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摘要:大气亚硝酸(HONO)光解是对流层大气中OH自由基(?OH)的主要来源,对光化学过程具有重要作用,但其夜间化学过程的研究较为薄弱.本文利用2015年10月暨南大学大气超级站的HONO及相关参数的观测数据,针对夜间HONO的污染过程和来源进行了分析.结果表明广州秋季HONO夜间浓度平均值为4.32μg?m-3,是日间浓度平均值(1.67μg?m-3)的2.6倍;夜间HONO平均转化率CHONO为0.0068 h-1;夜间机动车直接排放对HONO的平均贡献为15.1%,并在20:00左右出现峰值(37.8%);夜间NO和?OH反应生成HONO的净速率平均值为0.44μg?(m3?h)-1;相关性分析,发现大气颗粒物对HONO的生成不重要,但相对湿度(33%与水汽在地表的非均相反应可能是夜间HONO的主要来源....
摘要:采用"GCMS∕FID"在线分析方法,对广州市区2016年7月大气VOCs的污染特征及来源进行了研究,共检出了73种VOCs组分.结果表明,观测期间总VOCs的小时平均浓度为(118.83±79.40)μg?m-3,最高值为492.42μg?m-3,最低值为10.54μg?m-3.07:00左右TVOC浓度出现高峰,说明早高峰的机动车污染对该站点的VOCs具有较大贡献;14:00左右浓度最低,光化学损耗相关;21:00~24:00间VOCs浓度又出现高值,可能和污染源排放或边界层压缩有关.运用PMF模型解析出VOCs的5个主要来源分别是:交通污染源、 溶剂使用污染、 加油站污染、 植物排放和餐厨废气,其贡献分别为29.79% 、26.61% 、24.86% 、9.91% 、8.84%;白天交通废气源贡献最大,而中午植物排放的贡献也明显增大;夜间溶剂污染源和加油站污染源占比上升,为该时段VOCs的主要来源....
摘要:利用2015年10月和2016年7月在广州市暨南大学大气超级站开展的气态亚硝酸(HONO)和O3的质量浓度及其光解速率常数等相关参数的观测数据,对比分析了广州地区秋夏季的HONO变化规律和污染特性,估算了HONO和O3对OH自由基的贡献,并且对白天HONO未知来源进行了探讨.结果表明:广州地区秋季HONO的平均浓度为3.15μg/m3,夏季HONO的平均浓度为1.97μg/m3,秋季HONO的平均浓度是夏季的1.6倍;HONO和NO2均呈现典型的白天低,夜晚高的日变化规律;HONO光解对OH自由基的贡献在秋夏季均远大于O3对OH自由基的贡献,说明广州地区HONO光解可能是OH自由基最主要的来源;对HONO白天未知来源的收支分析表明,HONO在白天存在着重要的未知源Punknown,其对HONO浓度的白天贡献在秋季和夏季分别占到总来源的69%和49%,这一较强的未知来源经相关性分析,很可能白天NO2的光增强反应有关....
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EI CSTPCD CSSCI 北大核心
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摘要:2016年7月在广州城区开展了27d的大气VOCs在线监测,共得到73种VOCs,总浓度均值为40.07×10-9.其中烷烃占比55.17%,芳香烃占比15.42%,烯烃占比12.14%,氯代烃占比8.79%,乙炔占比3.97%, OVOC占比3.72%,乙腈占比0.79%.采用臭氧生成潜势(OFP)和OH自由基消耗速率估算了广州城区夏季 VOC 大气化学反应活性,结果表明芳香烃和烯烃是最主要的活性物种;VOCs的关键活性组分是甲苯、反-2-戊烯、间/对二甲苯、1,3-丁二烯、异戊二烯等.采用气溶胶生成系数法(FAC)估算了VOCs对二次有机气溶胶(SOA)的贡献,结果显示芳香烃、烷烃、烯烃分别占总 SOA生成潜势量的95.54%、2.5%、1.95%,甲苯、间/对二甲苯、乙苯、邻二甲苯、1,2,4-三甲基苯是对SOA生成贡献最大的前5个物种....
摘要:大气颗粒物氧化潜势(Oxidative potential)常用于表征颗粒物对人体健康的影响.二硫苏糖醇(DTT)法是近年发展的一种测定颗粒物氧化潜势的方法,本研究改进了该方法的颗粒物提取方式和反应流程,并开展了广州市区PM2.5氧化潜势(DTTm&DTTv)的测量.结果表明,广州市区2018年1月和4月PM2.5的DTTm值分别为(13.47±3.86),(14.66±4.49)pmol/(min?μg),DTTv值分别为(4.67±1.06),(4.45±1.02)nmol/(min?m3),国内外研究结果相当.DTTvPM2.5质量浓度、OC、EC、BC具有较强的相关性,但DTTm以上参数相关性低,说明含碳组分不是广州市PM2.5氧化潜势的主要贡献者....
摘要:对广州市土壤尘、道路扬尘、施工扬尘、堆煤扬尘等开放源颗粒物样品进行采集,并利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对颗粒物的粒径和化学成分进行分析.施工尘和其他几类尘分别呈双峰分布和单峰分布,各类尘样的化学组成差异较为明显,其中土壤扬尘以富铝颗粒为主,占总电离颗粒的37.97%,道路扬尘以富钙颗粒为主,占总电离颗粒的24.92%,施工扬尘以富硅颗粒为主,占总电离颗粒的33.33%,堆煤扬尘以富钙颗粒物为主,占总电离颗粒的64.92%.在道路扬尘中土壤扬尘机动车污染的特征显著,这些特征为扬尘颗粒物源解析提供了可能.此外,道路扬尘的二次组分所占比例最高....
