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[期刊论文] 陈剑 姚大尉 王志刚
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CSTPCD 北大核心
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摘要:以静电纺丝法自制的尼龙6纳米纤维膜为吸附材料,建立了快速测定水体痕量多环芳烃(PAHs)的固相表面荧光光谱法(SSF).将直径为5 cm的尼龙6纳米纤维膜作为滤膜用于抽滤菲、芘、荧蒽的水溶液,将膜自然晾干后置于可变角粉末样品池上,利用荧光分光光度计测量膜表面PAHs的三维固相表面荧光光谱特征,确定最佳激发发射波长,考察荧光强度随溶液初始质量浓度的线性变化关系.结果表明,菲、芘、荧蒽的最大激发发射荧光中心分别位于Ex/Em=255nm/368 nm、Ex/Em =340 nm/376 nm和Ex/Em=290 nm/437 nm处.当抽滤水样体积为500 mL时,菲、芘、荧蒽荧光强度与初始质量浓度之间的标准曲线分别为y=9432.4x+ 261.1,线性范围为5~500ng/mL;y =753480x+ 805.51,线性范围为0.2~ 10 ng/mL;y =9946.06x+ 603.48,线性范围为10 ~ 400 ng/mL,检出限分别为0.973 ng/mL、0.016 2 ng/mL和0.089 6 ng/mL.当质量浓度分别为100 ng/mL、10ng/mL和50 ng/mL时,7次测量的相对标准偏差(RSD)分别为7.1%、2.6%和5.1%,平均值相对误差分别为1%、2%和-0.2%.自来水低中高3个质量浓度的平均加标回收率分别为87.2%~98.2%、101%~ 120%、85.8% ~92.3%.本方法具有简便、经济、灵敏度高等优点,适合于水体痕量PAHs的快速测定....
[硕士论文] 姚大尉
环境科学 扬州大学 2018(学位年度)
摘要:水华暴发期,蓝藻过度增殖,向水体中释放大量的胞外有机物(EOM),极易造成严重的水污染,影响饮用水供水安全。此外,EOM中包含的藻毒素、嗅味物质等更是严重威胁人类健康。因此,连续在线监测水体藻类释放的EOM浓度,尤其是藻毒素、嗅味物质的浓度变化,及时预警可能的饮用水安全事故,已成为一项十分迫切的任务。然而,由于EOM组成复杂,组分差异大,以溶解有机碳(DOC)为代表的总量监测无法指示某些特定有害组分的含量;而常见的有害组分藻毒素、嗅味物质等在水体中浓度极低,现有手段难以有效开展连续在线监测。
  本文利用三维荧光光谱技术,结合平行因子(PARAFAC)组分分离算法,以实验室培养的纯种铜绿微囊藻和水华暴发期太湖实际水体为样本,对藻类释放的EOM三维荧光光谱特征以及光谱组分进行了分析;并对EOM各组分的动态释放规律以及相互间的关联性进行了研究;同时,将EOM中各组分与藻毒素浓度做相关性检验,筛选出了与藻毒素浓度显著相关的组分,并进一步利用格兰杰因果关系检验筛选出了与藻毒素在时间序列上显著相关的组分。相关的研究结论如下:
  1.对于实验室培养的铜绿微囊藻,对数期溶解态胞外有机物(dEOM)三维荧光光谱仅具有类色氨酸荧光峰T和海洋类腐殖质荧光峰M;稳定期开始,荧光峰M逐渐消失;衰亡期时,除荧光峰T外,出现了类色氨酸荧光峰S和类腐殖质的荧光峰A、C。在整个生长周期,结合态胞外有机物(bEOM)中均有S、T、A和C4个荧光峰。对于太湖实际水样,dEOM三维荧光光谱中有4个荧光峰,分别为S、T、A、C;而bEOM中除了荧光峰T、A、C,出现了类酪氨酸荧光峰D。
  2.PARAFAC模型组分分析表明,实验室培养的铜绿微囊藻dEOM和bEOM均可分为2个组分,即类色氨酸和类腐殖质,并且类色氨酸含量相对较高,类腐殖质较少。太湖中dEOM可分为3个组分,组分1为类色氨酸,组分2同时包括类酪氨酸和类色氨酸(类色氨酸所占比重高于类酪氨酸),组分3为类腐殖质。bEOM也可分为3个组分,分别为类色氨酸、类酪氨酸、类腐殖质,dEOM和bEOM中仍是以类蛋白为主。
  3.实验室培养铜绿微囊藻中dEOM和bEOM呈显著相关(P<0.05),而且bEOM中各组分含量明显高于dEOM,由此推断EOM可能先以bEOM的形式存在,随后从细胞膜上脱落,改以dEOM的形式存在。在稳定期末期,细胞衰老造成细胞膜结构不稳定,膜上的脂肪酸转化为类腐殖质,使bEOM中类腐殖质的含量快速增长,而此时藻浓度没有明显变化,因此可将其作为水质安全预警的信号。
  4.太湖水体dEOM中各组分含量以及DOC浓度均高于bEOM。由于外源有机物输入的影响,dEOM和bEOM中各组分以及DOC浓度与叶绿素a之间没有明显相关性,而叶绿素a归一化的dEOM和bEOM中各组分与DOC之间存在显著相关性,并且dEOM与DOC的相关性优于bEOM,可将dEOM作为评估水体中DOC的重要参数。
  5.由于受到藻类不同生长阶段的影响,太湖水体叶绿素a和藻毒素无显著相关性,同样dEOM和bEOM中各组分以及DOC含量与藻毒素之间无显著相关性,而叶绿素a归一化的dEOM和bEOM中各组分以及DOC含量与藻毒素存在明显的相关性,其中dEOM各组分与藻毒素均呈显著相关。格兰杰因果关系检验结果显示,bEOM中各组分含量是藻毒素的格兰杰原因的频次高于dEOM,因此bEOM含量更适合作为预测水体中藻毒素含量的参数。
  综上所述,太湖水体中EOM组分与藻毒素之间存在着动态关联性,其中bEOM各组分以及DOC与藻毒素之间存在时间序列上的关联性,可作为反演和预测藻毒素浓度的重要参数,结合三维荧光光谱,可以实时、快速的对藻毒素浓度进行预测,为预警饮用水安全问题奠定了基础。
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