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中国科学技术大学
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找到 56 条结果
[期刊论文] 蔡江淮 李玉阳 齐飞
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EI CSTPCD 北大核心
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摘要:本文报道了我们发展的一个包含176个物种和806个反应的乙基苯火焰模型,用于模拟4.0kPa压力下的富燃乙基苯火焰(φ=1.90)。结果表明本模型可以很好地预测各种产物及中间体的摩尔分数曲线。通过生成速率分析得到了乙基苯在富燃条件下的反应路径。分析结果显示,乙基苯在富燃条件下的主要分解路径为C6H5C2H5→C6H5CH2→C7H6→C5H5→C3H3→C3H2,产生的C3H2再经过氧化反应序列生成主要产物CO。此外,乙基苯支链上一系列的脱氢/β-断键反应也对乙基苯的分解具有不可忽视的作用。本模型为发展长链芳香烃模型打下了基础,有助于对未来实用燃料和航空替代燃料中长链芳香烃燃烧特性进行预测。...
[博士论文] 李玉阳
工程热物理 中国科学技术大学 2010(学位年度)
摘要:化石燃料的燃烧为现代社会提供了约85%的能源,也引发了一系列环境问题和社会问题,如大气污染和能源危机等。芳烃燃料是化石燃料的重要成分,也是航空替代燃料的必要组分,对其燃烧化学动力学的研究有助于理解实用燃料和航空替代燃料的燃烧过程,并帮助预测实际工程燃烧的特性参数。另一方面,芳烃燃料较之其它类型的烃类燃料更易产生碳黑这一重要的大气污染物,因此芳烃燃料的燃烧是研究碳黑形成机理的理想平台。然而以前的芳烃燃烧研究多以苯和甲苯这两种结构最简单的芳烃作为燃料,缺乏对具有复杂支链结构的芳烃燃料的研究,严重影响了航空替代燃料燃烧化学动力学模型的发展和对碳黑形成机理的理解。本论文创新性地将同步辐射真空紫外光电离质谱方法应用于广阔当量条件下芳烃燃料低压层流预混火焰的化学结构研究,并结合燃烧化学动力学模型发展和生成速率分析方法,对四种C0~C2单支链芳烃(苯、甲苯、苯乙烯和乙基苯)与三种C1双支链芳烃(邻二甲苯、间二甲苯和对二甲苯)燃料的进行了系统的研究。
   实验工作中,通过扫描光电离效率谱对上述七种芳烃燃料共20个贫燃、当量和富燃火焰的中间体构成进行了鉴别,特别着重于对同分异构体的分辨和对自由基的检测。利用高精度或组合的量化计算方法对未知电离能的分子进行计算以获得其计算电离能,从而为中间体鉴别提供了依据。在贫燃火焰中共鉴别出分子量介于15至168之间的八十余种中间体,其中有大量芳烃氧化物;在富燃芳烃火焰中共检测到分子量介于15至240之间的一百余种中间体,其中包括数十种含有2~5个碳环的多环芳烃(PAH)。
   通过在不同光子能量下扫描燃烧炉位置得到了质谱信号的空间分布,从中推导出各主要火焰物种和中间体的摩尔分数曲线,并对火焰化学结构和燃烧特性随当量变化的规律进行了总结。对于不同芳烃燃料,研究了其火焰中间体构成的异同点,并详细分析了在七种芳烃燃料最富燃的火焰中苯乙烯、苄基和苯等关键中间体以及部分典型PAH的摩尔分数随燃料的变化。此外,利用直径0.100 mm的Pt-6%Rh/Pt-30%Rh热电偶对所有火焰的温度曲线进行了测量,为动力学模拟提供了关键的输入参数。
