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找到 168 条结果
[期刊论文] 龙亿涛
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CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:含锂纳米材料已经被广泛用作锂离子电池的电极材料.研究单个纳米粒子电化学活性,可以“Bottom up”地建立起纳米材料结构-器件性能关系,有助于新型、高效电极材料的设计和优化.因此,发展可用于单个纳米粒子实时构效分析的原位分析方法极为重要.目前,透射电子显微镜(TEM)和透射X射线显微镜(TXM)等成像技术的高分辨率精细地反映了纳米粒子的原子结构在电化学过程中的演变过程,然而此类形貌和结构表征技术仍然难以在单粒子水平上提供反应过程中的电化学电流信息1,2.锂电池中离子嵌入和脱出产生的电化学电流信息正是研究锂离子电极材料功能需要获得的最重要数据....
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[期刊论文] 龙亿涛
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CSTPCD CSSCI 北大核心
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摘要:基于电化学方法的国家杰出青年科学基金项目(电分析化学),研究了单颗粒表面的光电化学反应、界面电子传递和纳米孔道的单分子检测.本研究利用对一维界面单纳米粒子表面化学反应的监测,实现了细胞内单纳米粒子的电化学分析;然后通过自主装技术构建了可控二维膜界面,通过光电化学手段模拟并研究了生命活动电子传递过程;发展三维纳米孔道与界面膜系统,利用纳米孔道电化学检测技术研究了单分子水平上核酸适配体、多肽、蛋白构象和分子间弱相互作用.经过多年的努力,我们取得了一系列创新性成果,将界面电分析从一维界面拓展到三维纳米孔道,推动多维界面光电分析化学的发展....
[期刊论文] 周浩 龙亿涛
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CSTPCD 北大核心
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摘要:电化学反应中,一个基元电子转移反应仅对应一个电子交换,实际上多电子转移反应也涉及对应数目的单电子转移步骤,分离、辨析每个电子基元反应的氧化还原峰电位十分重要.本文以辅酶Q0(CoQ0)、亚甲基桥连双辅酶Q0(Bis-CoQ0)为模型,采用循环伏安和方波伏安技术研究其电化学特性,提出了一种应用于多电子转移体系、分析单个电子转移电位的方法.实验表明,CoQ0经历两步单电子还原反应.Bis-CoQ0中两个醌单元发生强电子相互作用,电极过程为4电子多步转移.对于表观上的4电子“三步”转移反应,拟用Lorentzian-Gaussian分峰拟合CoQ0和Bis-CoQ0体系方波伏安响应曲线,分别获取每个电子转移步骤的电位,进一步证明Bis-CoQ0经历四分步单电子转移反应,为热力学研究提供更多信息....
[期刊论文] 龙亿涛 樊春海
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CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:纳米传感器是利用纳米尺度的材料将待测物的物理、化学或生物信息转换成可测量的光电等信号的装置和器件,是人类窥探微观世界的“放大镜”.它的诞生,加快了人类社会迈向信息化、智能化传感器时代的步伐.与传统传感器相比,纳米传感器集高灵敏、多功能、高智能等优异性能于一身,可在分子水平上进行操作和控制,为人们灵敏地探测和感知纳米尺度上的微观世界提供了重要的多样化手段.同时,纳米传感器具有集成、阵列、微型、智能和便携等优点,极大地拓宽了传感器在医疗诊断、环境监测、可穿戴设备等领域的应用.目前,纳米传感器的发展依然面临诸多挑战,例如:纳米界面反应快、响应低,需发展高时空分辨和高灵敏的传感技术和仪器,以实现对纳米尺度上反应的追踪和对新型传感元件作用机制的理解....
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[期刊论文] 李孟寅 应佚伦 龙亿涛
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CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:纳米孔单分子检测技术以其简便、快速、高通量及无需标记等特点,应用于DNA及蛋白质测序,更有望实现单分子动态构象变化的研究.Aerolysin(气单胞菌溶素)纳米孔道由于其特有的较长的β-桶限域区(β-barrel)及孔内壁丰富的带电荷氨基酸残基,在单个寡聚核苷酸分子分析中展现出极高的灵敏性.本设计利用dA14-4-X,dA14-11-X,dA14-4-X-11-X (X=C,T,G)等单个寡聚核苷酸探针分子,研究了Aerolysin的两个灵敏区域R1和R2,探索了R1灵敏区域对单个碱基弱相互作用的差异,实现区分单个碱基差异.进一步实验证明,R1灵敏区域对单个碱基类型差异的灵敏区分不受R2灵敏区域被碱基A、C、T占位所影响.然而,当R2区域被碱基G占位时,会使R1区域丧失对整个孔道电流的主导性.本研究有助于理解Aerolysin对单个寡聚核苷酸分子的超灵敏测量机制....
