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[期刊论文] 赵可 牛庆欣 王力 张华伟
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EI CSTPCD 北大核心
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摘要:采用浸渍法制备了铈改性半焦吸附剂(Ce/SC),在小型固定床反应器上考察了水蒸气和α-Fe2O3对Ce/SC脱除Hg0性能的影响,并利用X射线衍射、H2程序升温还原、X射线光电子能谱等分析手段对其机理进行了探究.结果表明,水蒸气会明显抑制Ce/SC对单质汞的脱除效率,原因是H2O分子在活性组分CeO2表面发生解离,部分晶格氧转化成Ce-OH官能团,从而导致其氧化活性的降低;α-Fe2O3的加入对Ce/SC的脱汞性能无显著影响;当水蒸气和α-Fe2O3同时存在时,Ce/SC的脱汞效率虽然有所降低,但是其降低幅度明显低于水蒸气单独作用时的情况,这主要是因为水蒸气与α-Fe2O3作用增加了其表面化学吸附氧的含量,提高了α-Fe2O3的氧化活性,促进单质汞的氧化和脱除....
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北大核心 CSTPCD CSCD AJ CA CBST
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摘要:制备了Mn改性半焦( Mn-SC)及Mn/Ce掺杂改性半焦( Mn/Ce-SC)吸附剂,在小型固定床吸附反应器上考查了改性半焦对模拟煤气中单质汞的吸附特性,并利用BET比表面积测试、X射线衍射、X射线光电子能谱等手段对半焦吸附剂进行了表征。结果表明,Mn改性后半焦的比表面积、总孔容和平均孔径都有所增加,而Mn/Ce掺杂改性半焦的孔隙结构发达程度有一定程度的降低;Mnx Oy及Cex Oy均以高分散的无定形态存在于半焦表面;Mn/Ce-SC的脱汞效率明显高于Mn-SC和SC,其脱汞性能随吸附温度的升高会有所下降,但总体保持较高的水平。当煤气中有1%的O2存在时,Mn/Ce-SC表面会发生Ce4+/Ce3+间的氧化还原反应循环,从而将煤气中的气相氧转化为高氧化活性的晶格氧,使Mn/Ce-SC的脱汞效率一直稳定在95%以上,Hg0在Mn/Ce-SC半焦表面的吸附符合Mars-Maessen机制。...
摘要:利用小型固定床微分反应器对制备的原料半焦以及改性半焦吸附材料进行元素态 Hg0吸附平衡和动力学研究,分别采用 Langmuir方程、Freundlich方程和Temkin方程对 Hg0吸附平衡数据进行拟合,采用颗粒内扩散方程、Elovich方程、表观一级动力学方程以及准二级动力学方程对 Hg0吸附动力学数据进行拟合。结果表明,用Langmuir方程可较好预测原料半焦(HL-SC)对元素态 Hg0的吸附平衡,其吸附动力学用颗粒内扩散模型拟合的线性相关性最好;盐酸改性后的半焦(HC-SC)对元素态 Hg0的吸附平衡用 Freundlich 方程预测较好,其吸附动力学符合表观一级动力学方程;高锰酸钾/热处理组合改性后的半焦(KM-HT-SC)对元素态 Hg0的吸附平衡用Langmuir方程预测较好,其吸附动力学符合准二级动力学方程。...
摘要:以廉价石油焦为原料,利用高压水热活化和CuCl2溶液浸渍改性的方法制备吸附材料,并在小型固定床反应器上考察了其对单质汞的脱除性能.采用BET (Brunauer-Emmett-Teller)比表面积测试和X射线衍射对吸附剂的物理化学性质进行表征.研究表明:高压水热活化丰富了石油焦的孔隙结构,明显提升了其对气态单质汞的吸附能力;组合改性后石油焦的除汞效率接近100%,其除汞性能随着CuCl2溶液浓度的增大而提高;升高吸附温度,则改性石油焦的除汞效率显著下降;单质汞在改性石油焦表面的吸附过程符合Mars-Maessen机制,气相Hg0首先物理吸附在石油焦的表面及孔道中,然后被活性组分CuCl2氧化为HgCl2,而CuCl2则被还原成CuCl....