   模型工作中,将经典链烃燃烧化学动力学模型(USC MechⅡ模型)与最新动力学研究成果相结合,先易后难地发展了苯、甲苯、苯乙烯、乙基苯和三种二甲苯的详细燃烧化学动力学模型,其中提出了全新的苯、甲苯和乙基苯的子机理,并在燃烧研究领域首次发展了苯乙烯的燃烧化学动力学模型和三种二甲苯的火焰化学动力学模型。利用CHEMKIN2软件得到了各种芳烃燃烧化学动力学模型对实验火焰的模拟结果,在综合考虑实验误差范围和模拟误差范围的基础上,通过比较模拟结果与实验结果对各种芳烃燃料的燃烧化学动力学模型进行了验证和优化,添加了最新研究的反应路径、剔除了不适当的反应路径并替换了陈旧的速率常数,从而保证了模型的可靠性及对实验结果预测的准确性。
   利用生成速率分析方法,对燃料分解过程的关键中间体和典型大质量芳烃的生成与消耗路径进行了详尽的分析。在燃料分解过程中,一些分子量小于燃料的中间体,如苯乙烯、苯乙炔、苄基、苯、苯基、环戊二烯基、乙烯基乙炔、炔丙基、乙炔等起到了汇集碳流量的作用,成为燃料分解过程的关键中间体。在贫燃火焰中这些中间体的生成和消耗大多通过氧化反应进行,而在富燃火焰中则主要依赖于热解反应。在芳烃生长过程中,苯基、苄基、苯乙炔、苯乙烯、茚基等中间体是生成茚、萘、苊烯、菲等双环和三环PAH所需的主要前驱体,而乙炔基、乙炔、炔丙基、乙烯基乙炔、环戊二烯基等小型中间体则是重要的环增长载体。通过上述分析确定了燃料向最终氧化产物和PAH转化的主要反应路径。
   最后,深入探讨了不同芳烃燃料燃烧化学动力学之间的相似性和差异之处。对相似性的分析结果表明:芳烃火焰中除燃料初级分解产物外,绝大部分在燃料分解过程中产生的中间体及其主要反应路径均保持一致;HACA机理、共轭稳定自由基加成机理、脱氢机理在芳烃火焰中均共同作用于芳烃生长过程。对差异之处的研究结果显示,燃料分子结构会影响苯基、苯、苄基、苯乙炔、苯乙烯等关键中间体的浓度,使得燃料分解过程和芳烃生长过程中主要反应路径发生变化。特别在芳烃生长过程中,更复杂的燃料支链结构保证了火焰中更全面的主要前驱体构成,是更多碳流量流向大质量芳烃尤其是PAH的前提,也解释了七种芳烃燃料的碳黑形成趋势满足苯<甲苯与苯乙烯<四种C8H10燃料的原因。
   因此,燃料分子结构对燃烧化学动力学的影响仅限于中间体浓度的区别,而中间体构成与化学反应机理在各芳烃燃料火焰中均应保持一致。根据这一原则,我们将七种芳烃燃料的燃烧化学动力学模型融合成统一芳烃燃烧化学动力学模型。该模型包含186个物种和883个反应,目前能够预测上述七种C0~C2单支链芳烃与C1双支链芳烃的低压层流预混火焰结构,在未来进一步发展和改进的基础上将能够涵盖更多具有复杂支链结构的芳烃燃料并有助于预测实际工程燃烧的关键燃烧参数,如点火延迟、点火温度、火焰传播速度、污染物排放和火焰温度等。
[期刊论文] 齐飞 李玉阳 张晓愿
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CSTPCD CSSCI 北大核心
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摘要:能源是国民经济发展的动力和命脉,世界上80%以上的能源来自化石燃料的燃烧.化石燃料的燃烧一方面在能源、交通、国防、工业等核心领域发挥着举足轻重的作用,另一方面也引发了当前严峻的环境污染问题.燃烧反应动力学是认识燃烧本质的一条重要手段和途径,随着燃料种类多样化和燃烧污染物控制的需求,燃烧反应动力学的发展和完善,无疑会为燃料高效利用提供重要理论支撑.本文围绕燃烧反应动力学领域中的关键性问题,即基元反应动力学研究、基础实验研究和燃烧反应动力学模型研究,结合国内外最新的研究进展展开.并在此基础上,对亟需开展或深入探索的研究方向分别进行展望....
