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[期刊论文] 荆秋叶 彭冬 袁小亚
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CSTPCD 北大核心
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摘要:采用共沉淀法合成锌铝水滑石(ZnAl-LDH)前驱体,并通过高温煅烧得到具有异质结结构的复合金属氧化物ZnO/ZnAl2O4 (ZnAl-MMO).利用X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、比表面积-孔径分析仪以及紫外-可见漫反射仪(UV-Vis-DRS)对样品的结构和形貌进行袁征,探讨了pH值、Cr(Ⅵ)初始浓度、柠檬酸(CA)浓度对光催化还原Cr(Ⅵ)的影响,重点探讨了CA浓度对光催化效率的影响.结果表明,pH值对光还原Cr(Ⅵ)的影响很大,随着pH值的增大,还原率降低;在一定浓度范围内,随着CA浓度增加,Cr(Ⅵ)的光还原效率增大.CA不仅能调节溶液的酸性,大幅提升样品的紫外光催化效率,还能有效捕获空穴,进一步提升催化剂还原Cr(Ⅵ)的性能.
[硕士论文] 荆秋叶
材料科学与工程;材料学 重庆交通大学 2018(学位年度)
摘要:光催化技术因其环境友好、污染物降解完全、成本低等优点被应用于水污染领域。水滑石煅烧产物是一种常用的光催化剂,具有一系列优点如结构组成可调、比表面积较大、热稳定性好等。锌铝水滑石(ZnAl-LDH)的煅烧产物(ZnAl-MMO)是一种常用的光催化材料,而ZnAl-MMO中起光催化效果的主要是氧化锌(ZnO),ZnO的禁带宽度较大,仅对紫外光有响应,几乎不吸收可见光。本论文以ZnAl-LDH为前驱体,通过提高煅烧温度、引入氧化石墨烯(GO)等方式提高高水滑石煅烧产物对模拟太阳光的利用率,具体内容如下:
  1.采用共沉淀法制备ZnAl-LDH前驱体,并通过高温(900℃)煅烧ZnAl-LDH得到具有异质结结构的金属氧化物氧化锌和铝酸锌(ZnO/ZnAl2O4)光催化材料。使用水体Cr(Ⅵ)为目标污染物,对高温煅烧产物的光催化性能进行测试。研究结果表明,900℃下的煅烧产物ZnO和ZnAl2O4之间的异质结结构有助于能带间电子的转移,降低了光生电子-空穴复合率,从而有效的提高了ZnAl-MMO的光催化性能。对ZnAl-MMO做催化剂光还原Cr(Ⅵ)的反应条件进行探讨,结果表明,初始溶液的pH值对光还原Cr(Ⅵ)有着重要的的影响,在一定范围内,pH值越低,光还原Cr(Ⅵ)效果越好。柠檬酸(CA)作为空穴捕获剂不仅可以捕获空穴,也可以作为酸度调节剂,能有效提高催化剂还原Cr(Ⅵ)的效率。进行循环实验,经过6次循环后,催化剂对Cr(Ⅵ)仍有82%的降解率。
  2.将水滑石的低温煅烧产物加入超声剥离的氧化石墨烯溶液中,利用水滑石水化过程能恢复水滑石结构的特性(即水滑石的“形状记忆效应”),制备出三明治结构即水滑石片层-氧化石墨烯-水滑石片层纳米复合材料,通过高温煅烧,得到可见光催化性能优异的热还原氧化石墨烯双金属氧化物复合材料。该复合材料能充分发挥石墨烯和水滑石两者的优异性能。基于此原理,本文将500℃下煅烧得到ZnAl-MMO,加入超声剥离均匀的氧化石墨烯(GO)溶液后,通过水化法制备出三明治结构的氧化石墨烯锌铝水滑石纳米复合材料(GO-ZnAl-LDH),在氮气保护下高温煅烧得到热还原氧化石墨烯水滑石煅烧产物(RGO-ZnAl-MMO)。通过XRD、SEM、HRTEM、XPS表征手段证明了GO成功插层到了锌铝水滑石层间,GO被成功还原为RGO;对煅烧产物采用UV-vis-DRS、PL谱等手段表征后,发现RGO-ZnAl-MMO纳米复合材料相比纯的ZnAl-MMO禁带宽度大大降低,紫外可见光区域的吸收均大大增强,RGO掺量为4.33%的RGO-ZnAl-MMO纳米复合材料的禁带宽度仅为2.45eV,电子-空穴复合率随RGO掺量先减少后增大。以甲基橙(MO)为目标污染物,对RGO-ZnAl-MMO的可见光催化性能进行测试。结果表明,RGO-ZnAl-MMO复合材料展现出优异的可见光催化性能。探讨光降解MO的不同反应条件发现,pH值对光催化的影响较大,pH值在3~7.43,光催化效果最好;经过四次循环,催化剂还原率没有大幅度的下降;加入活性捕获剂,发现羟基自由基(·OH)在催化剂光氧化MO中起主导作用。
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