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EI CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:负载型金催化剂在CO氧化反应中具有良好的低温活性, 受到了研究者的广泛关注, 其催化性能与载体的性质密切相关. 氧化铝具有廉价易得、比表面积大和热稳定性好等优点. 然而, 作为一种非还原性载体, 氧化铝提供活性氧物种的能力差, 与还原性载体相比催化剂的CO氧化活性较低. 理论计算和实验结果表明, 在金催化剂中引入过渡金属镍能够有效促进氧分子在催化剂表面的吸附和活化, 从而提升金催化剂活性. 此外, 过渡金属的存在能够提高金的分散度, 增加活性位数目, 防止在高温预处理过程中金颗粒的烧结, 从而提高催化剂的活性和稳定性. 基于上述考虑, 本文在氧化铝纳米片合成过程中原位引入硝酸镍, 以实现对氧化铝载体的改性, 然后负载金并应用于CO氧化反应. 结果表明, 当载体中的Ni/Al摩尔比为0.05, 金负载量为1 wt%时, 采用还原性气氛对催化剂进行预处理可以得到具有CO氧化性能优良的金催化剂, 20 oC下CO转化率即可达100%. 预处理气氛能够显著影响催化活性, 采用还原性气氛预处理后催化剂活性明显优于氧化性气氛预处理. 采用X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)、CO 吸附原位红外光谱(CO-DRIFT)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段进一步研究了镍掺杂对Au/Al2O3催化剂上CO氧化反应的促进作用机制. XRD测试未观察到明显的金或镍衍射峰, 表明金或镍物种均为高分散. HRTEM结果进一步证实, 引入镍物种后金颗粒的粒径由3.6 nm减小为2.4 nm, 表明镍掺杂有助于提高金的分散度. 而XPS结果显示, 镍掺杂催化剂中金与镍存在电子转移, 而镍仍以NiO为主. H2-TPR结果表明, 镍掺杂的催化剂前驱体中的金物种更容易被还原. O2-TPD结果证实, 镍掺杂催化剂能够引入更多的氧空位, 促进氧分子的吸附和活化, 从而促进CO氧化反应的进行. CO-DRIFT结果表明,相比于氧化性气氛, 采用还原性气氛预处理后金物种的电子云密度增加, CO吸附增强. 而对于镍掺杂的催化剂, 金物种吸附CO分子的能力进一步提高, 有利于CO氧化反应的进行. 综上, 镍掺杂能够有效提高催化剂中金的分散度, 增强催化剂对CO的吸附, 促进氧气分子的吸附和活化, 从而提高了催化剂的CO氧化活性....
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EI CSTPCD 北大核心 SCI
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摘要:丙烯是一种重要的化工原料, 目前工业上主要来自石脑油、轻质油以及其他石油副产物的蒸汽裂解和催化裂解. 这些过程能耗巨大, 碳排放严重. 丙烷直接脱氢制丙烯原料利用率高, 副产物少, 是一条更加经济环保的丙烯生产路线. Cr2O3-Al2O3催化剂因其出色的性能和低廉的价格已在工业中应用, 但氧化铝表面酸位点易催化副反应及积碳的形成, 从而造成催化剂失活. 因此, 调控载体氧化铝结构具有重要的意义.氧化铝的结构性质取决于合成条件以及焙烧过程表面羟基和水分的逐步脱除. 我们课题组通过水热法合成了一系列表面粗糙的棒状氧化铝和富含五配位铝离子的片状氧化铝, 以这些氧化铝为载体制备的负载型贵金属催化剂在催化反应中表现出优异的活性和稳定性. 本文在前期工作基础上研究了不同焙烧温度对棒状氧化铝表面结构的影响, 采用X射线衍射(XRD)、氮吸附、电镜(SEM/TEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和紫外-可见光谱(UV-Vis)等手段表征了氧化铝结构, 并探究了其对负载氧化铬催化剂上丙烷脱氢反应的影响. XRD结果表明, 低温焙烧所得主要为γ相氧化铝, 提高焙烧温度至900 oC时出现δ相氧化铝. 氧化铝氮气吸附-脱附表现出IV型等温线, 随焙烧温度升高, 介孔结构保持, 但比表面积和孔体积呈减小趋势. 电镜观察显示氧化铝为棒状结构,表面粗糙. NH3-TPD结果表明自制氧化铝酸量低于商业氧化铝, 且随焙烧温度升高酸量下降. 以上结果表明焙烧温度在氧化铝性质调控过程中起重要作用.以不同焙烧温度下制得的氧化铝等体积浸渍氧化铬制得氧化铬催化剂. 丙烷脱氢反应结果表明, 催化剂表现出优异的稳定性和再生性能. 氮吸附等温线表明新鲜催化剂为介孔结构, 这有利于反应物接触活性位点, 并提供抗积碳阻塞能力. 对比氧化铝负载氧化铬前后的电镜照片可知, 催化剂表面粗糙度降低, 说明活性组分均匀分散于氧化铝粗糙表面; 反应前后催化剂形貌保持不变, 催化剂在反应中表现出优异的结构稳定性. UV-Vis和H2-TPR结果表明, 自制氧化铝和参比氧化铝表面的铬物种以相似配位状态存在, 但铬物种在自制氧化铝表面更难还原, 表现出更强的金属与载体相互作用. NH3-TPD结果表明, 自制催化剂表面酸量(64 μmol NH3 g–1)远低于参比催化剂(140 μmol NH3 g–1). 热重分析证实反应后自制催化剂积碳量明显低于参比催化剂. 自制棒状氧化铝作为载体制备的氧化铬低酸催化剂可抑制积碳形成, 提高丙烯选择性, 在丙烷脱氢反应中表现出优异的活性和抗积碳能力....
[硕士论文] 高新芊
工业催化 大连理工大学 2019(学位年度)
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