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[专利] 发明专利 CN201811152439.0
大连理工大学 大连宇都环境技术材料有限公司 2019-01-11
摘要:本发明公开了一种基于阳极促进污泥厌氧消化和阴极二氧化碳还原的厌氧微生物电化学处理工艺,具体内容如下:首先本发明可以在阳极污泥池内利用零价铁作为电极促进微生物处理污染物,并将阳极污泥池产生的沼气通往阴极反应池,并通过控制阴极电势使沼气中的CO2在阴极被还原为甲酸、乙酸等有机物。本发明提高了污染物的处理效率,而且使发酵过程中产生的CO2还原为有机物质以获得更高纯度的能源和化学原料,对环境更为友好。该技术方案可以应用于污泥厌氧消化工艺中为生产及纯化工艺中的经济产物的升级改造。
[博士论文] 赵子升
环境科学 大连理工大学 2018(学位年度)
摘要:城市剩余污泥是城市生活污水处理过程中的副产物,其产量大并含有大量有害物质,需妥善处理或处置,以达到稳定化、减量化、资源化目的。厌氧发酵因可同时实现污泥处理及能源回收,是一种可持续的污泥处理技术。但由于剩余污泥的细胞壁稳定,分解速率慢,往往会限制污泥的水解酸化效率,进而降低污泥的减量化程度及甲烷产量。近期的研究发现,微生物电解池(Microbial electrolysis cell,MEC)可以促进包括水解酸化在内的污泥厌氧消化效率。考虑到零价铁(Zero valent iron,ZVI)及Fe3O4对污泥厌氧消化的促进作用,本论文拟研究MEC及铁材料来强化污泥的水解酸化,从而提高污泥的厌氧消化效率,主要的研究内容和结论如下:
  (1)为了探究铁、碳电极在污泥厌氧消化中的作用,分别构建以Fe-C和C-C为电极的MEC(以Ag/AgCl为参比电极),通过控制工作电极电势,研究Fe、C电极在MEC处理污泥中的作用。结果表明,工作电极施加-0.6V的电势,在C-C MEC中,甲烷产量相比于空白反应器提高15.1%,COD去除率提高10.9%。然而,Fe-C MEC的甲烷产量及COD去除率却分别比空白反应器低7.3%和0.9%。值得注意的是,Fe-C MEC产气中没有检测到CO2,并有明显的H2生成(45.8mL),同时在消化液中检测出大量甲酸(672.3mg/L)。甲酸生成与CO2的阴极还原相关,这被电化学实验证实——在相同的电极条件下CO2被还原为甲酸。H2的生成是由于H+在阴极还原,这与处理后液相中pH上升至9.3相一致;偏碱性的pH,一定程度上抑制了甲烷的生成,导致Fe-C MEC的甲烷产量略有降低,另外,Fe-C MEC内COD去除率的降低是因为反应器内甲酸的生成。而在切断外加电势时,Fe-C MEC反应器则与C-C MEC反应器在产气组成、有机物去除和挥发性脂肪酸(volatile fatty acids,VFAs)组成等方面性能基本相当,这进一步说明了Fe-C电极与C-C电极在污泥厌氧发酵中的不同作用。
  (2)为进一步研究C-C MEC对污泥厌氧消化作用,分别构建C-C MEC和C-C反应器(断路)处理较高浓度的剩余污泥(TSS为5%)。实验结果表明施加0.6V电压的C-CMEC及C材料都可以有效促进污泥的厌氧消化效率,相比于空白反应器,甲烷产量分别提高30.2%及12.9%,COD去除率分别提高36.7%和27.6%。经计算可知,阴极还原CO2所产生的甲烷量最多为86.8mL,只占到甲烷提高量的27.6%。通过对厌氧反应器内污泥微生物高通量16S rRNA测序分析可知,C-C MEC及C-C反应器内Methanosaeta得到大量富集,而Methanosaeta是一种已被证实的可通过种间直接电子传递(DIET)过程产甲烷的甲烷菌。Geobacter作为另一种参与DIET的微生物,也在C-C MEC及C-C反应器内得到富集。在C-C MEC及C-C反应器内,细胞色素c及污泥电导率测定都得到显著提高。因而可推测DIET存在于C-C MEC和C-C反应器内并发挥重要作用,在C-C MEC中DIET产甲烷量大概贡献甲烷增加量的70%。
  (3)为了研究铁对污泥厌氧消化的影响,将ZVI和Fe3O4(10g/L)投加到污泥厌氧发酵反应器内。结果表明,ZVI和Fe3O4能有效提高甲烷产量及有机物去除,其相应酶的活性也得到提高。但对其机理的研究发现,ZVI和Fe3O4分别通过不同途径促进污泥的厌氧消化。当ZVI投加到反应器内,ZVI对污泥的溶解、水解及酸化都没有直接的影响,但对产甲烷阶段有直接的促进作用。正是产甲烷阶段的促进,使得污泥厌氧发酵中间产物(乙酸、H2及CO2等)消耗加快,进而促进了水解酸化及相应酶活性的提高,因此促进整个厌氧消化效率的提高。另一方面,由于Fe3O4对电子供体的竞争,对产甲烷表现出抑制效果,但是对溶解、水解及酸化有明显的促进作用。正是Fe3O4对溶解、水解及酸化的促进,使其为产甲烷菌提供了丰富的底物(乙酸、H2/CO2),进而提高厌氧消化效率的提高。
  (4)本研究用Fe3O4促进剩余污泥(Waste activated sludge,WAS)和秸秆(Wheat straw,WS)共消化。结果表明,当Fe3O4(10g/L)投加到共发酵反应器内,可有效缓解酸性pH,提高厌氧消化效率。挥发性脂肪酸(VFAs)的数据表明,Fe3O4的投加可减少VFAs中难降解的丙酸的含量,增加容易降解的乙酸的含量,进而减少VFAs的积累。微生物群落分析表明,具有乙醇型发酵功能的Ethanoligenens在WAS+WS-Fe3O4反应器内得到大量富集,其丰度约为WAS+WS反应器的3.9倍。该结果说明,Fe3O4的投加可以通过改变厌氧发酵类型来提高污泥厌氧消化效率。
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