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[硕士论文] 李建龙
冶金工程 重庆大学 2017(学位年度)
摘要:流态化炼铁工艺因其还原动力学条件好,可直接利用粉矿和摆脱对焦炭的依赖倍受关注。然而,在流态化还原过程中矿粉粘结导致的失流,一直是阻碍其进一步发展的关键所在。本文主要对还原过程中矿粉表面铁晶析出、生长粘结机理以及抑制粘结处理方法进行研究。本文通过运用基于密度泛函理论的第一性原理对浮氏体还原以及掺杂Mg2+、Ca2+和附碳处理后的浮氏体还原过程进行模拟,运用密度泛函理论,过渡态理论分析能量以及能带变化,添加碱性氧化物或者附碳预处理对铁晶生成影响的基本原理。通过实验方法对不同还原条件下(还原温度、还原气氛、添加碱性氧化物以及附碳预处理)Fe2O3还原后的样品进行X射线衍射,电镜观察以及能谱分析等检测,得出铁矿粉表面形态及铁晶变化规律。
  本研究主要内容包括:⑴经过第一性原理计算得出,Ca2+比Mg2+难于溶解在FexO晶体内;掺杂离子Mg2+迁移到空位的能垒最小,其次为Ca2+,Fe2+迁移到空位的能垒大于掺杂离子Ca2+和Mg2+迁移到空位的能垒;Mg2+、Ca2+通过形成镁铁复合物、钙铁复合物均可抑制铁晶须的形成,其中Mg2+抑制效果更好。经过附碳处理后,CO在C-FeO三个晶面上的吸附能相近,吸附稳定且形成较稳定的C-O共价键,因此铁晶的定向形成被抑制;同时形成Fe-C键十分强,能够阻碍浮氏体进一步还原。⑵通过分析添加碱性氧化物以及附碳预处理样品扫描电镜、能谱分析和XRD,发现在还原过程中碱性氧化物能够与铁氧化物形成复合化合物,铁晶须的长度会变短直径变粗,复合化合物会形成在铁晶须的头部阻碍活性物质铁晶须粘结。附碳处理后铁晶须形状变得粗短,同时粘结变少,XRD结果发现有Fe-C的存在,其能够阻碍活性物质铁晶须的粘结。⑶通过对比不同温度还原试样的扫描电镜和能谱结果发现,600℃时矿粉的晶须短小,而且通过XRD与能谱结果分析,矿粉表面覆盖很大一部分Fe3C;700℃时矿粉铁晶须数量增多,且更加细长;800℃和900℃时矿粉晶须直径变粗,长度变短。分析原因:600℃温度下CO的析碳反应易发生,析出的碳与铁氧化物反应生成Fe3C会阻碍矿粉进一步还原,而且温度较低使化学反应速率较慢,样品没有粘结成块;700℃样品铁晶须细长的原因在于700℃时化学反应速率较低,生成的Fe能够很快扩散;800、900℃与700℃的样品相对比,随着温度的升高其化学反应变快,在相同的时间内还原生成的金属Fe变多,而温度对于Fe的扩散影响不大,因此铁矿粉晶须直径变粗,长度变短。⑷通过对比不同还原气氛下还原试样的扫描电镜、能谱分析和XRD结果,发现除50%CO+50%N2样品没有完全还原成金属Fe外,其他还原气氛条件下的样品全部还原成单质Fe。对比80%CO+20%N2和50%CO+50%N2样品,随着CO还原气浓度的降低,铁晶须长度变短,直径变粗。80%H2+20%N2和50%H2+50%N2样品,发现H2还原铁矿粉晶须变短,直径变粗,同时有铁瘤的出现。对比原样与混合气体,发现H2、CO混合气体还原的样品的晶须比CO气氛还原的样品的晶须粗短。
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