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[专利] 发明专利 CN201711187873.8
华中师范大学 2018-04-20
摘要:本发明涉及一种基于铁循环调控的促进市政污泥深度脱水的方法。该方法为:在市政污泥中加入天然有机小分子,利用天然有机小分子络合污泥中存在的铁物种活化分子氧,产生活性氧物种,驱使市政污泥中胞外聚合物破裂释放结合水,实现污泥深度脱水。该方法利用天然有机小分子活化市政污泥中固有的铁物种,解决了芬顿调理污泥脱水中额外入亚铁离子和双氧水的问题,降低了高级氧化技术调理市政污泥的成本,用于污泥调理具有高效、无选择性、节约成本、环境友好、无二次污染等优点。
[硕士论文] 黄亚辉
物理化学 华中师范大学 2018(学位年度)
摘要:许多化学反应虽然本质上是可行的,但要真正有效地进行却常常需要催化剂的帮助,尤其是诸如合成氨反应的加氢反应。这些加氢反应往往需要将氢气在催化位点上裂解为活泼的氢原子后才能进行下一步反应。氢气中的氢-氢键是较为稳定的,在一般反应条件下很难裂解,但是在过渡金属表面却很容易断裂。近年来有研究发现对于负载型过渡金属加氢催化剂而言,氢气在金属上活化裂解后会迁移至第二个活性中心进行反应。这一过程被称为氢溢流。氢溢流不仅可以加快反应速率还可以改变反应选择性。氢溢流现象常发生在诸如二氧化钛等还原性氧化物作为载体的体系中。传统对氢溢流的理论与实验研究均基于完整晶体,然而,众所周知,二氧化钛这类还原性氧化物表面极易产生缺陷,这些缺陷可以吸附反应物,改变反应途径。所以,考察缺陷对氢溢流的影响是十分必要的。因此,本文以氧空位这一常见表面缺陷为出发点,着重探究氧空位对氢溢流的作用,加深对氢溢流过程的理解,为探究氢化反应的催化机理提供新思路。具体内容如下:
  本文首先以Ru/TiO2为研究模型,通过理论结合实验的方法研究了二氧化钛载体的氧空位对氢溢流的影响。理论计算结果表明,在含有氧缺陷的二氧化钛表面,氢的转移更易进行,且倾向于形成Ti-H中间体。通过氢气的红外吸附实验,本研究发现氧空位的存在会大大促进氢溢流过程,使更多的氢从钌转移至载体二氧化钛上,而且氢在含氧缺陷的二氧化钛载体上进行转移时会形成Ti-H中间体。随后,Ru/TiO2的合成氨实验表明,氧空位的存在可以促进氢溢流的进行,使二氧化钛表面含有更多的氢,而这部分氢可以迁移至金属钌与活化解离后的氮原子结合生成氨,进而促进合成氨反应。这些研究结果从理论以及实验上揭示了氧空位与氢溢流之间的相互作用机制,为进一步研究氢溢流过程提供了新的思路。
  随后,基于上述工作得出的结论,本研究将所研究的氧化物载体延伸至氧化铈,主要从氢溢流的角度探究氧化铈的氧空位对合成氨反应的影响。通过一系列表征测试,本研究发现氧空位对合成氨具有促进作用,且该促进作用并非来自于传统认知中的给电子作用,而是由于氧空位促进了氢溢流过程,使氧化铈表面含有更多的氢,而这部分氢可以迁移至金属钌与活化解离后的氮原子结合生成氨。这项研究再次证实了氧空位促进氢溢流的结论,同时为设计高效合成氨催化剂提供了新的策略,也其他加氢催化剂的机理研究提供了新想法。
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