[期刊论文] 武雪原 应佚伦 龙亿涛
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EI CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:提出了一种基于Aerolysin膜蛋白质分子构建单分子界面的方法,运用蛋白质工程技术对单分子界面进行定点修饰,所建立方法灵活、 可控且重复性好.采用Poly(dA)4为探针分子对修饰后的单分子界面进行了表征,结果表明,在孔口处的Arginine修饰影响了寡聚核苷酸的选择性.为进一步理解Aerolysin单分子界面及合理设计功能性单分子界面提供了参考....
[期刊论文] 夏海伦 华鑫 龙亿涛
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CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:电子转移过程是电化学反应的核心,而构成电极反应的前提则是电活性物质在电极表面的迁移扩散.对电位调控下电解质迁移过程的观测,有助于对电极表面电化学反应机理进行更加深入的理解.以氯化钾溶液在金电极表面的迁移过程为研究模型,通过制备可用于高真空环境中的微流控电化学池,实现液体电化学飞行时间-二次离子质谱(ToF-SIMS)联用,用于氯化钾溶液在不同电极电位条件下迁移过程的实时监测.通过化学成像呈现不同电位下氯化钾溶液在金电极附近的分布情况,观测到K+与H+(H2O)n在施加-0.30 V电压后,在电极附近存在聚集,施加0.70 V电压后,电极附近处,两物种浓度明显降低.通过液体电化学ToF-SIMS联用,可实现电极调控作用下电解质迁移过程的原位监测,展现了带电粒子在电场作用下的宏观迁移过程,为电极-电解质界面的原位实时监测提供可视化的研究手段....
[期刊论文] 夏海伦 华鑫 龙亿涛
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EI CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:传统电化学检测手段致力于研究电活性物质在电极表面的电子转移过程,却很难获得关于电极-电解质界面分子水平的信息.在分子水平实现电化学氧化还原反应中间体的原位检测,对研究电化学反应机理具有重要意义.本研究以辅酶Q0(CoQ0)在金电极表面的氧化还原过程为研究模型,通过构建可用于高真空环境下使用的微流控电化学反应池,在真空度低于10-5 Pa环境中实现液体电化学-飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)联用.CoQ0及池体材料氮化硅在电极击穿前后的ToF-SIMS成像结果表明,此联用技术可用于高真空条件下液体样品的直接检测.由电化学工作站对微流控电化学池中的工作电极施加不同电压后,可检测到CoQ0、CoQ0 H2及中间体的存在,其随电压相互转化关系与CoQ0在水溶液中的氧化还原行为一致.CoQ0及其还原产物的质谱信号强度的相对变化情况提供了电极表面CoQ0氧化还原过程的直接分子证据,进一步表明此联用技术在电极-电解质界面原位检测方面具有应用潜力,为电极表面电化学反应机理研究提供了更多信息....
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北大核心 CSTPCD CSCD AJ CA CBST
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摘要:利用表面增强拉曼光谱(SERS)对水中芳香胺类污染物进行检测分析.通过化学法合成具有SERS活性的银胶,紫外可见光谱、动态光散射及扫描电子显微镜表征显示制备的银胶分散性良好、粒径均匀;选用背景散射弱、价格便宜的薄层色谱板为承载基底,利用所制备的银胶并结合便携式拉曼光谱仪对芳香胺类污染水样进行现场快速检测,结果显示,适当的胶体浓度和团聚剂浓度可提高检测效果,优化条件下的部分芳香胺检测限可达5.0×10^-6mol.L^-1.研究表明,SERS技术可用于水中芳香胺的现场快速检测,有望成为一种新的水污染应急分析手段....
