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[博士论文] 徐晨烨
环境科学 浙江大学 2018(学位年度)
摘要:以滴滴涕(Dichlorodiphenyltrichloroethanes,DDTs),多氯联苯(Polychlorinated biphenyls,PCBs)和全氟/多氟化合物(Per/polyfluoroalkyl substances,PFASs)为代表的持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants,POPs)是一类能够持久存在于环境中,具有生物放大效应,半挥发性和高毒性的环境污染物,受到全球范围的广泛关注。母婴人群是一类典型的高风险敏感人群。妊娠期是产前污染物暴露的重要窗口,POPs会通过胎盘屏障进行母胎传递,使得胎儿在未出生前就已经暴露于POPs的污染中。哺乳期是产后污染物暴露的重要时期,亲脂类POPs通过乳汁从母体传递至婴儿,形成暴露途径。而此时的婴儿全身各组织处于高速发育的阶段,免疫机制尚不完善,血脑屏障没有完全建立,针对外源污染物的解毒酶活性远远低于成年人,因此对污染暴露更为敏感脆弱,且婴儿在发育早期的不利环境因素对产后发育和其他疾病会产生深远甚至终生的影响。评估典型POPs在母婴人群中的污染特征从而进一步了解POPs的暴露对新生儿的健康风险,对人类关注这一代至下一代的环境健康具有重要意义。本论文主要研究内容如下:
  (1)以长期居住在浙江省舟山嵊泗岛上的106对海岛母婴人群为研究对象,采集并分析母初乳及脐带血清样本中六种DDTs及其代谢产物的暴露水平。结果发现总DDTs在母初乳和脐带血清中的浓度分别为1.93±1.98和1.38±3.66μg g-1脂重,主要来源于历史工业源的残留,但也有三氯杀螨醇生产及其他新DDTs来源的影响。各组分之间存在显著的正相关性(p<0.01),指示着不同DDTs组分在人体中暴露途径和代谢方式具有相似性。孕妇年龄和孕前身高体重指数是母体长期蓄积p,p'-DDE和总DDTs的重要影响因素。本文首次报道了人体组织中o,p'-DDT及o,p'-DDD的对映体分布特征。在初乳和脐血样本中,(+)-o,p'-DDT相对于(-)-o,p'-DDT会优先富集,(-)-o,p'-DDD相对于(+)-o,p'-DDD会优先富集。通过多元线性回归拟合发现,p,p'-DDT和p,p'-DDD的产前暴露浓度每增加1μg g-1脂重,新生儿的出生体重分别会增加0.088kg(r=0.088,95%CI:-0.004,0.172,p=0.041)和0.250kg(r=0.250,95%CI:0.014,0.486,p=0.038)。通过世界卫生组织WHO所规定的模型计算得到,新生儿通过哺乳每日摄入DDTs的总含量为8.33±7.34μg kg-1bw per day,有25%的新生儿超过了WHO所颁布的每日可耐受剂量。认为该地区新生儿在母乳喂养时,存在着一定的DDTs暴露风险。
  (2)9种典型PCBs在母初乳和脐带血清中被广泛检出,总残留浓度中位数分别为71.3和35.0ng g-1脂重。孕周期与PCB52和44有着显著的负相关关系,孕前身高体重指数与PCB101有显著正相关关系。PCB180在不同产妇年龄组和不同新生儿性别中存在着明显差异。PCB44在两种生物基质间存在的显著正相关关系指示着母胎传递现象。将脐血中9种PCBs按三分位值划分为低暴露、中暴露和高暴露三组,以低暴露组为参照类别,通过广义线性回归模型分析各PCBs的宫内暴露与新生儿出生体重、身长、胎龄及头围的影响。结果发现在纳入各协变量的矫正模型中,不同等级脐血中的PCBs对身长、胎龄和头围的影响均没有统计学意义。PCB28、44和153对新生儿出生体重有着明显抑制作用。其中PCB153对出生体重的影响最为显著,中暴露组每单位浓度增加10%(Log-PCB153),出生体重相应减少2.05%(β=-0.205,95%CI:-0.276,-0.166,p=0.022),而在高暴露组中,每单位浓度增加10%(Log-PCB153),出生体重相应减少2.82%(β=-0.282,95%CI:-0.314,-0.150,p=0.004)。通过WHO所规定的模型计算得到,新生儿通过哺乳每日摄入PCBs的总含量为0.112±0.035μg kg-1bw per day,有77.4%的婴儿每日摄入剂量超过2000年美国有毒物质及疾病登记处ATSDR给出最低风险指标RfD0.03μg kg-1per day,因此认为该研究区域的新生儿存在明显的PCBs暴露风险。
