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[硕士论文] 贾清
化学工程与技术 浙江大学 2018(学位年度)
摘要:人类正在面临两个严峻的全球性问题:环境污染与化石能源的过度消耗。氢能以其绿色、清洁、易于储存等优势被视为理想的能源载体之一。利用可再生资源如太阳能进行分解水析氢是目前极具潜力的制氢技术。硅以其禁带宽度窄、导带位置适于产氢、储量丰富等优势被广泛用作光电析氢阴极,然而其仍存在平面硅吸光性能不高、低开路电压所导致的光电转化效率低、表面产氢动力学惰性、稳定性不高等问题。目前大多数析氢材料的研究都是基于酸性环境,然而工业生产中,酸性环境会对设备强度及耐腐蚀性等有较高的要求,导致分解水制氢成本的上升,因此设计及构建在碱性环境中高效稳定的硅基光电阴极对实现太阳能的高效利用及光电解水工业化应用的意义重大。
  基于以上问题,本论文以碱性环境中高效稳定的硅基光电析氢阴极的构建为目标,针对硅基光电析氢阴极的动力学和热力学两个问题,设计可应用于碱性条件下光电解水体系中的具有高催化活性的电催化剂,并通过温和的方法负载于硅表面形成高质量的异质结界面,其中催化剂可以优化硅表面析氢动力学,电极结构的设计可提高硅基阴极的开路电压,使电极更加满足析氢热力学要求。主要研究内容如下:
  (1)针对目前大多数晶体析氢催化剂与硅基之间的界面相容性较差、晶体催化剂影响硅基对太阳光的吸收利用等问题,针对性地设计并制备了新型无定形三元催化剂NiSxOy。该催化剂具有良好的光学特性、合适的禁带宽度、高效的析氢催化活性以及碱性条件下良好的稳定性。
  (2)为了改善硅表面析氢动力学,通过温和的电沉积方式,将NiSxOy析氢催化剂负载于吸光良好的硅微米金字塔结构上,构建了n+p-Si/Ti/NiSxOy光电析氢阴极。该NiSxOy催化剂层有效地改善了电极表面析氢动力学,n+p-Si/Ti/NiSxOy光电析氢阴极在100 mW/cm2强度的模拟太阳光下表现出了启动电压0.5 V vs.RHE、短路电流-26 mA/cm2及至少6小时稳定性的光电析氢性能。
  (3)为了提升硅基光电阴极开路电压,通过热蒸发过程制备出具有无定形性质的纳米级厚度金属薄膜,在硅基电极中构建了高质量的异质结界面,低功函数金属层与硅基底的结合增大了电极的能带弯曲,金属镍作为具有催化性质的最外层表面修饰层展现了优秀的析氢催化活性。构建的n+p-Si/Ti/Ni电极展现出了启动电压0.63 V vs.RHE、短路电流-38.8 mA/cm2、光电转化效率5.1%的光电析氢性能。
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