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摘要:液相放电能够产生各种活性物质,其中羟基自由基(OH),氢自由基(H)被认为是引发液相化学反应的主要活性物种,但由于其活性强寿命短的特点,测量比较困难,由于缺少标准样品,定量测量更为困难.用光学方法测量自由基是一种直接测量方法,其特点是瞬时在线测量,能立即获得数据,进行时间和空间分布测量.为了研究微波水中放电产生的自由基特性,利用发射光谱诊断技术对微波水中放电产生的活性物质进行了在线检测,考察了微波功率、反应器内部压强对OH自由基相对光谱强度的影响,并观测了等离子体中OH自由基强度的空间分布;同时,估算了微波液相等离子体中的电子激发温度.实验结果表明,微波水中放电可以产生大量的OH,H,O自由基,其中OH自由基的相对光谱强度最强,并随微波功率的增加呈现明显上升的趋势,随反应器内部压强的增大而迅速减弱;以OH为主的自由基主要产生于电极尖端附近.微波液相等离子体的电子激发温度约为0.33×104 K....
[博士论文] 赵晓彤
环境科学与工程 大连海事大学 2018(学位年度)
摘要:随着化石燃料的日益枯竭以及其燃烧过程中所带来的环境污染问题,新能源的开发和利用刻不容缓。氢能作为新能源的一种,由于具有燃烧热值高,对环境无污染等优点,越来越受到人们的重视。微波放电等离子体重整乙醇制氢是近十多年来发展起来的新型制氢技术,由于该技术等离子体密度高,氢气产量大,反应条件温和等优点受到国内外学者的广泛关注。然而,针对直接耦合式微波气相放电反应装置结构复杂,操作繁琐;同时,同轴电缆式微波液相放电无法在高功率下维持稳定放电的问题,本研究设计了一种直接耦合式的微波液相放电反应器,并成功实现了放电。反应器兼具微波气相放电和液相放电的双重优点,既能够进行微波大功率输出,达到大容量产氢的目的,同时装置结构相对简单。在此基础上分别对微波匹配特性、放电特性、制氢效果、悬浮电极对制氢的影响及制氢机理五个方面进行了研究,所得主要结论如下:
  1.微波放电反应器匹配特性研究方面:利用网络分析仪考察了液体性质及电极位置对驻波比的影响,实验结果表明,电极尖端在谐振腔中的相对位置以及不同的乙醇体积分数及水温条件下对驻波比均产生显著影响,理论上证明了,在不同放电环境下需要重新调节传输线匹配,使之达到最大效率的能量输出。
  2.微波液相放电特性方面:利用高速摄像机对放电过程中等离子体的行为进行了观测,观测结果表明,等离子体产生于电极表面的气泡内,放电的瞬态演变时间尺度在~100s量级。同时,利用发射光谱法对等离子体中C2的转动温度以及H原子Balmer系中Hα和Hβ谱线的线型进行了研究,研究结果表明,等离子体中C2转动温度达到几千开尔文的量级;转动温度随微波功率的增加而增加,随乙醇体积分数的增加出现先升高而后降低的趋势,当乙醇体积分数为70%时,达到最大值,随反应器内部压强的变化并不显著。H原子发射光谱谱线的轮廓在理论上更接近Gaussian线型,且Hα,Hβ谱线的线宽依次减小并符合多普勒展宽规律,说明微波液相放电多普勒效应显著,即热效应显著。
  3.微波乙醇中放电制氢特性研究方面:通过对反应器参数和溶液参数优化分析发现,乙醇和水之间存在最佳配比,当乙醇体积分数为70%左右,氢气产量和总产气量均达到最大值;产生的混合气体中,氢气和一氧化碳为主要的气相产物,两者的体积占比远高于其他气相产物,达到81.5~84.7%;提高微波功率可以适当地提高氢气在混合气体中的百分含量,当微波功率从900W增加到1500W时,氢气的体积百分含量从54.4%增加到58.1%;在最佳的反应条件下,氢气产量,氢气体积百分含量及产氢能量效率分别达到13.53NL/min,58.1%和48.33g(H2)/kWh。
  4.添加悬浮电极增强制氢方面:悬浮电极的添加可以增加气泡在等离子体区域的停留时间,使得气泡被击穿的几率增加,进而可以提高氢气产量。悬浮电极与电极尖端的相对距离以及悬浮电极尺寸均会对气泡的逃逸产生影响,进而影响氢气产量,而悬浮电极种类对氢气产量没有显著影响。
  5.制氢机理分析方面:微波在乙醇水溶液中放电产生的中间活性粒子主要有·OH、·C2、·CH2、·CH、·C、·H;产生的主要气相产物有氢气,甲烷,乙炔,一氧化碳,乙烯及二氧化碳;中间活性粒子及气相产物所对应的光谱及质谱响应值均随乙醇体积分数的变化而显著变化。通过对中间产物以及气相产物之间的关联性分析推测,氢气的产生路径主要为·H之间的二聚反应以及CH2O的直接裂解。
[专利] 实用新型 CN201520926920.6
大连海事大学 2016-08-03
摘要:本实用新型提供一种直接耦合微波液相等离子体醇类制氢装置,包括:微波发生器、矩形波导管、液相放电电极、反应器、进料管、排气管、收气管、原料罐、复合真空计和金属套管,所述反应器为石英材料或者陶瓷材料;所述反应器的上部连接所述复合真空计、所述进料管和所述排气管,所述进料管和所述排气管的另一端连接于所述原料罐,所述反应器的下部垂直穿过所述矩形波导管并嵌套于所述金属套管,所述金属套管焊接在所述矩形波导管下部,所述液相放电电极置于所述金属套管内,所述矩形波导管一端连接于所述微波发生器,所述原料罐顶部与所述收气管连接。本实用新型提高了液相微波等离子体醇类制氢的工作效率。
[专利] 发明专利 CN201510815739.2
大连海事大学 2016-03-23
摘要:本发明提供一种大气压下直接耦合微波液相等离子体发生装置和方法,包括:反应器、进液口、排气口、微波放电电极、矩形波导管、微波发生器;反应器为石英材料、陶瓷材料或者其混合物;反应器直接垂直贯穿矩形波导管,微波经过矩形波导管直接耦合到反应器内部的液体中。反应器上端分别设置有进液口和排气口,微波放电电极置于反应器的中轴线位置,矩形波导管与微波发生器相连。本装置实现了在大气压条件下微波液相中激发等离子体并稳定维持,极大减小了设备运行成本。
[专利] 发明专利 CN201510800901.3
大连海事大学 2016-01-13
摘要:本发明提供一种直接耦合微波液相等离子体醇类制氢装置及方法,包括:微波发生器、矩形波导管、液相放电电极、反应器、进料管、排气管、收气管、原料罐、复合真空计和金属套管,所述反应器为石英材料、陶瓷材料或者其混合物;所述反应器的上部连接所述复合真空计、所述进料管和所述排气管,所述进料管和所述排气管的另一端连接于所述原料罐,所述反应器的下部垂直穿过所述矩形波导管并嵌套于所述金属套管,所述金属套管焊接在所述矩形波导下部,所述液相放电电极置于所述金属套管内,所述矩形波导一端连接于所述微波发生器,所述原料罐顶部与所述收气管连接。本发明提高了液相微波等离子体醇类制氢的工作效率。
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