[期刊论文] 芦思珉 于汝佳 龙亿涛
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EI CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:点击化学反应具有反应条件温和、高区域选择性等优点,被广泛应用于材料科学、药物科学、生物化学等研究领域.在单颗粒水平上,实时监测点击化学反应过程有助于揭示反应的各向异性及反应机理.本研究以具有电化学限域效应的石英纳米孔道作为传感器,对单个金纳米颗粒(AuNPs)上的点击化学反应进行了实时动态监测.在电渗流的驱动下,炔基化合物修饰的AuNPs进入孔道内部,在Cu+的催化下,AuNPs表面的炔基与金层上的叠氮基团发生点击化学反应,因此,AuNPs在孔道端部的滞留时间增长.相比于未发生点击化学反应时,反应过后"体积排阻效应"造成的阻断电流频率变大,阻断时间明显增长.因此,基于限域石英纳米孔道的分析方法为在单颗粒水平上实时动态监测化学反应提供了新的研究思路....
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EI CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:纳米通道单分子检测技术受启发于Coulter计数法与单通道离子电流测量技术,自被提出以来得到了迅速的发展,受到了国内外广泛关注.作为一种研究单个分子行为的技术手段,纳米通道技术已经应用于研究DNA损伤、分析单个多肽结构及蛋白质构型、探测识别单个DNA与靶分子间相互作用、有机小分子化合物和水体中金属离子超灵敏检测等方面,通过化学修饰、生物改性等手段构建的功能化纳米通道可更进一步地构建基于纳米通道的超灵敏单分子传感器.同时纳米通道单分子检测技术也被认为是最有前景的第三代DNA测序技术,有望实现基于单分子水平的DNA测序....
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[期刊论文] 应佚伦 李杨 梁杰 龙亿涛
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北大核心 CSTPCD CSCD AJ CA SCIE CBST
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摘要:辅酶Q_(10)(CoQ_(10))广泛存在于自然界动植物线粒体内,是呼吸链中重要的电子载体~([1]).缺乏辅酶Q_(10)会对生命活动造成严重的影响从而导致疾病的产生....
[期刊论文] 李好问 华鑫 龙亿涛
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EI CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:单细胞中化学成分的分析对细胞生长、信号转导、凋亡等生理过程意义重大.飞行时间-二次离子质谱(SIMS)是一种高灵敏的表面质谱成像技术,具有较高的空间分辨率,已被用于细胞及微区域分析.然而,生物有机分子较低的离子化效率限制了ToF-SIMS在单细胞分析中的广泛应用.本研究采用金属/基质增强方法,明显提高了脂质的离子化产率.镀金硅片上磷脂酰胆碱PC(40:0)标样在加入基质后,准分子离子峰强度增大为硅片上的65倍.相应基底上单细胞表面脂质信号同时增强,但由于细胞的不规则形貌以及复杂化学环境影响,脂质信号增强幅度较小.在此基础上,使用延时提取(Delayed extraction,DE)模式克服了细胞形貌带来的影响,进一步增强脂质信号,并获得了高质量的单细胞脂质成像图.此方法为研究细胞代谢及细胞-环境相互作用提供了新的途径....
[期刊论文] 芦思珉 于汝佳 龙亿涛
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EI CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:发展了一种基于石英纳米孔道的单颗粒电化学动态分析方法,用于单个CdSe/ZnS量子点纳米颗粒的尺寸分布分析.其机制是向石英纳米孔道两端施加电压,表面带有正电荷的单个CdSe/ZnS量子点纳米颗粒在电场力驱动下由管内向管外运动,当量子点纳米颗粒穿过纳米孔道尖端狭小的限域空间时,其表面正电荷使石英纳米孔道内电荷密度增加,孔道内的电化学限域效应进一步将电荷密度增加的信息放大并转变为可读的离子流增强信号.通过对动态离子流信号解析可实时获取具有2种不同尺寸的量子点纳米颗粒所导致的2类过孔事件信息,从而对在限域空间内运动的纳米颗粒进行尺寸分布分析....
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北大核心 CSTPCD CSCD AJ CA SCI SCIE CBST
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摘要:自纳米孔道单分子电化学技术提出以来,为了构建性能良好的纳米孔道,研究人员一直在寻找不同的孔道材料.本研究探索了Aerolysin生物纳米孔道在寡聚核苷酸检测方面的可能性.实验结果表明,与常用的a-溶血素纳米孔道相比,Aerolysin纳米孔道在寡聚核苷酸检测方面表现出更强的空间和时间分辨能力.三个碱基长度的寡聚核苷酸可对Aerolysin纳米孔道造成约为40%的电流阻断.阻断时间表现出电压相关性,随电压的升高而减小.与其他生物纳米孔道相比,Aerolysin纳米孔道无需任何基因突变、化学修饰即可实现对单个寡聚核苷酸的超灵敏分析.未来,Aerolysin纳米孔道将有可能应用于DNA损伤检测、microRNA分析以及其他基于纳米孔道的单分子分析检测....