摘要:文章借助热重联用红外技术(TG-FTIR)考察了三种典型烟煤的热解失重特性和轻烃生成行为.结果显示所选三种煤的热解反应活性顺序为济宁煤>神木煤>大同煤.热解气相产物中所鉴别出的轻烃包括CH4、C2+脂肪烃以及C2H4.大同煤的热解产物中CH4含量最高,C2+脂肪烃在济宁煤的热解产物中浓度最大,而神木煤热解产物中C2H4含量最高.此外,C2H4与C2+脂肪烃在煤热解过程中同时形成,其生成机制相同;而CH4虽也属轻烃,但不与C2H4和C2+脂肪烃同时产生,其形成机制与C2H4和C2+脂肪烃不同....
[硕士论文] 牛庆欣
工业催化 山东科技大学 2018(学位年度)
摘要:汞作为一种痕量有毒重金属污染物,因其具有难采集,低温易逃逸、生物圈可循环,生物蓄积性以及难降解等特点对人类造成了巨大的危害。煤炭加工利用行业是大气中汞污染物的主要排放源,煤中汞元素的赋存形态与成煤环境、成煤过程、煤炭变质程度、矿物质含量及种类等因素有关。由于煤炭种类的多样性及煤分子结构的复杂性,导致汞元素在煤中有多种赋存状态,不同形态的汞在煤热加工过程中表现出不同的释放特性。目前关于煤燃烧过程中汞逸出规律、燃煤烟气中汞的形态转化等相关研究较多,而对煤热解过程不同形态汞的迁徙规律相关研究则相对较少。本文以贵州高汞烟煤(GZB)为原料,采用浮沉实验将原料煤分为2个密度级,分别为富有机质密度级C1(密度<1.300g/cm3)和富矿物质密度级C2(密度>1.300g/cm3),并采用有机溶剂逐级萃取技术,对C1进行有机样品分离,制备得到4个有机质组分,分别为CS2/NMP萃余物EG1,CCl4萃余物EG2,正庚烷萃余物EG3和可溶于正庚烷的有机组分EG4,对汞在不同组分中的富集规律进行了研究。结果表明,GZB原煤中的汞会在一定程度上富集在矿物质中。汞在4个有机质组分中的含量按照由小到大的顺序排列为EG4  采用逐级化学提取实验对不同样品中汞的形态进行了分析。结果表明,GZB原煤中不同形态汞的含量为盐酸溶汞>硝酸溶汞>有机汞>硫化汞,C1中汞的形态主要以有机汞为主,C2中汞的形态则主要以与矿物质结合的盐酸溶汞和硝酸溶汞为主。对于汞含量相对较高的2个有机质组分,EG1和EG2中汞的形态以有机汞为主。
  在小型固定床热解反应器上采用程序升温实验对不同样品热解过程中汞的释放规律进行了研究。结果表明,GZB原煤中汞的逸出温度范围为200-700℃,汞的热解释放曲线由峰值位于275℃、346℃和525℃的3个大峰组成,分别对应于逐级化学提取实验中的有机汞、盐酸溶汞和硝酸溶汞。与GZB相比,C1汞释放曲线中有机汞的峰面积明显增加,而盐酸溶汞和硝酸溶汞的面积显著减小;C2汞释放曲线中盐酸溶汞的峰面积明显增加,硝酸溶汞的峰面积基本保持不变,而有机汞对应的释放峰则完全消失。为了进一步确定样品中汞含量,采用Peakfit软件对不同样品的汞释放曲线进行了分峰拟合,汞在GZB中以七种汞合物的形态存在,在C1、C2、EG1、EG2中汞的主要存在形态与逐级化学提取实验结果类似。升温速率从5℃/min提高到20℃/min时,所有样品中低温区汞的逸出温度均不同程度的向高温区偏移,而在高温区汞的逸出温度未发生较大变化。
  采用恒温热处理实验对不同样品在不同温度下汞的逸出量进行研究。结果表明,不同样品中汞的主要释放温度区间有较大差别,GZB中汞在250-550℃范围内的每个温度点上释放量较为平均,C1中汞的释放温度区间集中在200-250℃和400-550℃之间;C2中汞的释放温度区间集中在250-350℃和450-500℃之间;EG1中汞的释放温度区间集中在150-350℃;EG2中汞的释放温度区间集中在350-600℃。
