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[博士论文] Shahzad Afzal
Environmental Science 大连理工大学 2018(学位年度)
摘要:催化臭氧氧化技术具有氧化能力强、反应速率快、矿化率高以及流程简单等优点,在污水中有机污染物降解领域有广泛的应用前景。常见的非均相催化剂包括金属氧化物、负载的金属氧化物(常用载体为介孔二氧化硅、氧化铝、碳材料等)、矿物材料(钙钛矿)及碳材料。然而现有非均相催化臭氧氧化催化剂存在活性位点暴露量低、传质效率低导致的催化效率有待提高的问题。针对上述问题,论文利用在多孔载体上负载催化材料及纳米刻蚀法分别合成了介孔硅纳米球(KCC-1)负载氧化锰(MnOx)和介孔镧系钙钛矿(LaMO3,M=Mn、Fe)催化剂。通过提高催化剂活性位点的暴露和传质效率,强化有机污染物的去除效果。此外,催化过程还存在不同晶面与催化活性之间的构效关系不清晰问题,论文通过调控CeO2不同晶面的暴露,探究了CeO2晶面与催化活性的构效关系。主要研究及结果如下:
  首次采用一步水热法合成了纳米介孔KCC-1负载MnOx(MnOx/KCC-1)。制备的MnOx/KCC-1中MnOx均匀分布于KCC-1中,为比表面积391~400m2g-1,平均直径3.35~3.39nm的介孔结构。考察其催化臭氧氧化降解草酸的性能,实验结果发现,MnOx-0.013/KCC-1显著增强了草酸的去除率(85%),催化效果远远高于单独臭氧氧化(4%),并明显高于对照催化剂MnOx-0.013/MCM-41(60%)。同时MnOx-0.013/KCC-1结构具备良好的重复利用性和稳定性,经三次重复使用后催化性能没有明显变化;反应60min后,锰溶出量仅为0.05mg L-1,远远低于MnOx-0.013/MCM-41催化过程中的锰溶出量(1.2mg L-1)。磷酸盐取代实验表明催化剂表面羟基基团(-OH)为催化过程的活性位点。自由基捕获实验证实羟基自由基(·OH)为MnOx-0.013/KCC-1催化臭氧氧化反应过程中产生的主要活性氧物种。介孔载体有利于传质,均匀生长于KCC-1中的MnOx有利于活性位点的暴露和避免锰溶出,进而提高催化活性。
  以SBA-15为模板,采用纳米刻蚀法制备介孔纳米钙钛矿(NC-LaMnO3和NC-LaFeO3)臭氧催化剂。制备的NC-LaMnO3和NC-LaFeO3的比表面积分别为120和92m2/g,是柠檬酸辅助法无模板制备的对照催化剂(CA-LaMnO3和CA-LaFeO3)的8-10倍,显著提高了催化剂的表面酸性及碱性位点的数量。考察其催化臭氧氧化降解2-氯酚的性能,实验结果发现,NC-LaMO3显著增强了2-氯酚的矿化率;矿化率由高到低依次为NC-LaMnO3>NC-LaFeO3>CA-LaMnO3>CA-LaFeO3>Mn3O4>Fe2O3,75min内对应的总有机碳(TOC)去除率分别为80%、68%、50%、43%、39%及33%,该趋势与催化剂中酸碱位点数量高低一致。同时NC-LaMnO3催化剂具备良好的重复利用性和稳定性,经三次重复使用后性能没有明显降低;反应75min后,锰溶出量仅为0.1mgL-1。磷酸盐取代实验表明催化剂表面-OH为催化过程的活性位点。自由基捕获实验证实·OH为NC-LaMnO3/O3体系降解2-氯酚的过程中的主要活性氧物种。开放的孔结构利于提高反应物与活性位点之间的传质效率,进而提高催化活性。
  采用水热法制备具备不同暴露晶面的二氧化铈(CeO2),分别为CeO2纳米棒((110)+(100)晶面),CeO2纳米立方体(1OO晶面)和CeO2纳米八面体(111晶面)。考察其催化臭氧氧化降解对硝基苯酚的性能,实验结果发现,制备的CeO2显著增强了对硝基苯酚的矿化率;在300℃煅烧的CeO2纳米棒表现出最高的TOC去除率(86%),其后依次为在300℃煅烧的CeO2立方体(71%)、CeO2八面体(68%)、CeO2纳米颗粒(64%)及在500℃煅烧的CeO2纳米棒(60%),表明不同晶面增强臭氧去除TOC的能力依次为(100+110)>(100)>(111)晶面。制备的CeO2具备良好的重复利用性和稳定性,经三次重复使用后性能没有明显降低;反应75min后,铈溶出量仅为3.0μg L-1。CeO2表面-OH为催化过程的活性位点,·OH、表面过氧化物(O22-)和表面原子氧(O-)是活性氧物种。表面碱度、缺陷密度/氧空位和不饱和配位点是影响CeO2催化性能的重要因素。
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