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[博士论文] 王建成
环境科学与工程 中国科学技术大学 2018(学位年度)
摘要:汞(Hg)是有毒性的物质,由于其广泛的存在,并且具备长距离传输的属性,受到了全球的关注。极地地区很高的汞富集现象表明人类活动产生的汞可以通过传播影响到如此偏远的地区。汞在冰/雪-气界面的转化和交换过程有其独特机制,气候变化也将对其产生影响。汞的海-气交换过程对于汞的全球循环过程来说至关重要。海洋释放的汞不仅是对大气的一个重要补充,也促使了它更长距离的传播。本文重点关注南极内陆和海洋边界层中大气汞分布特征、传输机制以及气态汞海-气交换过程,研究区域涵盖南极内陆、南大洋以及印度-太平洋海域。主要内容和结论如下:
  (1)2012年12月16日至2013年2月6日,调查了自南极沿岸到内陆断面气态总汞(TGM)的分布特征。TGM分布范围为0.32-2.34ng m-3,平均浓度为0.91±-0.33ng m-3。沿岸受到海洋释放影响,内陆地区(海拔>3000m)呈现出高值。受地形和氧化还原条件影响,内陆平缓地区(距海岸290-800km)TGM浓度值要高于陡坡区(距海岸800-1000km)。昆仑站TGM浓度呈现出显著的昼夜差异,午夜最低而正午最高。这种昼夜特征可归因于雪中气态汞的再释放,氧化损耗以及混合层的对流过程。
  (2)2014年12月13日-2015年2月1日,随雪龙船观测了南大洋周边大气中气态汞(GEM)及表层海水中溶解性气态汞(DGM)的浓度。南大洋夏季海洋边界层中GEM浓度范围:0.39-1.92ng m-3,均值:0.93±0.19ng m-3;表层海水中DGM浓度范围:7.0-75.9pg L-1,均值:23.7±13.2pg L-1。边界层中GEM出现的低值(<0.6ng m-3)揭示了南大洋夏季也可能发生大气汞损耗事件,另外还会受到南极内陆下降风气团的影响。海冰融化将导致更多的汞进入南大洋海水中并被重新释放到大气中。南大洋在夏季会释放气态汞到大气中。
  (3)发现在中央印度-太平洋地区赤道附近海域海洋边界层(MBL)中GEM浓度有明显的升高趋势。排除人为活动排放、火山活动以及生物燃烧的影响,这种持续性的GEM升高很可能和海洋释放联系在一起。而表层水体中DGM含量在赤道地区也相应升高,更是佐证了这一点。巨大而强烈的降水活动给当地海表带来大量的汞的沉降,在强烈光照条件下,容易被还原并重新进入大气。这揭示赤道附近地区很可能在一定程度上类似于气态汞传输过程中“中转站”,起着“跳板”的作用,帮助汞的再次传播。
  (4)开发了一套表层海水DGM船基走航连续分析系统,并得到很好的应用。获得了南大洋和西太平洋海域表层海水DGM浓度,结合GEM浓度、表层海水温度(SST)和风速(SPD)数据,计算了气态汞海-气交换通量。气态汞的海-气交换通量主要受DGM浓度和风速影响。另外,各不同海域报道的表层海水DGM分布和气态汞海-气交换通量数据时空差异十分的大,未来更多的研究是必要的。
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