells m-3,范围为17624~25573cells m-3,不同粒径之间无显著差异。细菌浓度值与环境污染物SO2、NO2和O3质量浓度值呈显著负相关,与PM2.5质量浓度和相对湿度等无显著相关性。颗粒物中细菌群落组成在门和纲水平上变化不大,主要是由厚壁菌门(Firmicutes)、变形菌门(Proteobacteria)、拟杆菌门(Bacteroidetes)和放线菌门(Actinobacteria)等构成。不同粒径的颗粒物中优势菌分布在门、纲、目、科和属级别上较为相似,存在显著差异的均是痕量菌(P=0.05,F=2.3),如PM0.18-0.32中丰度较高的全噬菌科(Holophagaceae)和PM0.32-0.56中丰度较高的醋菌属(Acetobacter)等。除此之外,在颗粒物中发现了丰富的致病菌和功能菌,对人体健康和地球生态循环造成一定潜在的影响。对前30个优势细菌属进行序列同源性分析,推测灰霾期间济南市亚微米颗粒物中的细菌主要来源于土壤、叶表面和排泄物等环境。
  (2)泰山云水pH均值约为5.77,远高于往年同一地区云水pH值,也高于其他地区云水pH值,这说明近年来泰山地区降水酸化情况有一定改善。在云水中鉴别出丰富多样的细菌,主要是革兰氏阴性菌,如不动杆菌属(Acinetobacter)、沙雷氏菌属(Serratia)、马赛菌属(Massilia)、鞘氨醇单胞菌(Sphingomonas)、食酸菌属(Acidovorax)和假单胞菌属(Pseudomonas)等。特别地,还发现一些具有潜在生态功能的细菌属,可参与云形成(Sphingomonas、Pseudomonas、Bacillus和Rhodococcus等)和大气物理化学过程,如有机物代谢(Rhodococcus和Bacillus等)、氮循环(Rhizobiales和Nitrospira等)、硫循环(Rhodobacteraceae、Desulfobacterales和Syntrophobacterales等)或具有潜在致病性(Acinetobacter、Pseudomonas和Delfiia等)。根据采样时间的差异,将样品分为日间组和夜间组。经差异对比发现:同一场云事件中,多样性指数并没有明显规律;不同的云事件中,日间组样品细菌多样性高于夜间组样品,甚至高于亚洲沙尘期间大气颗粒物中结果,这说明日间采集的泰山云水中的细菌种类比沙尘期间空气中的细菌种类更为丰富。将采样期间的环境因素和气象因素进行分析,发现除了气团来源之外,环境污染物O3和SO2也会诱导云水中细菌群落的变化。本研究结果可为环境科学家和生物学家提供重要的参考价值。但是研究仍有局限性,由于云水样品珍贵,体积较少,DNA含量略低,所有样品均没有检测到细菌浓度水平。因此在未来的研究中,将通过延长采样时间,优化DNA提取效率,同时结合培养实验和宏基因测序对云水微生物开展更深入的研究。
  (3)泰山PM2.5中细菌浓度平均值为490cells m-3,浓度范围:137~1728cells m-3,数值远低于其他高海拔地区、近地表城市、以及沿海地区的研究结果。观测期间泰山地区主要受来自西北方长距离传输的气团影响(42%),在此气团的主导下,PM2.5质量浓度较低,相应的细菌浓度水平也较低,但多样性较高,部分细菌相对丰度存在显著的增加。西方内陆气团,出现频率是33%,受此气团影响的颗粒物中细菌浓度最高(602cells m-3),但多样性有所降低。东南方海面气团出现频率为25%,受此气团影响,颗粒物质量浓度最高(61.12μg m-3),但是相应的细菌浓度最低,多样性水平也最低。泰山PM2.5中颗粒物细菌主要是革兰氏阴性菌为主,如伯克氏菌(Burkholderia,33.5%)、代尔夫特菌(Delftia,3.1%)、慢生根瘤菌(Bradyrhizobium,2.3%)和甲基杆菌(Methylobacterium)等。不同气流轨迹中PM2.5中细菌浓度无显著变化,但细菌群落特征显示明显的差异。来自西北方的长距离传输对沙尘源细菌(Brevibacillus和Staphylococcus)、Bryobacter、Anoxybacillus和Noviherbaspirillum等的输入起重要作用;而来自东南方海面气团会带来较多的Pandoraea和Phyllobacterium;局地气团带来的则是较多的潜在病原菌。经统计分析显示,环境温度、湿度和颗粒物中的化学组分,如CI-、SO42-、K+、Ca2+和Mg2+是影响细菌群落组成变化的主要环境因子。结果表明局域传输和长距离传输对PM2.5中细菌群落扩散均有一定影响。
