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[博士论文] 王元骅
功能材料化学与化工 大连理工大学 2018(学位年度)
摘要:煤焦油是煤炭热加工转化过程中的主要液态副产品,含有种类丰富的有机物和大量沥青质组分,是一种重要的化工资源。我国炼焦行业每年副产约2000万吨煤焦油,如何有效地实现煤焦油的高附加值利用,为我国经济建设所用,是一个富有挑战性的课题。本文围绕煤焦油中的重要类别——高温煤焦油的深加工之需求,研究开发了一种高温煤焦油全馏段加氢新工艺,这一新工艺技术能够制备得到优良的碳材料前驱体——氢化沥青和具有较高附加值的液体产品;探究了氢化沥青的利用途径,进一步制备得到高品质中间相沥青、沥青基碳纤维和具有核壳结构的异质结纳米碳纤维。这些探索性工作,对高温煤焦油的深加工利用有重要的参考价值。论文主要研究成果如下:
  根据高温煤焦油的物性特点及产品要求,设计并制备出系列催化剂,将其应用到连续反应装置中成功实现了高温煤焦油全馏分催化加氢处理,得到高收率的轻质油品和富含脂肪氢的改性沥青。其中,轻质油品可以直接作为调和油或航空燃油使用,也可经深度处理制取高品质汽/柴油或精细化学品等;所得氢化沥青分子中含有丰富的烷基侧链和环烷结构,同时保留了原分子中的芳环构型,是一种优良的碳材料前躯体。
  以所得氢化沥青为前驱体合成出中间相沥青,考察了不同氢化沥青、热处理方式和气体吹扫方式对所得中间相沥青性质的影响;利用新中间相法合成出具有广域中间相显微结构的合成沥青,其中间相含量、软化点和H/C等指标已接近或达到日本萘系中间相沥青。进一步以该中间相沥青为原料,采用熔融纺丝工艺制得沥青基碳纤维,直径为10.3μm,拉伸强度和拉伸模量分别达到1634MPa和120GPa,超过国内同类产品,接近日本萘系碳纤维。
  以氢化沥青和聚丙烯腈(PAN)为原料,利用静电纺丝工艺,制备出具有核壳结构的异质结纳米碳纤维,并将其应用到染料敏化太阳能电池(DSSCs)、超级电容器(SCs)和钠离子电池中(SIBs),研究了其作为电极材料的性能特点。在DSSCs中,电池光电转化效率达到6.92%,超过了Pt电极(6.34%)。以自支撑膜的形式(无导电剂和粘结剂)应用于SC和SIBs中,取得了优良的电化学性能。于SCs中,1A·g-1电流下具有220.7F·g-1的比容量,10A·g-1电流下仍能保有167F·g-1的比容量,表现出良好的电化学性能及倍率性能。于SIBs中,0.1A·g-1下比容量值达到408mAh·g-1,1A·g-1下保有236mAh·g-1的比容量,同样表现出优良的电池性能。研究表明,由聚丙烯腈基硬碳构成的壳层含有丰富的N、O杂原子、缺陷位和较大的层间距,能为电池提供充足的活性位点和离子存储空间;而核纤维主要由沥青基软碳构成,具有优良的导电能力,可以有效降低电子传输损耗,提高电荷传输效率。这些特点使得该复合纳米碳纤维成为一种优良的电池电极材料。
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