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北大核心 CSTPCD CSCD AJ CA
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摘要:本工作利用热重(TG)、气相色谱-质谱(GC/MS)以及在线光电离质谱法对聚氨酯硬泡(RPUF)和添加了阻燃剂聚磷酸铵(APP)与可膨胀石墨(EG)的 RPUF 的热解过程进行了研究。热重分析结果显示,3种材料的热降解过程均可分为两个阶段。GC/MS 对3种材料热解产物的检测结果表明,APP 的加入促使大量含氮多环芳烃生成,这些多环芳烃加速了高温下 RPUF 表面焦炭层的形成,有助于提高阻燃效果;而 EG 对于 RPUF 热解产物没有明显影响,说明 EG 是一种典型的物理膨胀型阻燃剂。在线光电离质谱的实验结果进一步验证了上述结论,并得出 RPUF、RPUF/APP、RPUF/EG 热解过程的两个阶段分别来自聚氨酯的初始热分解以及初始热解产物的二次分解。...
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北大核心 CSTPCD CSCD CA EI CBST
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摘要:针对缺乏正庚烷宽压力范围层流火焰传播速度实验测量的问题,利用最新发展的高温高压燃烧弹开展了初始温度为373,K、初始压力为0.1~2.0,MPa、当量比为0.6~1.7的正庚烷球形火焰传播研究.实验结果显示出非常明显的压力依赖效应.利用文献正庚烷动力学模型对正庚烷火焰传播进行了数值模拟,结果表明,文献模型的预测结果在0.1~0.5,MPa 下偏高.通过敏感性分析发现,C0~C2小分子反应是正庚烷火焰传播中高敏感性的反应,且受初始压力变化的影响显著.通过对文献模型中重要压力依赖型反应的修正,提升了模型对正庚烷变压力层流火焰传播速度的预测能力....
摘要:作为新兴生物燃料,大分子醇类燃料在低压下的火灾安全基础迫切需要得到深入研究.热解过程作为火灾过程的初始阶段直接控制着火过程,火灾中碳烟颗粒的产生也依赖于热解反应,因此可燃物的低压热解研究在其低压火灾基础研究中具有重要意义.利用同步辐射真空紫外光电离质谱方法研究了异戊醇在0.2 atm下的流动反应器热解,探测到了20余种热解产物,包括烯丙基自由基和C4 H8 O、C5 H8、C6 H6等同分异构体,并测量了其摩尔分数.基于实验结果,对燃料分解路径和主要产物的生成及消耗路径进行了探讨.与本组之前正戊醇热解实验的对比表明,由于存在支链结构,异戊醇在热解中比正戊醇更容易产生戊烯 、丁烯和丙烯,但更少地产生乙烯.此外,异戊醇在热解中能够生成更多的丙炔和丙二烯等环状化合物前驱体,令其苯和1,3-环戊二烯的生成量更高,表明异戊醇比正戊醇更易于生成多环芳烃和碳烟....
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北大核心 CSTPCD CSCD AJ CA SCIE CBST
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摘要:利用分子束质谱结合真空紫外同步辐射光电离技术对相同燃烧条件下的低压层流预混二甲醚,氧气/氩气和乙醇/氧气,氩气火焰进行研究.通过测量光电离效率曲线,识别了二甲醚和乙醇火焰的中间物种,得到相应的火焰质谱;通过测量火焰中各物种在燃烧炉炉膛各位置的电离信号强度,得到了各物种的摩尔分数分布曲线.结合两种燃料分子不同的化学结构及详细的燃烧化学反应机理,分析了两火焰中间物种生成特性的异同.研究结果表明:甲醛为两火焰中最主要的C_1中间物种;二甲醚火焰趋向于生成C_1中间物种,C_2物种摩尔分数较低;乙醇火焰中乙醛、乙烯、乙炔和乙烯酮等C_2中间物种的摩尔分数明显高于二甲醚火焰中的值....
摘要:2,5-二甲基四氢呋喃是一种非常有应用潜力的生物质燃料.本文利用同步辐射真空紫外光电离质谱(SVUV-PIMS)技术,研究了2,5-二甲基四氢呋喃在压力为3990 Pa、温度从948到1198 K条件下的流动管热解反应.实验探测到了包括自由基和稳定产物在内的四十余种物种,基于实验结果,提出了一个由265个物种和1490个反应组成的动力学模型,并利用实验结果进行了验证;通过生成速率(ROP)分析,得到了燃料的初级解离过程和主要热解产物的生成路径....
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北大核心 CSTPCD CSCD AJ CA SCIE CBST
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摘要:与碳氢燃料相比,含氧燃料在燃烧过程中容易生成醛类等非常规污染物,这些含氧中间体的生成与燃料中氧的释放密切相关.本文从燃料氧迁移路径的角度来研究含氧中间体的生成特性及规律.并采用分子束质谱结合真空紫外同步辐射光电离技术(SVUV-PIMS)探测了丙烷、二甲醚、乙醇三种低压预混火焰中的主要含氧中间体,并获得了其摩尔分数分布.结果表明:与外部氧相比,燃料氧更易形成含氧中间体.生成的最主要的含氧中间体取决于燃料氧在分子中的结构.二甲醚火焰中甲醛为最主要的含氧中间体:乙醇火焰中乙醛为最主要的含氧中间体:丙烷火焰中,甲醛和乙醛的含量均很小,但碳氢中间体乙烯、乙炔和丙烯的含量较高....