  (4)泰山PM25和PM1中真菌平均拷贝数分别为9.4×104copies m-3(1.0×104~4.8×105copies m-3)和1.3×105copies m-3(3.7×103~1.0×106copies m-3)。根据不确定性检验,PM2.5和PM1中真菌浓度不存在显著差异。PM2.5和PM1中真菌OC的平均浓度分别为6.1ng Cm-3和8.3ng C m-3,占颗粒物质量浓度的0.067%和0.096%,说明空气中真菌孢子对大气碳气溶胶有一定的贡献。与近地表研究结果对比发现显著差异,这可能是由于真菌不同的来源导致。长距离传输的西风和西北风有利于泰山地区真菌的生长繁殖。对于真菌群落结构来说,丰度最高的目包括Pleosporales、Xylariales、Eurotiales、Capnodiales和Polyporales。以上都是大气颗粒物(TSP、PM10、PM2.5和PM1等)中常见的真菌种类,只是丰度略有不同。在种的分类学水平上,鉴定出了12种人类病原体和过敏原,其中三种最常见的是Aspergillus flavus、Blumeria graminis和Saccharomyces cerevisiae。真菌群落分布显示显著的季节差异和粒径差异。Glomerella和Zasmidium等的丰度随颗粒物粒径的增大而降低,在秋季增加较明显。而在冬季,Penicillium、Bullera和Geosmithia等的丰度会随着粒径的降低而有所增加。夏季细菌群落并没有发现明显的差异。研究发现细菌群落的变化会受到环境因素的影响,如湿度、温度、风速、PM2.5、及颗粒物的化学成分(Ca2+等)。
[硕士论文] 钱鑫
行政管理 黑龙江大学 2017(学位年度)
摘要:大气是一切生命体赖以生存的基础要素,但随着工业社会化的进程不断加速,经济高速发展带来的负面效应,使得大气污染日益严重。近年来,部分地区大气污染现象愈发严重,大气质量不断恶化,给社会公众的生活健康带来极大威胁。大气污染的治理工作是一项系统性工程,在全面治理的过程中需要多方共同努力。由于以政府为主导的多元治理主体在治理过程中,多元利益诉求的表达具有一定差异化,没有形成系统的治理协同体系,导致目前大气污染治理效果并不显著。因此,形成多元主体协同的跨界治理机制,这对大气污染治理具有重要意义。
  由于大气的质量直接影响着人们的身体与生活质量,同时,大气具有流动性与超边界性等特征,这使得我国各地方政府在大气污染治理问题上不能形成系统化的协同治理思路,并且对协同治理主体定位界定模糊。因此,仅仅依靠单一的政府主体进行的大气污染治理也很难形成系统化的协同机制思路,从而对大气污染治理的政府协同机制的建立造成阻碍。
  本文以协同治理作为理论核心支撑,对大气污染治理的政府协同机制问题进行讨论。通过以政府为主导的协同主体及适合协同机制运行的环境进行分析,旨在营造一个适宜政府协同机制运转的治理环境。通过对大气污染的协同治理进行系统性的设计来完善协同机制。在大气污染问题上,应该对各协同主体间的利益进行合理的分配与平衡并积极营造出适合协同机制的运行环境,并对协同机制的运行环境进行重新设计。树立以公共价值观为文化核心的愿景,积极打造社会、经济、环境三位一体的协同发展体系。
[博士论文] 刘勇
环境科学与工程;环境工程 东南大学 2017(学位年度)
摘要:雾霾污染已成为我国突出的大气环境问题,燃煤PM2.5排放是造成雾霾天气的重要原因。由于PM2.5具有比表面积大,易富集有毒有害物质,且常规除尘技术对其难以有效脱除等特点,增强现有污染物控制设施对PM2.5的脱除,已成为当前能源与环境领域研究的热点。其中,利用化学团聚类技术是增强现有污染控制设施脱除PM2.5的有效措施之一。本文结合电除尘和湿法脱硫系统,开展了应用烟气调质、化学团聚促进烟气中细颗粒物脱除的研究。
