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[硕士论文] 朱泽阳
材料物理与化学 兰州交通大学 2018(学位年度)
摘要:化学传感器又称化学探针,由于其在化学、生物学、医学和环境等众多研究领域中的重要意义而显得尤为重要。一个化学传感器可以被定义为一种化合物,可以通过调节系统中的一个或多个属性的变化来检测分析物,如改变吸收、发射、或氧化还原电位等特性。尤其是荧光检测,由于灵敏度高、易于可视化、响应时间短,被认为是最有效的传感应用工具之一。化学传感器可以分为荧光化学传感器和磷光化学传感器,由于它们丰富、容易修饰的化学结构和高的量子产率,被广泛的关注与研究。相比荧光化学传感器,磷光化学传感器具有发光效率高、发光颜色易调节、发射寿命长等优异的光物理性质,由于其较长的磷光发射寿命,可以避免荧光、散射光等短寿命背景噪声的影响,并且化学稳定性、生物相容性良好,这些突出的性质使其在传感和生物成像方面有较好的应用前景。
  重金属离子过多或过少都会对生物体产生较大的影响,甚至引起疾病。而重金属铜在生物体内的许多生理过程中起着尤为重要的作用,同时也是一种重要的环境污染物[1]。Cu2+强的配体结合特性是探究生物学、医学功能的重要基础,而过渡金属铜稳态失调会引起神经退化型疾病,譬如阿尔茨海默病、朊蛋白病、孟克斯病、帕金森病和威尔逊氏病等[2]。因此,了解过渡金属铜对生物和环境的作用需要一种可靠、通用的定量方法。
  本文主要介绍了三个能够定量检测Cu2+的磷光化学传感器,在化学传感器的辅助配体中引入二甲基吡啶胺作为阳离子受体,增强了对Cu2+的识别能力,且通过改变环金属铱二氯桥化合物,调节了发光光色,得到了红色、亮黄色、绿色三种发不同光的铱配合物磷光化学传感器。首先我们通过核磁共振氢谱分析、高分辨质谱分析表征了三个铱配合物磷光探针,接着通过研究它们的化学性质以及光物理性质,发现它们都能够实现对Cu2+高灵敏度的特异性识别,表现为明显的磷光淬灭,并且具有良好的检出限和可逆性。三个铱配合物磷光探针具有良好的热稳定性,且在pH<10时,对Cu2+的识别都不会受到影响,而在pH>10时,Cu2+优先与溶液中的氢氧根结合,因此无法实现识别目的。我们选择在宫颈癌细胞系Hela细胞中研究细胞毒性并实现在活细胞中成像,通过MTT结果发现,有香豆素结构的绿光铱配合物磷光探针对细胞几乎没有毒性,同时,成像结果表明,三个化学传感器在检测活细胞中Cu2+方面表现出良好的细胞膜透过性和不错的成像特性。三种快速、灵敏的铱配合物磷光化学传感器来定量检测环境和生物系统中的Cu2+,对生物研究和医学诊断具有重要意义。
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