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EI CSTPCD 北大核心
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摘要:发展了包含209个物种和1139个反应的甲苯燃烧模型,并对甲苯在4.0kPa下的富燃预混火焰的化学结构进行了数值模拟.结果表明本模型能够很好地预测主要火焰物种以及与甲苯向最终产物演化过程相关的中间体的浓度变化.通过生成速率分析和敏感度分析,得到了在富燃火焰条件下甲苯分解和氧化的主要路径.结果显示,甲苯在富燃火焰中主要分解为苄基、苯和苯基,而它们又经过解离或氧化过程进一步生成环戊二烯基和炔丙基,并最终生成一氧化碳....
摘要:燃烧为当今世界提供了超过4/5的能源供应,在能源、交通、国防、工业等核心领域发挥着不可替代的作用.由于化学反应在燃烧中具有举足轻重的作用,因此燃烧反应动力学研究,特别是燃烧反应动力学模型的发展,可以帮助我们更好地认识燃烧现象、控制燃烧特性、掌握高效清洁燃烧技术.近年来以同步辐射真空紫外光电离质谱技术为代表的先进诊断技术在微观燃烧结构诊断中的应用和理论计算方法的发展极大地提高了燃烧反应动力学模型的精确性和适用性,促进了燃烧反应动力学科的飞速进步.本文综述该学科近期在理论计算、实验探测和模型发展方面的研究进展,并展望未来亟需开展或深入探索的研究方向....
摘要:利用同步辐射真空紫外光电离质谱方法鉴定了呋喃、2-甲基呋喃和2,5-二甲基呋喃的低压流动反应器热解产物的分子结构。基于质谱信号强度和生成温度,比较了每种燃料的主要初始分解产物的异同。通过不同温度下的质谱测量结果对3种燃料的初始分解路径进行了分析,发现呋喃、2-甲基呋喃和2,5-二甲基呋喃的最重要的初始分解路径是通过卡宾中间体分别生成CO+丙炔,CO+1-丁炔和CH3CO+C4H5,从而验证了前人理论研究成果。...
摘要:化石燃料为当今世界提供了超过80%的能源,其大量消耗所引起的能源危机和环境问题已成为全球关注的热点问题.解决此问题的关键在于深入理解燃烧和能源转化过程中的化学反应机理,进而从本质上探寻提高燃烧效率与减少污染物排放的方法.本文回顾了本课题组近年来发展的多种基于同步辐射光电离质谱技术的新方法和新装置,及其在燃烧与能源研究中的应用,并对未来可以发展的新方法和新方向进行了展望....
摘要:作为新兴生物燃料,大分子醇类燃料在低压下的火灾安全基础迫切需要得到深入研究.热解过程作为火灾过程的初始阶段直接控制着火过程,火灾中碳烟颗粒的产生也依赖于热解反应,因此可燃物的低压热解研究在其低压火灾基础研究中具有重要意义.利用同步辐射真空紫外光电离质谱方法研究了异戊醇在0.2 atm下的流动反应器热解,探测到了20余种热解产物,包括烯丙基自由基和C4 H8 O、C5 H8、C6 H6等同分异构体,并测量了其摩尔分数.基于实验结果,对燃料分解路径和主要产物的生成及消耗路径进行了探讨.与本组之前正戊醇热解实验的对比表明,由于存在支链结构,异戊醇在热解中比正戊醇更容易产生戊烯 、丁烯和丙烯,但更少地产生乙烯.此外,异戊醇在热解中能够生成更多的丙炔和丙二烯等环状化合物前驱体,令其苯和1,3-环戊二烯的生成量更高,表明异戊醇比正戊醇更易于生成多环芳烃和碳烟....
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EI CSTPCD 北大核心
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摘要:本文利用同步辐射单光子电离和分子束质谱技术研究了乙醚在富燃条件下的低压预混火焰.通过测量光电离质谱和扫描光电离效率谱,我们鉴别了该火焰中大部分的燃烧中间体及产物.此外,通过改变燃烧炉的位置测量光电离质谱,得到了各燃烧中间体及产物的摩尔分数曲线.实验结果为深入研究乙醚燃烧动力学并揭示含氧有机化合物在火焰中的反应机理提供了依据....
