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[专利] 发明专利 CN201810262083.X
浙江大学 2018-08-24
摘要:本发明涉及一种甲烷干重整反应耦合复合催化剂再生的方法,将复合催化剂填充到反应器中,通入甲烷或甲烷混合气,在600‑850℃下,复合催化剂中CaCO3进行分解反应;分解反应产生的二氧化碳与甲烷进行甲烷干重整反应,生成一氧化碳和氢气的合成气;所述复合催化剂包括CaCO3、活性镍成份以及氧化铝载体。该方法将钙循环技术中碳酸钙的分解反应和甲烷干重整反应耦合,解决了CaCO3分解受高温平衡限制的技术问题,达到强化碳酸钙分解以及将碳酸钙分解产生的二氧化碳经干重整反应生成合成气加以利用的目的。
[硕士论文] 许佳妍
化学工程 浙江大学 2018(学位年度)
摘要:氢气既是石油化工原料,也是清洁能源载体。反应吸附强化甲烷蒸汽重整(Reactive Sorption Enhanced Reforming,简称ReSER)制氢技术采用纳米CaO作为CO2反应吸附剂,将钙循环过程与甲烷蒸汽重整过程耦合,具有提高甲烷转化率和氢气浓度,降低反应温度,以及缩短流程等优点,是新高效制氢技术。目前研究的同时具有催化与吸附作用的复合催化剂,在ReSER制氢反应-再生循环过程中仍然存在活性衰减的问题。本文提出通过制备核壳结构NiO@TiO2为前驱体,研究NiO@TiO2对提高NiO@TiO2-CaO/Al2O3催化活性和稳定性的影响关系;NiO@TiO2对复合催化剂的CO2吸附性能的影响关系,达到提高复合催化剂使用稳定性的目的,为推动ReSER制氢新技术的工业化应用具有重要理论和实际意义。
  首先,本文采用尿素水解法制备Ni(OH)2,采用吸附相反应技术制备以氧化镍为核、氧化钛为壳的核壳结构NiO@TiO2,再与纳米碳酸钙和铝溶胶湿法混合制备NiO@TiO2-CaO/Al2O3。实验通过优化尿素水解时间和吸附相反应时间,得到NiO晶粒粒径28.5 nm的优化结果。采用SEM、BET、XRD、H2-TPD和H2-TPR等表征手段研究了NiO@TiO2-CaO/Al2O3的表面形貌、微观结构、镍组分分散性和还原性。结果显示核壳结构NiO@TiO2使复合催化剂拥有更丰富的孔道结构,且增强镍与载体间的相互作用力。与NiO-CaO/Al2O3相比,NiO@TiO2-CaO/Al2O3的比表面积、平均孔径和孔容分别增加16.0%、35.4%和73.1%,氧化镍晶粒减小23.6%,镍分散度提高23%。证明成功制备的核壳结构NiO@TiO2可有效增加复合催化剂中活性位点数目。
  其次,在实验室规模固定床反应器上评价NiO@TiO2-CaO/Al2O3的制氢活性。结果表明:在相同反应条件,达到相同甲烷转化率与氢气浓度结果的前提下,NiO@TiO2-CaO/Al2O3的制氢甲烷空速能提高到1200 h-1,说明NiO@TiO2-CaO/Al2O3的制氢活性明显提高。测试结果表明:催化活性提高是由于比表面积的增加提高了镍的分散度以及平均孔径的增加提高了反应气体在孔道内的扩散速率。
  随后,在相同甲烷空速条件下评价复合催化剂稳定性结果显示:NiO@TiO2-CaO/Al2O3在36次制氢反应-再生循环中,出口氢气浓度始终保持在90%以上,甲烷转化率保持在85%以上,且没有降低趋势,而NiO-CaO/Al2O3在9次制氢反应-再生循环中迅速失活,说明NiO@TiO2-CaO/Al2O3复合催化剂的制氢稳定性显著提高。同时对比不同初始氧化镍晶粒粒径的复合催化剂NiO@TiO2-CaO/Al2O3的制氢稳定性,结果表明:减小核壳结构NiO@TiO2内初始镍核粒径有利于提高制氢稳定性。分析原因认为:一方面NiO@TiO2将镍核晶粒固定在壳层内,避免镍晶粒在载体上移动、聚并长大,维持了镍晶粒粒径;另一方面,NiO@TiO2对复合催化剂的整体结构起到一定支撑作用,减缓因多孔Al2O3载体与CaO接触反应而消耗引起的比表面积降低,提高了复合催化剂的微观结构稳定性。
  最后,研究了NiO@TiO2-CaO/Al2O3的CO2反应吸附性能。结果表明:核壳结构NiO@TiO2的存在可以降低复合催化剂的最终分解温度12℃,对首次吸附速率、吸附容量的影响不大,但是吸附容量的衰减仍然存在。因此本文为了提高复合催化剂的吸附性能,提出了制备NiO@TiO2和CaO@TiO2双核壳的NiO@TiO2-CaO@TiO2/Al2O3。结果表明:核壳结构CaO@TiO2的存在使最高分解速率提高44.3%,首次最大吸附速率增加87.6%、吸附容量增大40.0%,同时也提高了吸附容量稳定性。
  本文研究结果对ReSER制氢复合催化剂的工业化制备和应用具有重要的指导意义。
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