摘要:近年来,以原位、快速、不依赖于色谱分离的常压快速质谱检测方法应运而生,并迅速在行业内发展壮大,成为质谱分析测试领域最新的发展方向[1].然而,在电喷雾电离,化学电离和等离子电离等众多电离方法中,光电离由于其软电离,弱离子抑制和无极性歧视的优势越来越受到质谱分析化学家的青睐[2,3].本文将介绍一种将应用于基质中化合物快速定性定量分析的大气压光电离质谱分析新方法,即萃取大气压光电离质谱(extractive atmospheric pressure photoionization).在这种新方法中,基质内部化合物在超声雾化系统中被萃取与雾化,随后在载气的作用下与气化的掺杂剂(甲苯、苯甲醚等)混合进入大气压光电离区域.在大气压氛围下,待测物可被真空紫外光引发的分子离子反应所电离,离子化的待测物进入质谱被检测.经过仔细的优化与测试,该方法可在数秒内实现对未经色谱分离的复杂基质(如胶囊、土壤、天然产物和渣油)的直接分析.而且,该方法对于基质中待测物的定量分析能力通过检测土壤中的多环芳烃得到了验证,土壤中6种多环芳烃的最低检测限在0.16 ~0.34 ng/mg,线性关系良好(R2 >0.99).最后,萃取大气压光电离质谱还可实时在线检测有机化学反应,这为有机反应动力学研究提供了一种新方法.
摘要:本文利用同步辐射真空紫外光电离质谱技术对当量为0.75、1.00和1.79的低压预混乙基苯火焰进行了研究(P=30torr),得到了详细的中间体构成信息,并通过质谱分析,对不同当量下中间体浓度的变化进行了讨论。实验发现,乙基苯贫燃火焰中产生了大量的含氧中间体,而富燃火焰中产生了更多的碳氢化合物中间体,尤其是颗粒物生成的前驱体——多环芳烃。这是由于在富燃火焰中燃烧不完全,热解过程占有主导地位,从而产生了大量的活泼热解产物和多环芳烃。当量火焰的中间体构成则体现了一种位于贫燃和富燃火焰之间的过渡状态,包括既与贫燃火焰具有基本相同的含氧中间体,又产生了比贫燃火焰中更多的碳氢化合物中间体。质谱分析显示苯、甲苯和苯乙烯在不同当量的火焰中均具有较高的浓度,从而验证了乙基苯的三条主要解离通道分别是苄基氢提取、乙基均裂以及乙基提取或取代。
摘要:替代燃料主要包括正十二烷、甲基环己烷、1,3,5-三甲基苯、丙基苯、α-甲基萘等,本文利用分子束质谱和同步辐射单光子电离技术研究了甲基环己烷、1,3,5-三甲基苯和丙基苯在流动反应器中的热解过程。通过测量光电离效率谱和光电离质谱,确定了三种替代燃料热解产物和中间物的结构;通过测量不同温度下的光电离质谱,获得了三种替代燃料主要热解产物和中间物随温度变化的摩尔分布曲线。结合量子化学计算,确定了以上三种替代燃料在高温下的主要分解路径。
摘要:利用同步辐射和分子束质谱研究了正丙胺和异丙胺分别在富燃条件下的低压预混火焰.通过测量光电离质谱和扫描光电离效率谱,鉴别了火焰中的燃烧物种的化学结构。实验共探测和鉴别了约50种燃烧物种,包括燃料、中间体和产物。讨论了氮氧化物在这两种火焰中的生成路径,这将为建立含氮化合物燃烧的动力学模型和减少氮氧化物的形成提供理论依据。
摘要:本文对六个燃烧当量比(0.75至2.0)条件下的低压层流预混苯火焰进行了研究,利用同步辐射真空紫外光电离质谱(SVUV-PIMS),对火焰中间产物,尤其是自由基和多环芳烃(PAH)进行了鉴别和定量分析.此外,在本组芳烃燃料燃烧反应动力学模型的基础上,本文修正了部分反应路径,增加了氧化机理,发展了苯的燃烧反应动力学模型,并对实验数据进行了验证.利用生成速率分析,对当量比0.75和2.0火焰中苯的分解路径、以及多环芳烃和小分子产物的生成路径进行了详细地分析.结果显示,小分子产物主要来源于苯氧基和苯醌的分解路径;苯、苯基和环戊二烯基是多环芳烃重要的前驱体;相对于其他支链芳烃,苯富燃火焰中苄基生成较少,多环芳烃产物较少.
摘要:替代燃料主要包括直链烷烃、支链烷烃、环烷烃及芳烃等。本文利用分子束质谱结合同步辐射单光子电离技术研究了芳烃类替代燃料1,3,5-三甲基苯在流动管反应器中的热解过程。通过扫描光电离效率谱探测到了质量数为2-202的60多种热解产物,包括大量同分异构体和自由基。通过测量不同温度下的光电离质谱获得了燃料的初始分解温度、热解产物的初始生成温度等一系列重要信息,对于1,3,5-三甲基苯分解路径的基元反应研究具有重要意义。根据实验结果和理论分析得到了1,3,5-三甲基苯主要的初始分解路径。
摘要:本文利用流动反应器和射流搅拌反应器分别对甲苯的热解和氧化开展了实验研究.在热解实验中,引入同步辐射真空紫外光电离质谱(SVUV-PIMS)方法对不同压力(5-760 Torr)下的甲苯热解产物进行了检测,观测到了包括自由基、同分异构体和多环芳烃(PAH)在内的40 余种物种.在氧化实验中,利用气相色谱方法对10 atm 和不同当量比(? =0.5,1.0,1.5)下的甲苯氧化产物进行鉴定.发展了一个包含272 个物种和1698 步反应的甲苯燃烧反应动力学模型,可以较好地重现本文实验数据.同时,用文献激波管着火延迟时间数据和层流火焰传播速率数据对模型进行了进一步的验证.模型分析显示苄基和富烯基丙二烯基在甲苯分解和PAH 形成过程中具有重要作用.
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