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[硕士论文] 龙小舟
化学 湘潭大学 2017(学位年度)
摘要:石墨化碳化氮(g-C3N4)具有原料廉价、合成简单、产物对环境友好以及优良的热及化学稳定性等优点。但是直接合成的 g-C3N4由于其较低的比表面积、在可见光区域较窄的吸光范围以及较快的光生电子空穴对复合等限制,因而光催化活性较低。当前广大研究者主要通过以下三方面对块状 g-C3N4进行改性:(1)进行元素掺杂以增大产物的吸光范围。(2)与其他半导体复合构筑异质结以抑制光生电子空穴对的复合。(3)纳米化以提高产物的比表面积。
  本论文的主要研究内容及结果如下:
  (1)g-C3N4的制备及其光催化性能研究
  以二氰二胺或三聚氰胺为前驱体,探究聚合温度对产物光催化活性的影响。结果表明以二氰二胺为前驱体,聚合温度为600℃时制备的产物具有最佳的光催化活性,其降解RhB速率常数为0.042min-1;以三聚氰胺为前驱体,聚合温度为650℃时制备的产物具有最佳的光催化活性,其降解RhB速率常数为0.061 min-1。
  (2)CaCl2改性g-C3N4的制备及其光催化性能研究
  以氯化钙为模板,二氰二胺为前驱体制备改性g-C3N4(CND-Ca),探究氯化钙与二氰二胺的质量比(1:1-5:1)以及聚合温度(500-600℃)对产物光催化活性的影响。研究结果显示,当聚合温度为550℃,氯化钙与二氰二胺的质量比为3:1时,CND-Ca的光催化降解RhB速率常数达到0.025 min-1。
  (3)磷、硫共掺杂g-C3N4的制备及其光催化性能研究
  分别以六氯三聚磷氰或磷酸二氢胺为磷源,将其与三聚氰胺混合后在600℃热解,制备了两种磷掺杂g-C3N4。同时分别以硫脲或三聚硫氰酸为硫源,将其与三聚氰胺混合后同样在600℃热解,制备了两种硫掺杂g-C3N4。研究结果显示,采用六氯三聚磷氰为磷源或三聚硫氰酸为硫源,能够有效提高掺杂g-C3N4的光催化降解RhB活性。此外分别以六氯三聚磷氰为磷源、三聚硫氰酸为硫源,将它们与三聚氰胺混合后在600℃热解,制备了磷、硫共掺杂g-C3N4,其光催化降解RhB的活性较单独掺杂g-C3N4进一步提高。
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