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EI CSTPCD 北大核心
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摘要:针对缺乏正庚烷宽压力范围层流火焰传播速度实验测量的问题,利用最新发展的高温高压燃烧弹开展了初始温度为373,K、初始压力为0.1~2.0,MPa、当量比为0.6~1.7的正庚烷球形火焰传播研究.实验结果显示出非常明显的压力依赖效应.利用文献正庚烷动力学模型对正庚烷火焰传播进行了数值模拟,结果表明,文献模型的预测结果在0.1~0.5,MPa 下偏高.通过敏感性分析发现,C0~C2小分子反应是正庚烷火焰传播中高敏感性的反应,且受初始压力变化的影响显著.通过对文献模型中重要压力依赖型反应的修正,提升了模型对正庚烷变压力层流火焰传播速度的预测能力....
摘要:发展了一个包含芳烃子机理的乙烯燃烧详细反应动力学模型,利用LaminarSMOKE程序对文献乙烯同向流扩散火焰进行了数值模拟。结果表明,模型能够准确地预测乙烯扩散火焰中燃料的分解和芳烃的生成过程。生成速率分析显示,燃料的消耗主要是通过H提取反应生成乙烯基,以及单分子解离反应生成H2CC和氢气。火焰中芳烃的生成起始于由乙烯复合反应生成的炔丙基,炔丙基通过一系列反应生成苯和苯基,苯基的后续系列氢提取碳加成(HACA)路径则是萘这一最重要的双环芳烃的主要来源。...
摘要:本文利用同步辐射真空紫外光电离质谱(SVUV-PIMS)技术研究了当量比为2.2的掺杂不同比例CO2的富燃乙烯低压层流预混火焰.发展了一个包含176个物种和642步反应的乙烯掺杂CO2的燃烧动力学模型.结果表明,反应CO+OH=CO2+H在掺杂CO2的火焰中对多环芳烃(PAH)的减少起着决定性的作用;随着掺杂CO2量的增加,1CH2、3CH2和CH等自由基的生成得到抑制,C2H2、C3H3和C4H4等碳黑前驱体生成也有所减少,因此推断后续产生的多环芳烃及碳黑等也将随着掺杂CO2量的增加而减少....
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EI CSTPCD 北大核心
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摘要:本文利用同步辐射真空紫外光电离质谱技术研究了正丙醇在1.333 kPa和1000~1400 K下的流动反应器热解实验,鉴定了包括自由基、烯醇等活泼物种在内的20余种热解物种,测量了这些热解物种的摩尔分数随热解温度的变化曲线.构建了一个包含142个物种和1149步反应的正丙醇热解反应动力学模型,并利用本文实验结果对模型进行了验证,结果显示本模型对实验结果具有良好的预测性.基于生成速率分析和敏感性分析,揭示了正丙醇分解和关键热解产物生成中的关键路径.并通过与异丙醇低压热解结果的对比,分析了丙醇热解中的燃料同分异构体效应....
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EI CSTPCD 北大核心
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摘要:介绍了燃烧诊断学中常用的非接触光谱诊断和取样诊断方法.光谱方法包含红外吸收光谱、紫外激光诱导荧光和非线性光谱方法(如相干反斯托克斯拉曼光谱等),可以测量燃烧体系的温度场、浓度场和速度场信息,可用于研究燃烧基元反应动力学,燃料的热解和氧化,层流火焰结构及湍流火焰的成像.而通过分子束取样的真空紫外光电离质谱检测方法可以获得更全面更灵敏的诊断信息,特别是活泼的燃烧中间体的浓度信息,为详细燃烧反应动力学模型的发展和验证提供了强有力的支持....
摘要:利用同步辐射真空紫外光电离结合分子束取样质谱技术,研究了当量比为1.5,燃料掺氢体积分数为0%、40%和80%的二甲醚/氢气/氧气/氩气低压层流预混火焰。测量了火焰温度曲线和火焰物种的摩尔分数分布曲线,分析了掺氢对火焰温度、燃烧主要产物 CO 和 CO2以及主要燃烧中间物 CH2 O、CH3、C2 H2和C2 H4的影响。研究结果表明:在低压预混二甲醚/氢气/氧气/氩气火焰中,随着掺氢比的增大,火焰温度逐渐降低,火焰中 CO、CO2、CH2 O、CH3、C2 H2和 C2 H4的摩尔分数逐渐减小;在后火焰区,CO与 CO2的摩尔分数比随着掺氢比的增大而减小,说明掺氢有利于 CO氧化成 CO2,促进二甲醚完全燃烧。...