  动力学研究结果表明,热解过程中汞的释放符合Coats-Redfern二级动力学模型,GZB原煤中汞的热解逸出动力学分为5个阶段拟合,其活化能大小为第五阶段(723-800℃)>第一阶段(200-275℃)>第四阶段(527-723℃)>第二阶段(275-340℃)>第三阶段(340-527℃);C1中汞的热解逸出动力学可分为4个阶段拟合,其活化能大小顺序为第一阶段(200-256℃)>第四阶段(422-650℃)>第二阶段(256-312℃)>第三阶段(312-367℃);C2中汞的热解逸出动力学可分为4个阶段拟合,分别为第一阶段(260-350℃)、第二阶段(350-390℃)、第三阶段(390-500℃)、第四阶段(500-600℃),其活化能大小顺序与C1相同;EG1中汞的热解逸出动力学可分为3个阶段拟合,其活化能大小顺序为第二阶段(251-305℃)>第三阶段(305-350℃)>第一阶段(200-251℃);EG2中汞的热解逸出动力学可分为3个阶段拟合,其活化能大小顺序为第三阶段(523-800℃)>第二阶段(414-523℃)>第一阶段(300-414℃)。升温速率增加,活化能和频率因子增加。
[专利] 发明专利 CN201610330211.0
山东科技大学 2016-10-12
摘要:本发明公开了一种可脱除天然气中单质汞的耐硫可再生分子筛的制备方法,属于分子筛的制备技术领域。该方法包括:(1)采用铝酸钠和硅溶胶作为硅源和铝源;(2)制备一定浓度的[Ag(NH3)]OH和Pd(NH3)4Cl2溶液作为封装溶液;(3)利用微波加热法合成Pd‑Ag/KA分子筛;(4)高温氢气吹扫还原,成功制成封装银和钯两种贵金属的KA分子筛。本发明制备得到的分子筛孔径约为3×10‑10m,比表面积可达到240m2/g以上,并且孔结构稳定,银和钯粒子被成功地封装在KA分子筛的笼内。本发明分子筛在常温下高效率的脱除天然气中单质汞,同时能够防止硫化氢的毒化危害,而且可以实现加热再生利用。
[专利] 发明专利 CN201610330205.5
山东科技大学 2016-08-17
摘要:本发明公开了一种基于固定床吸附剂的可再生装置及可再生方法,属于吸附剂再生技术领域。包括固定床反应器、吸附剂进料单元和袋式除尘器,在固定床反应器内放置一定高度的固体吸附剂,通过在固定床反应器的底部通入氮气,并且控制氮气的流速大于原料气的流速,由于氮气从固定床反应器的底部进入且流速过大,此时固体吸附剂颗粒会悬浮在固定床反应器的床层上;并且,在固定床反应器中的固体吸附剂受到挡板的作用以及颗粒之间的相互摩擦作用,吸附剂饱和外表层破碎,内部的未饱和的表面暴露,破碎的外表面形成细小的粉末,随着氮气排出。本发明装置集除尘及吸附剂再生于一体,不仅得到表面未饱和的吸附剂,还解决了吸附剂浪费严重的问题。
[专利] 发明专利 CN201610239761.1
山东科技大学 2016-07-27
摘要:本发明公开了一种基于二次催化调质的高硫煤热解装置及其热解方法,属于高硫煤热解技术领域。经热解反应单元热解后的高温热解气通过旋风分离器后进入移动床反应器的底部,高温半焦从半焦储罐进入移动床反应器内,高温热解气逆流与移动床反应器内的半焦颗粒接触,热解气中含有的还原性气体在高温条件下与半焦中的硫进行反应,使半焦中大部分的硫以H2S的形式进入气相,从而达到同时高温半焦床层具有除尘和催化调质的作用,高温煤气依次旋风分离器、半焦床层后,会在高温条件下将煤气中的细微粉尘全部过滤掉,实现了高温除尘的目的。由于高温半焦的催化作用,使高温热解气中的部分重质焦油裂解为轻油,提高了热解油品的质量。
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