摘要:使用单颗粒气溶胶质谱仪,研究了5种生物质成型燃料(咖啡渣、秸秆-花生壳、稻壳、混合型、木屑-刨花)锅炉烟气中细颗粒物的排放特征.木屑-刨花生物质锅炉排放细颗粒物的粒径介于0.20~2.00 μm,呈双峰分布.其余的生物质锅炉排放细颗粒物的粒径介于0.20~1.20 μm,呈单蜂分布.受燃料类型、锅炉负荷、炉膛温度等因素影响,木屑-刨花生物质锅炉排放细颗粒物化学成分以含碳组分(17.4%(数浓度占比,下同)~29.7%)、含钾组分(26.2%)为主.其余生物质锅炉排放细颗粒物化学成分以无机矿物质金属的混合物(3.0%~92.7%)、含钾组分(9.7%~53.4%)为主,明显不同于传统的生物质燃烧源....
摘要:本研究介绍了一种改进的气态亚硝酸(HONO)制备系统.将亚硝酸钠硫酸的混合溶液保存在冰浴棕色瓶中,用蠕动泵将溶液输入到玻璃螺旋管并从后端输出,载气(高纯氮)带动溶液从螺旋管通过,稳定(变异系数CV< 1%)且高纯度(氮氧化物NOx干扰<2%)的气态HONO就会持续从溶液中产生.该系统重现性好,实验结果表明HONO浓度和溶液中亚硝酸根离子(NO2-)浓度、溶液流速都呈正相关,因此调节蠕动泵转速可快速改变HONO浓度.该技术结构简单,便于操作,非常适用于实验室分析和HONO标定等用途....
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CSTPCD 北大核心
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摘要:珠三角在全国主要城市群中率先在2015年实现PM2.5达标,但区域O3上升的势头并没有得到遏制.为深化珠三角空气质量精细化管理,有效遏制区域O3上升和促进空气质量改善,应用三维空气质量模型对珠三角秋季典型O3污染进行了40种情景的模拟分析,定量研究了珠三角重污染季节O3前体物排放的关系.结果表明,秋季珠三角大部分点位O3前体物排放的关系表现出高度非线性的规律.对于江门、中山和珠海等下风向站点,NOx的减排对O3污染的控制有强烈的不利效应,若NOx减排30%,则O3浓度上升24%~41%,当NOx削减量在60%以上时,O3浓度随着NOx削减而下降;区域VOCs的减排可以有效降低O3浓度,若NOx排放不变,VOCs减排30%,则O3浓度可以下降20%~26%.对于惠州、深圳和东莞等上风向的站点,NOx减排对O3污染的不利效应较弱,当NOx削减量在30%以上时,O3浓度随着NOx削减而下降.若NOx减排比例为12%,VOCs减排比例为50%,珠三角西部O3浓度下降幅度可达20%以上,其他地区O3浓度普遍下降10%~16%.若NOx减排比例为8%,VOCs减排比例为30%,中山、江门珠海的O3峰值浓度将下降15%左右,但其他地区的O3污染改善不明显,广州、东莞、肇庆等地的O3改善幅度在10%以内.在2017年广东省的臭氧专项行动中,实际的O3前体物削减力度远未达到建议方案的程度,而且气象条件可能有利于O3污染加剧,导致O3控制效果不如预期.要缓解珠三角秋季的O3污染,珠三角及其邻近地区应该加大VOCs的控制力度,减少NOx的减排力度....
摘要:O3已取代PM2.5成为珠三角空气污染的首要污染物,深入研究珠三角背景地区O3浓度变化特征对全面掌握珠三角空气质量概况具有非常重要的意义.以珠三角北部郊区背景监测点位广州市从化区天湖站点2006—2018年的监测数据为基础,结合空气质量模型过程分析等工具,对珠三角背景地区的O3浓度进行分析.结果表明,2006年以来,珠三角背景地区的O3年平均质量浓度均在80μg·m?3左右波动,年均值在2014年达到自动监测以来的历史峰值91μg·m?3,2014年以来有逐年下降的趋势.2006—2018年O3小时质量浓度的频数分布表明30—100μg·m?3是主要的小时质量浓度水平,占比约为59%,100μg·m?3以下质量浓度的占比约为70%,160μg·m?3以下质量浓度的占比约为94%,天湖站小时质量浓度超标(大于200μg·m?3)概率为1.8%.平均而言,天湖站6—7月的O3质量浓度最低,分别为71μg·m?373μg·m?3.冷暖交替的月份质量浓度相对较高,10月4月分别达到102μg·m?384μg·m?3,过程分析结果显示,在下沉气流等影响下,近地面层上层边界O3垂直输送是4月10月高质量浓度O3的主要来源.天湖站的日均月均O3质量浓度日照时数均存在正相关关系,O3昼高夜低且NO2呈反相关关系,O3质量浓度远高于NO2,说明天湖受人为源排放影响少.天湖站化学过程对O3的影响因季节而异,夏季光化学过程对O3的影响明显,白天平均O3净化学生成速率为18.5μg·m?3·h?1;其他季节珠三角背景地区的O3质量浓度主要受物理过程影响....
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