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北大核心 CSTPCD CSCD AJ CA CBST
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摘要:利用浸渍法和水热共沉淀法两种方法,制备了介孔Ni/MgO催化剂,用于水蒸气重整生物质油模型物苯酚制取氢气;利用XRD、N2吸附/脱附、H2-TPR、TEM以及TG等手段对催化剂进行了表征。结果表明,以介孔MgO为载体,采用浸渍法制备的介孔NiO/MgO固溶体,具有较高的比表面积(60.6 m2/g)以及较大的孔径(10.1 nm)。与水热共沉淀法制备的催化剂相比,浸渍法制备的NiO/MgO前驱体经还原后的所得到介孔Ni/MgO催化剂Ni颗粒较小(5.0-6.0 nm),分布均匀,具有较高的分散度(19.44%)。较大的比表面积能有效地促进活性金属颗粒的分散,而介孔有利于反应物和产物在催化剂孔道中的扩散。因此,该Ni/MgO催化剂在水蒸气重整苯酚制氢反应中具有较高的催化活性、稳定性和优异的抗积炭能力。...
[硕士论文] 纪婷婷
物理化学 哈尔滨师范大学 2018(学位年度)
摘要:本文利用介孔Ni/MgO催化剂催化水蒸气重整生物质发酵物制氢,对单组分模型物(丙酮、丁醇、乙醇)及多组分模型物(丙酮-丁醇-乙醇=3/6/1,质量比)的重整反应进行对比性研究。考察了反应温度(400~600℃)和反应物组成(水碳比S/C=20)对反应物转化率及氢气产率的影响,以确定单组分与多组分模型物在Ni基催化剂上的转化行为。并利用程序升温脱附(TPD),表面反应(TPSR)和原位红外漫反射(DRIFTS)等手段,研究了丁醇在Ni基催化剂上的表面反应行为,对水蒸气重整丁醇的反应历程进行了推测。为进一步研究真实生物质发酵物在Ni催化剂上的反应行为,提供了基础认知。
  结果表明,水蒸气重整单/多组分模型物过程中,随着反应温度的提高,反应物和中间产物(主要为C2H4,CO,CH4)的重整程度得到了改善。当反应温度较低时(400℃),单组分反应物的转化活性顺序为:乙醇>丙酮>丁醇。这说明,反应物分子尺寸越大,越难于在Ni基催化剂上进行转化。然而,单组分反应物转化为COx和H2效率的递减顺序为:丁醇>丙酮>乙醇。这主要与重整乙醇过程中,平行反应在Ni活性位上的竞争有关。对于重整丙酮反应,丙酮分子既作为反应物同时又是催化剂积碳的前驱体。重整过程中产生的积碳,会覆盖催化剂的Ni活性位点,导致Ni活性位点减少,最终使催化剂重整丙酮反应的活性降低。
  相比于重整乙醇反应,在水蒸气重整多组分化合物(丙酮-丁醇-乙醇)中,乙醇的转化率降低。但随反应温度的升高,乙醇转化率降低的程度逐渐减弱。为探究乙醇转化率降低的原因,在相同的反应条件下,又分别对乙醇-丁醇、乙醇-丙酮进行了水蒸气重整实验。结果表明,乙醇的转化率均下降。因此得出结论,丁醇或丙酮的加入,使乙醇的水蒸气重整反应受阻。
  另外,利用TPD,TPSR和DRIFTS等表征手段,探究了Ni基催化剂上水蒸气重整丁醇的反应历程。结果表明,水蒸气重整丁醇的过程中,丁醛是重要的中间体,其来源于丁醇的脱氢反应。并且,丁醛可逐步分解得到最终产物,也可被氧化为丁酸,经再次氧化生成碳酸盐,直至分解为CO2。
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