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北大核心 CSTPCD CSCD AJ CA EI CBST SA
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摘要:为了研究当量比对二甲醚(DME)氧化分解过程的影响,利用同步辐射真空紫外光电离及分子束取样质谱技术,并结合CHEMKIN化学反应动力学模拟软件对不同燃料氧气当量比下的低压预混层流DME/O2/Ar火焰进行了实验和数值模拟研究.测量和计算了不同当量比DME火焰中主要物种及主要中间物种的摩尔分数空间分布曲线,分析了当量比对DME火焰结构及燃料的氧化分解路径的影响.结果表明:甲醛和甲基是DME燃烧过程中最主要的中间物种;火焰中DME主要通过脱氢反应消耗,使DME产生脱氢反应的原子和原子团主要有H、OH、CH3和O,当量比不同则各基团在DME脱氢反应中的影响也不相同;DME的脱氢产物甲氧基甲基极不稳定,在火焰中一经生成就马上被消耗,其主要通过裂解反应消耗,在氧气过量的情况下,一小部分甲氧基甲基会发生加氧反应而被暂存起来....
摘要:利用可调谐同步辐射真空紫外光电离和分子束质谱技术研究了当量为1的低压、预混乙烯/氧气/氩气火焰.利用光电离效率谱和光电离质谱,探测了火焰中燃烧中间物,并鉴别了C3H4、C2H4O和C4H4等中间物的同分异构体.在近电离阈值光子能量下,通过扫描燃烧炉的位置测量了火焰中物质的摩尔分数曲线,并利用Pt/Pt-13%Rh热电偶测得了火焰的温度曲线.与以前的工作相比,观察到很多新的燃烧中间物,如C3H2、C3H3、C3H5、C2H6O、C4H2、C4H4、C4H6、C3H4O、C3H6O、C3H8O、C5H6、C4HsO和C7H8等.同时,在火焰中检测到了包括CH3、C2H3、C2H5、HCO、C3H3以及C3H5在内的一系列自由基.在实验工作的基础上,发展了一个包含40种火焰物质和223个基元反应的简化动力学模型来对火焰进行模拟.对主要物质和大部分中间产物的拟合结果与实验值相当吻合....
摘要:介绍利用同步辐射结合飞行分子束质谱技术,分别检测了加入乙醇前后的汽油在低压预混平面火焰中的燃烧中间物和产物.通过推导,得到两种火焰中的燃烧中间物和产物浓度的具有可比性的算式.借助此算式,比较了标准汽油与乙醇汽油在火焰中的成分差异、温度变化规律,以及几种典型燃烧中间物和产物的空间分布曲线,分析了乙醇对汽油的抗爆性能和排放特性的影响,为日后分析燃烧中间产物和活性基团的分布特性和生成规律以及进一步弄清其燃烧反应动力学机理提供参考....
摘要:研究了异丙醇在1.3,kPa 和1,000~1,400,K 下的流动反应器热解.利用同步辐射真空紫外光电离质谱方法探测到一系列热解产物,包括碳氢类、醇类和醛酮类等稳定产物,以及自由基、烯醇类等活泼产物.发展了一个包含142个物种和1,149步反应的异丙醇热解反应动力学模型,并利用本工作实验结果对模型进行了验证,结果显示本模型能够很好地对实验结果进行预测.通过生成速率分析和敏感性分析对异丙醇的主要分解路径和产物的主要生成路径进行了分析.结果表明,脱水反应在本实验工况条件下对异丙醇的初始分解敏感性最高,并是碳氢产物的主要来源;燃料的α-C—C断键反应也具有很高的敏感性,是热解反应体系中自由基的主要来源;氢提取反应则是异丙醇另一类重要初始分解反应,同时控制着大多数含氧产物的生成....
摘要:利用同步辐射真空紫外单光子电离技术和分子束取样,研究了低压下苯的介质阻挡放电产生的低温等离子体.通过测量光电离质谱和光电离效率谱,鉴别了等离子体放电过程中产生的一系列自由基和中性分子的化学结构....
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