  试验考察了增湿调质对粉尘特性的影响及其对电除尘脱除细颗粒物的促进效果,并研究了低低温电除尘对污染物的协同脱除效果及其与增湿调质耦合促进污染物脱除的功效。结果表明,增湿调质可提高电除尘对细颗粒物的脱除效果,且脱除效果随细颗粒浓度的增加而上升;在相同电除尘入口烟温下,增湿量越大,增湿调质效果越好。低低温烟气环境下,SO3凝结附着在燃煤飞灰上,使得细颗粒物团聚性能增加;增湿调质协同低低温电除尘器可促进SO3和细颗粒物的协同脱除。
  采用燃煤热态试验系统,考察了化学团聚剂添加前后细颗粒物性的变化、典型工况下的化学团聚增强电除尘促进细颗粒脱除的效果,并进行了团聚剂筛选及影响因素试验研究。结果表明,电除尘入口烟道喷入化学团聚剂后,细颗粒物数量浓度峰值粒径由0.15μm增至0.4μm,添加润湿剂后峰值粒径增大。典型工况下,化学团聚可使电除尘对细颗粒物的脱除效率提高40%以上。由于分子链长、有效基团多,有机高分子团聚剂化学团聚效果优于无机团聚剂;通过组合不同团聚剂,并添加润湿剂和降比电阻剂,可增进化学团聚效果。化学团聚效果随团聚剂浓度增加而升高,pH值影响高分子链中有效基团的赋存形态导致化学团聚效果发生改变;烟温过高影响团聚剂性能,烟温过低不利液滴蒸发,适宜烟温范围为140~160℃。
  在此基础上,开展了采用脱硫废水配制化学团聚剂溶液以协同增强细颗粒物脱除与脱硫废水零排放的研究;首先测试了脱硫废水蒸发处理后细颗粒物物性的变化,考察了典型工况下脱硫废水蒸发处理对电除尘器脱除细颗粒物的促进效果,并分析了化学团聚协同脱硫废水蒸发处理对细颗粒物脱除的增强作用及其影响因素。结果表明,脱硫废水雾化液滴可以黏附细颗粒物,促进细颗粒物长大,典型工况下脱硫废水蒸发处理可以促进电除尘对细颗粒物的脱除,出口浓度降低10~25%。化学团聚协同脱硫废水蒸发处理后,雾化液滴团聚性能有较大改善,可以显著增强电除尘脱除细颗粒物的性能,电除尘器出口细颗粒物浓度降低20~40%。脱硫废水高含盐量会降低团聚协同促进效果,部分团聚剂性能大幅减弱;团聚剂高分子链上的有效基团部分被雾化液滴中固体析出物所占据,相同团聚剂浓度下,化学团聚协同脱硫废水蒸发处理效果要弱于化学团聚效果。
  根据湿法烟气脱硫系统中细颗粒物来源及产生特点,开展了应用化学团聚降低WFGD系统细颗粒物排放的研究,利用模拟湿法脱硫试验台研究了化学团聚抑制脱硫过程中细颗粒物形成的效果及其影响因素,并进一步在燃煤热态试验台进行了脱硫浆液中添加化学团聚剂的试验研究。结果表明,,脱硫液中添加化学团聚剂可使脱硫系统出口细颗粒物浓度降低40%左右,对脱硫性能没有不利影响。其作用机理一方面是促进脱硫浆液中石膏晶粒粒度增大,同时提高脱硫液液滴对细颗粒的润湿性能,增强洗涤补集效果。脱硫浆液温度、浓度、pH值和杂质离子含量对团聚效果有影响,这些因素一方面影响脱硫浆液中石膏晶体的粒度分布,一方面影响团聚剂的性能。
[博士论文] 史海霞
工商管理 中国科学技术大学 2017(学位年度)
摘要:伴随着我国工业化、城镇化进程的加快及以煤炭为代表的能源的大量消耗,近年来,雾霾在我国大范围频繁出现,可谓十面“霾”伏,雾霾污染已成为21世纪以来我国最严重的大气污染问题之一。中国社科院发布的《气候变化绿皮书》指出国家对于雾霾问题的关注已经上升到前所未有的战略高度。在2017年的《政府工作报告》中,李克强总理就曾明确提出:务必打好“蓝天保卫战”。“呼吸之痛”警示世人:雾霾治理迫在眉睫。尽管国内外雾霾治理的研究至今仍是错综复杂,但毋庸置疑的是:解决雾霾污染关键在于PM2.5的源头减排。事实显示,对城市区域来说,居民诸多日常消费活动是PM2.5的重要排放源,对雾霾污染负有不可推卸的责任。因此,充分重视居民层面的PM2.5排放,并致力于引导城市居民的PM2.5减排行为是当前有效的雾霾污染控制措施,且减排空间大。按照行为干预策略的观点,基于个体行为的诱因可以事半功倍地影响行为。然而,当前国内外文献还没有对居民PM2.5减排行为及其影响因素的研究。考虑到居民PM2.5减排行为属于个人亲环境行为的范畴,本文将借鉴亲环境行为的相关理论与研究成果,结合对京津冀、长三角、川渝三大雾霾污染区域的城市居民的问卷调查数据,着重对居民PM2.5减排行为影响因素及影响机理进行研究,并剖析PM2.5减排政策的动态干预效果,完善雾霾研究的理论内涵与研究体系。在实践中,期望通过针对性调整相应的影响因素促使居民积极参与PM2.5减排行为,从而降低PM2.5水平,改善城市雾霾污染。基于文献综述、实证分析和模拟分析,本研究会开展如下主要工作:
  (1)对城市居民PM2.5减排行为影响因素进行研究。基于计划行为理论(TPB)、价值-信念-规范理论(VBN)和态度-行为-情境理论(ABC)等亲环境行为理论,构建城市居民PM2.5减排行为概念模型。并以三大雾霾严重区域的912份调研数据为基础,运用结构方程模型和分层回归分析进行实证研究。研究发现,城市居民的PM2.5减排行为影响因素涵盖了个体心理类、行为控制类和外部政策情境等,大部分变量通过PM2.5减排意愿作用于实际行为。其中,个体心理类变量包括了理性变量(态度、社会规范、感知行为控制)和感性变量(价值观、环境关注、道德规范)两部分,分别直接或间接地影响居民的PM2.5减排意愿和行为,意味着在居民PM2.5减排治理中要注意“法治”和“德治”的结合;行为控制类主要是指感知行为控制(PBC)变量,除了直接正向影响居民的PM2.5减排意愿外,还显著调节居民PM2.5减排意愿到实际行为的关系;外部政策情境变量包含了命令控制型、经济激励型和教育引导型三类政策,分别对居民PM2.5减排意愿到实际行为的转化产生不同程度的调节作用。
  (2)不同居民PM2.5减排行为的影响因素差异分析。城市居民PM2.5减排行为是一个复合概念,不同居民PM2.5减排行为的具体影响因素会不尽相同。选择公共交通出行和新能源汽车购买两种居民交通PM2.5减排行为进行深入的对比分析。基于TPB和规范激活理论(NAM)理论,构建城市居民交通PM2.5减排行为意愿概念模型,并通过分层回归和调节效应分析595份公共交通出行和580份新能源汽车购买样本数据。研究发现,态度、社会规范、道德规范等个体心理类因素都会显著影响两种交通PM2.5减排行为,不同行为间差异不大;但PBC变量对两种交通PM2.5减排行为的影响有所差异。PBC变量包含“自我效能”和“感知控制”两方面的内涵,分别或直接或间接的影响PM2.5减排意愿的发生。但其处于不同的水平时,对不同的行为影响结果也会有所区别。即对于不同的PM2.5减排行为,尤其需要关注PBC变量。
  (3)政策因素对城市居民PM2.5减排行为的动态干预研究。在对调研数据进行静态分析基础上,验证长期内三类政策因素对居民PM2.5减排行为的动态干预效果。根据实证分析结果,构建基于多Agent的城市居民PM2.5减排行为仿真模型,借助Matlab平台和人工神经网络进行模拟仿真分析。研究发现,居民Agent与Agent之间通过社会规范的交互确实会对居民的PM2.5减排意愿产生影响,并最终稳定到某一固定值。另外,从长远角度,三类外部政策因素都能促进居民PM2.5减排行为的发生,但效果不同,命令控制型政策最好,教育引导型次之,经济激励型相对最差。政策组合对于PM2.5减排政策干预也是有益的途径。
  本研究的主要贡献体现在:(1)基于居民层面提出城市居民PM2.5减排行为的雾霾治理理念,并界定了居民PM2.5减排行为概念的内涵与外延。从实践上探索了城市雾霾大气治理的新视角,从理论上拓展了个人亲环境行为的研究领域。(2)构建了城市居民PM2.5减排行为概念模型,证实了其在个人PM2.5减排领域的适用性,并从个体心理类、行为控制类和外部政策情境三个方面挖掘主要的影响因素,同时分析了其影响机理。(3)选取公共交通出行和新能源汽车购买两种居民交通PM2.5减排行为,分析不同PM2.5减排行为影响因素的差异性,着重揭示感知行为控制变量对不同PM2.5减排行为的直接和间接影响。(4)构建基于多Agent的城市居民PM2.5减排行为仿真模型,从长期视角分析三类政策情境因素对居民PM2.5减排行为的动态干预效果。
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