  (3)通过固相微萃取-UPLC-MS/MS检测分析了6:2Cl-PFESA,8:2Cl-PFESA,PFOS,PFHxS,PFDoA,PFUnDA,PFDA,PFNA,PFOA,PFHpA,PFHxA等11种多氟/全氟化合物在脐带血清中残留水平,各物质检出率均高于96.2%。PFOS为主要贡献物,检出率达100%,中位数水平为4.07ng mL-1。产妇的年龄,孕前BMI,胎次和饮用水来源是影响PFASs蓄积的主要影响因素。通过多元线性回归拟合发现PFOS的暴露对于新生儿出生体重和生长指数有着抑制作用。每单位浓度(Log-PFOS)增加10%,出生体重减少3.80%(β=-0.380,95%CI:-0.674,-0.089,p=0011),生长指数减少3.58%(β=-0.354,95%CI:-0.623,-0.093,p=0.009)。另外,PFOS的暴露是小于胎龄儿发生的危险因素。
摘要:本研究共选取106对在2011年7月至2012年5月期间生产的嵊泗母婴样本.对初乳中的DDT污染水平进行了液液萃取-重量法测脂-硫酸硅胶净化-GC/MS定性定量检测[1].结果发现初乳中总DDTs平均值为1.93± 1.98 μg/g(脂重),其中p,p'-DDE 100%检出为主要组分.Spearman相关性分析及Kruskal-Wallis检验发现产妇年龄和孕前体重对某些组分呈显著正相关.组分比例及主成分分析解释母体蓄积的DDTs主要来自于历史工业DDTs残留但不可忽视新源的影响.对映体比值发现母乳中选择性富集(-)-o,p'-DDD和(+)-o,p'-DDT具有对映体选择性差异.最后根据世界卫生组织在膳食营养素适宜摄入量计算得到该区域新生儿平均每日摄入DDTs量为8.78 μg/kg,25%的新生儿高于WHO制定的每日暂定每日耐受摄入量10 μg/kg[2].因此认为该地区婴儿通过母乳摄入DDT存在一定风险.
[成果] 1800110876 浙江
TS207.53 应用技术 技术检测 公布年份:2017
成果简介:项目开展了以下4个方面的研究: (1)海产品、血液、母乳样品中典型机氯农药类化合物(OCPs)检测技术;人体指甲、头发、尿液样本中全氟化合物的LC-MS/MS检测技术及方法学确认,并对其替代血清样品监测人体全氟化合物暴露的可行性进行分析。 (2)通过建立的持久性有机污染物的检测技术监测与分析舟山沿海海产品、人体样本中持久性有机污染物(有机氯农药、二噁英、多溴联苯醚等)的含量、异构体组成及风险评估结论。 (3)根据浙江嵊泗海产品中有机氯农药的含量与特征,结合舟山嵊山渔场主要海产品的食物链结构与营养级(TL)数据研究了海产品中有机氯农药类化合物(OCPs)的食物链积累、放大效应。 (4)通过产妇人体生物样本(脐带血、母乳)中典型有机氯农药(HCHs、DDTs)的含量、异构体组成及手性对映体分析结合统计学分析来研究海岛人群典型有机氯农药母婴暴露、对映体分数研究及新生儿暴露风险评价。 并在以下几个方面取得了较大的研究创新: (1)海产品中有机氯农药的GC-MS技术研究;指甲、头发等替代血清样品监测人体全氟化合物暴露的可行性分析; (2)舟山地区13种海产品(棒锥螺、海鳗、带鱼等)中16种有机氯农药的含量、异构体组成及食用风险评估; (3)舟山地区32种鱼类(花鲷、鳀鱼、日本鲭等)的多溴联苯醚、二噁英等的含量、异构体组成、食用风险评估; (4)嵊山渔场有机氯农药的食物链积累放大效应;浙江嵊泗产妇脐带血中HCHs含量及其对新生儿生长发育影响;对浙江嵊泗岛人群母婴DDT暴露、对映体分数及选择性衰减情况研究及新生儿暴露风险评价等。 该项目建立的技术在多家单位得到良好应用;举办多期继续班培训专业技术人体达300余人次,取得了较好的经济社会效益。 通过该课题的研究,能为掌握海洋生物体内持久性有毒物质的变化规律和趋势及其通过膳食暴露等途径对敏感人群特别是婴幼儿的影响,并获得了相应的研究结论。通过该课题的研究为了解海产品的质量状况,海产品食品安全风险评估提供基础性的数据;对科学指导膳食,减少持久性有机污染物对婴幼儿的危害提供科学依据。
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