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北大核心 CSTPCD CSCD AJ CA SCIE CBST
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摘要:硝基苯作为一种重要化工原料有着广泛的用途,同时也是危害人体健康的有毒化学品和环境污染物.随着工业发展,由废水排放或泄漏事故导致的硝基苯污染事件时有发生~([1]).本研究利用电化学方法,采用丝网印刷电极进行水中硝基苯的现场快速检测研究....
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北大核心 CSTPCD CSCD CA CBST
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摘要:采用丝网印刷技术和滴涂法制备了一种可抛型的多壁碳纳米管修饰丝网印刷电极,并将其用于水中的对苯二酚、邻苯二酚和间苯二酚等苯二酚异构体的同时检测.苯二酚在此修饰电极上的循环伏安行为考察显示,该电极可较好地区分3种异构体的氧化峰,对其氧化还原反应有明显的电催化作用;以差示脉冲伏安法检测对苯二酚、邻苯二酚和间苯二酚的混合水样,其峰电流与浓度分别在8.20×10-6~1.00×10-3、8.20×10-6~1.00×10-3和1.64×10-5~1.16×10-3mol·L-1范围内呈良好的线性关系,检出限分别达4.34×10-6、3.42×10-6和6.70×10-6mol·L-1;对污染水样进行测定,加标回收率为96.2%~104.9%.研究结果表明,多壁碳纳米管修饰的丝网印刷电极可用于苯二酚异构体污染水样的现场快速检测....
[期刊论文] 许素文 应佚伦 龙亿涛
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EI CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:以锥形石英固体纳米孔为模板,通过化学法制备具有金纳米结构的纳米孔尖端,从而实现一步法简单、快速地制备直径为30 nm的闭合式无线纳米孔电极(CWNE);探讨了制备过程中反应物浓度对制备过程的影响,制备成功率高达85.7%,RMS噪音低至4.2 pA.以金纳米颗粒碰撞电极实验为电化学测量模型,获得了单个颗粒与纳米孔电极相互作用的信号,验证了闭合式无线纳米孔电极对微秒级电信号的皮安级电流分辨能力,为进一步探索纳米界面上的电子传递过程提供了稳定的测量界面....
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CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:在单体电化学的研究中,提高信号分辨能力是一项挑战.缩小电极尺寸有利于对体系噪音电流的控制,有望提高电流的分辨能力.本研究制备了直径为480 nm的铂纳米圆盘电极,选用银纳米颗粒碰撞电极产生银电化学氧化行为作为模型,考察了纳米电极相对于微米电极在单体电化学信号分辨能力上的优化作用.研究表明,不同尺寸电极上观察到的银纳米颗粒的碰撞频率符合扩散控制的碰撞规律.说明单个电流信号对应于单个纳米颗粒的电化学氧化过程.同时,当电极尺寸缩小至纳米尺度后,噪音电流下降50%左右,提高了对银纳米颗粒碰撞电极过程中氧化电流的分辨能力.研究结果表明使用纳米电极能进一步提高对单体电化学中微小电流的检测能力....
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CSTPCD 北大核心
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摘要:基于Aerolysin生物膜通道蛋白的纳米孔道电化学分析技术,因其高的电化学空间限域能力可实现超灵敏DNA单分子检测.本文利用单个Aerolysin纳米孔道在无需标记、无需扩增的条件下直接分辨3种具有单个碱基差异的单链DNA.实验结果显示,具有单个炔基侧链基团修饰的单个ssDNA在限域空间内与Aerol-ysin纳米孔道的相互作用时间较未修饰的ssDNA增长近7倍,电流阻断程度增大7%,且高斯峰半峰宽减小了44%,增强了Aerolysin纳米孔道对单个DNA分子的分辨能力.研究成果有望推动Aerolysin纳米孔在DNA直接测序及表观遗传修饰检测中的应用....
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