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北大核心 CSTPCD CSCD CA CBST
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摘要:综述了炭催化甲烷裂解制氢的研究进展,重点阐述了具有不同孔结构特征的微孔炭、介孔炭和金属负载型炭催化剂在甲烷催化裂解制氢过程中的催化性能和影响规律。与微孔炭具有较高初始活性、较低稳定性相比,介孔炭或具有微孔/介孔结构的多级孔结构炭材料表现出更高的催化活性和寿命;将金属负载于炭材料制得的金属负载型催化剂可同时利用金属的高活性和炭材料相对较高的稳定性提高催化裂解甲烷性能。该文还对炭催化甲烷裂解机理进行概述,指出通过调控炭材料结构与组成、提高甲烷催化裂解性能和加强对炭催化甲烷裂解机理研究是今后发展的方向。...
[专利] 发明专利 CN201710150860.7
大连理工大学 2017-06-20
摘要:本发明涉及一种以炭材料为催化剂制备氢气和纤维碳的方法,属于催化剂技术领域。一种以炭材料为催化剂制备氢气和纤维碳的方法,其特征在于:所述方法以含有甲烷和氢气的混合气为原料,以炭材料为催化剂,于600~1200℃、常压下反应,其中,氢气占混合气总流量的1%~90%。该方法有效地改善了炭材料催化甲烷裂解制氢的稳定性,并且得到纤维状积碳,对炭催化甲烷裂解制氢工业应用及提升炭材料和甲烷裂解生成积碳的经济效益等具有重要的应用价值。
[博士论文] 王焦飞
能源化工 大连理工大学 2018(学位年度)
摘要:甲烷催化裂解制氢过程简单、气体产物只有氢气而没有COx等气体,固体产物只有碳而易于分离,是一种前景广阔的制氢工艺。过渡金属和炭材料是两类常用的甲烷裂解制氢催化剂,其中活性炭因具有价格低廉、原料来源广、耐高温、抗硫及其它有毒杂质、催化过程中无金属炭化物生成等特点而备受关注。本文以获得具有高催化甲烷裂解制氢性能的炭催化剂为目标,研究煤在KOH活化制备活性炭过程中各种制备条件对活性炭结构及其催化甲烷裂解制氢性能的影响。开展的主要研究工作如下:
  (1)对神木煤进行空气预氧化处理,通过KOH活化法制备活性炭,研究了预氧化处理条件对制得煤基活性炭的表面化学性质、结构特征和催化甲烷裂解性能的影响。结果表明,空气预氧化处理能够改变煤的化学性质以及热解特性,进而影响所制备活性炭的孔结构和表面化学性质。煤的预氧化处理增加了所制备活性炭中酮类、醌类和内酯类含氧官能团的量,同时使活性炭的比表面积和介孔率明显增加。经300℃预氧化处理4h后神木煤所制备活性炭具有最高的含氧官能团量;而经100℃预氧化处理12h后神木煤所制备活性炭的总比表面积和介孔比表面积分别可达2407m2/g和1910m2/g,为原煤所制备活性炭比表面积的1.3倍和2.0倍。活性炭催化甲烷裂解的初始活性与其表面含氧官能团的数量有关;较高介孔率和介孔比表面积的活性炭表现出更好的催化甲烷裂解稳定性。
  (2)通过对多种煤进行不同的酸洗处理,研究煤中矿物质在煤基活性炭制备过程中的作用。发现煤中矿物质含量和组成会影响所制备活性炭的结构。煤中矿物质自身或者与KOH反应形成的盐类在活性炭制备过程中可以充当模板剂。由于矿物质会消耗部分KOH而减弱KOH对煤的活化作用,过高的矿物质含量不利于煤基活性炭孔结构发展。煤中可溶于盐酸的矿物质如钙、铁等盐类的脱除不利于活性炭孔结构和比表面积的发展。以神木煤为原料、不同钙盐为添加剂,研究在煤中添加钙盐对所制备活性炭结构及其催化甲烷裂解制氢性能的影响。结果表明,通过调节钙在煤中的添加量可以调控活性炭的孔结构:钙添加量小于煤的10wt.%时,所制备活性炭的微孔含量增加;而钙添加量大于煤的10wt.%时,所制备活性炭的介孔率明显增加。煤中添加钙盐的种类影响所制备活性炭的结构。与添加氯化钙和氧化钙时相比,煤中添加硝酸钙所制备活性炭具有更高的总比表面积和介孔比表面积。活性炭催化裂解甲烷时,介孔比表面积和介孔率的增加是其活性和稳定性提高的主要原因。
  (3)研究了活性炭催化甲烷裂解过程中添加氢气对其催化稳定性和所产生积碳形态的影响。结果发现,适量氢气的添加提高了活性炭催化甲烷裂解稳定性,而过量的氢气则会抑制甲烷的裂解。活性炭催化甲烷裂解反应375min后,当添加的氢气流量为甲烷流量的1/4时,甲烷转化率最大,是未添加氢气时的4倍以上。添加氢气有利于甲烷裂解形成纤维炭而抑制聚集炭的产生。同位素示踪分析表明,氢气参与了甲烷裂解自由基反应过程,并诱导了甲烷的裂解和纤维炭的形成。
  (4)以神木煤为原料、硝酸铁为添加剂,利用炭的高温还原性,经KOH活化直接制备出掺杂Fe单质的活性炭,省去了氢气还原步骤,简化了制备过程。当Fe掺杂活性炭用于催化甲烷裂解时,其活性和稳定性均随着制备过程中铁添加量的增加而增加;当铁添加量达到煤的30wt.%时,所制备Fe掺杂活性炭活性在反应9h内持续增加。活化温度为800和850℃条件下所制备铁掺杂活性炭表现出更高的催化甲烷裂解活性和更好的稳定性;而更高的活化温度则会使铁掺杂活性炭中铁颗粒大量团聚,降低催化剂的甲烷裂解活性。
摘要:碳源中的矿物质会影响化学活化法制备多孔炭结构。本文以KOH为活化剂,主要通过在神木煤(SM)中添加一定量的硝酸钙,考察CaO添加量对制得活性炭孔结构、表面积以及催化甲烷裂解制氢性能影响。
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