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[硕士论文] 熊威
环境工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:六价铬Cr(Ⅵ)作为一种常见的重金属污染物,已成为一种亟待解决的环境问题。相较于传统的Cr(Ⅵ)处理方法,光催化技术更为经济、适应性更广且无二次污染,是很有应用前景的处理Cr(Ⅵ)污染的方法。类石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种不含金属的半导体材料,具有适宜的带隙宽度(2.7eV)、良好的化学稳定性、无毒、原料廉价等优点,在光催化领域具有巨大的潜力,但是原始的g-C3N4存在比表面积小、光生电子-空穴易复合、光催化活性低等问题,需要进一步处理以提高其性能。然而就目前研究而言,单一手段改性很难满足实际应用对g-C3N4性能的需要。因此,多种改性手段联用,探索其相互促进的可能性以达到协同改性的目的,对g-C3N4以及其他光催化剂的发展具有重要意义。于是,本文采用水热处理和酸处理的方法,对g-C3N4进行改性,应用于Cr(Ⅵ)的光还原研究,对比了分别处理和联合处理的实际效果,并通过材料表征研究了处理条件对光催化活性产生影响的原因,主要内容如下:
  1、首先通过热缩聚三聚氰胺制备g-C3N4,然后将g-C3N4置于酸溶液中加热处理,通过改变酸的种类,控制酸的浓度、处理的温度和时间,得到一系列改性g-C3N4样品(CN-HCl-1~7、CN-HNO3-1~7、CN-H2SO4-1~7)。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等方法对改性后的样品进行表征,并在氙灯光下还原Cr(Ⅵ)来评价样品的光催化活性。实验结果表明:(1)通过不同种类的酸处理后,样品光催化活性均有不同程度的提高。(2)酸处理可以改变g-C3N4的表面性质、促进电荷迁移并在样品表面添加酸性位点。(3)不同酸存在不同的最佳处理条件。(4)在使用3mol/LH2SO4在80℃处理8h,得到的样品光催化还原Cr(Ⅵ)活性最高。
  2、首先通过热缩聚三聚氰胺制备g-C3N4,然后以纯水为溶剂,对制备得到的g-C3N4进行水热处理,在不同温度梯度下制备出一系列改性材料(PCN-120、PCN-150、PCN-180)。通过XRD、SEM、TEM等对样品进行分析表征,并在氙灯光下还原Cr(Ⅵ)来评价样品的光催化活性。实验结果表明:(1)样品经水热处理后,比表面积变大,表面性质发生改变。(2)温度较低时,产物的光催化性能变化不明显,温度升高至180℃时,产物光催化活性得到显著提升。
  3、通过热缩聚三聚氰胺制备g-C3N4,然后根据之前实验的结果,先在180℃对g-C3N4进行水热处理,之后使用不同酸在最佳处理条件下对前一步得到的样品进一步处理,得到最终的改性样品(PCN-HC1、PCN-HNO3、PCN-H2SO4)。采用XRD、SEM、TEM等对样品进行分析表征,并比较了所有样品的光催化还原Cr(Ⅵ)活性大小。实验结果表明,联合改性比单一方法改性更好的提升了样品的光催化活性,其中使用HNO3进行联合改性的效果最为突出,在氙灯光照30min对Cr(Ⅵ)的还原率可达到99%。
摘要:六价铬Cr(Ⅵ)是目前废水中常见的污染物,使用光催化技术是一种很有前景的处理Cr(Ⅵ)的方法.类石墨相氮化碳(g-C3 N4)是一种具有广阔前景的不含金属的光催化剂,由于其良好的热学与化学稳定性、 无毒、 廉价且易制备等特点,受到学术界的广泛关注.本文介绍了g-C3 N4光催化还原Cr(Ⅵ)最新的研究进展,包括:反应机理、 光催化的制备及改进方法.最后,对目前面临的挑战和未来研究前景做了展望.
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