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摘要:通过水热法合成MIL-101 (Fe)材料,并在N2氛围中进行高温碳化制备多孔铁碳(N-MIL-FeC)电极材料,探究其电催化氧还原性能及阴极电芬顿降解模拟染料废水性能.将制备的N-MIL-FeC材料进行电催化氧还原反应(ORR)性能测试,结果表明,Fe/H2BDC摩尔比为2∶1,碳化温度为900℃,N-MIL-FeC材料CV扫描所得图形峰电位最小且峰电流最高,具有最优的ORR催化活性.在此基础上,将最佳条件下制得的N-MIL-FeC负载在碳纸上制成催化阴极应用于电芬顿反应催化降解模拟染料废水RhB.在催化剂负载量为1.5 mg·cm-2,pH为7条件下,浓度10 mg·L-1的RhB溶液经过70 min降解率达到99%以上.通过淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)测试证明羟基自由基(·OH)是参与催化降解反应的主要活性中间体.以MIL-101(Fe)为前驱体制备的多孔铁碳材料性能较好,有一定的应用前景....
[专利] 发明专利 CN201810021578.3
大连理工大学 2018-07-17
摘要:本发明属于环境电化学材料制备和电脱盐技术领域,涉及碳气凝胶负载二氧化锰的电极材料的制备及应用。本发明通过溶胶‑凝胶法合成碳气凝胶,然后通过水热法负载二氧化锰形成复合材料,再以泡沫镍为导电基体进行压片;在电化学工作站测试循环伏安曲线和恒流充放电曲线,优化电极材料;然后将优化的电极材料用于脱盐反应装置,考察电压、流速、进水浓度对脱盐效果的影响。本发明降低脱盐成本、降低污染并提高电极吸附量。
[专利] 发明专利 CN201710990733.8
大连理工大学 2018-03-06
摘要:本发明提供了一种载银碳气凝胶的制备方法及应用,对二氧化碳进行电催化还原生成低热值燃料CO,属于环境电化学材料制备和资源回收再利用技术领域。反应中用制备的电极作为阴极,铂片作为阳极,在外加电势的作用下将曝入电解液中的二氧化碳还原生成CO。本发明的特点在于将稳定的二氧化碳气体在温和的条件下高效转化为低热值燃料,实现了温室气体二氧化碳的回收再利用,且反应器的设置使得产物和原材料气体有效分离,避免了后续气体分离的成本投入。
[专利] 发明专利 CN201710540768.1
大连理工大学 2017-11-07
摘要:本发明提供了一种Fe‑FeOx/炭气凝胶自支撑阴极制备方法及异相电芬顿降解甲基橙体系,属于环境电化学材料制备和高级氧化技术处理废水技术领域。通过一步合成溶胶凝胶的方法制备Fe‑FeOx/炭气凝胶电极,作阴极;以Ti/RuO2‑IrO2电极作阳极;在外加电源的条件下,降解甲基橙;本发明的异相电芬顿有比较广泛的pH值范围,适合各种实际废水;制备的电极自成块体,不需要压片等复杂的后期处理;可以原位产生H2O2,避免运输储存的危险,降低成本;限制铁沉淀,催化剂可以循环使用;以电子做反应剂,过程清洁环境友好;电极材料除了具有催化氧化作用,还伴随有吸附等协同作用。
[博士论文] 周玉菲
环境工程 大连理工大学 2018(学位年度)
摘要:环境污染和能源危机是当今社会亟待解决的两个主要问题。目前,有效控制环境污染、高效利用废物资源和深入开发绿色能源已成为解决上述问题的首要研究方向。从可持续发展角度来说,高浓度的氨/尿素废水,例如高氨氮有机废水,富含大量的能源和资源。近年来,有关利用模拟和实际富含氨/尿素废水作为原料产生氢气的氨电解技术(Ammonia Electrolysis Technology)已经被广泛研究。作为一个理想的产氢装置,氨电解池(Ammonia Electrolysis Cell,AEC)是指在碱性介质中通过施加一个较小的过电势(理论上为0.06V)后在阳极发生氨氧化反应(Ammonia electro-Oxidation Reaction,AOR)产生氮气,在阴极发生氢释放反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)产生氢气。与常规的电解水技术相似,AOR或是AEC技术具有环境友好的优点。而更重要的是与常规的电解水相比,其在电能消耗上具有优势。因此,AOR或是AEC技术可作为一种高效处理难生物脱氮和物化回收的高氨氮碱性废水的潜在治理策略。为了降低制氢成本,采用低应用电压运行的AEC体系是当前和今后的研究需求。微生物燃料电池(Microbial Fuel Cells,MFCs)技术已经能够成功地将废水中的能量转化为电能,并为微生物电解池等装置提供能量。此外,近年来的研究表明串联或并联的组合MFCs可以有效提高整个MFCs的输出电能/电压。在此前提下,通过构建MFCs驱动AEC的耦合系统(MFCs-AEC)是一个可实现从富含氨/尿素废水中高效原位产氢的可行策略。具体研究内容和结论为:
  (1)以氧化石墨烯(GO)和三聚氰胺作为反应前体,采用水热-高温煅烧法制备氮掺杂石墨烯(N-rGO)基底材料,通过固相煅烧法将该基底材料与钼酸铵复合制备出Mo2C/N-rGO阴极材料。通过物理和化学表征手段对Mo2C/N-rGO材料进行测试,确定纳米Mo2C颗粒均匀分布在N-rGO基底表面。HER活性的电化学测试结果表明,在酸性介质(0.5M H2SO4)中,Mo2C/N-rGO材料具有更低过电势(在10mA cm-2处的过电势为170mV)和Tafel斜率(66.0mV dec-1);在碱性介质(1M KOH)中,Mo2C/N-rGO材料具有较优的催化活性(在10mA cm-2处的过电势为446.3mV,Tafel斜率为110.9mVdec-1)。此外,无论在酸性还是碱性条件下,Mo2C/N-rGO材料均表现出优异的催化稳定性(多次使用与初次制备的电极在10mA cm-2处的电势差分别为61和81mV),这主要是由于N-rGO基底材料的引入增强了基底与催化材料的结合性,进而增加材料的催化稳定性。
  (2)采用动电势沉积法将Pt和Pt、Ir沉积在N-rGO基底材料上分别制备出具有AOR活性的Pt/N-rGO和PtIr/N-rGO阳极材料。通过物理和化学手段对Pt/N-rGO和PtIr/N-rGO材料形貌、结构和化学组成进行表征。通过循环伏安法(CV)测试深入考察Pt/N-rGO材料对AOR催化活性,分别考察氮掺杂组分和不同基底对AOR催化活性的影响。结果表明,吡啶氮的存在对AOR催化有正面影响。这是因为吡啶氮会引起材料表面电荷的变化,同时还会增强材料对反应物的吸附能力,从而影响催化活性。通过CV测试深入考察PtIr/N-rGO材料对AOR催化活性,分别考察制备条件、不同基底和不同活性组分对AOR催化活性的影响。结果表明,N-rGO基底材料和Ir金属的引入使得材料具有较好的催化活性(0.09mAμg-1pt和0.25mA cm2ECSA)。其最佳活性的制备条件为Pt/Ir前体比例为3,负载电势下限为-0.3V vs.SCE,扫速为50mV s-1,循环负载为50圈。
  (3)采用组合MFCs与以制备的Mo2C/N-rGO/碳毡和Pt/N-rGO/碳毡分别作为阴阳极的AEC体系结合,构建MFCs-AEC(CF)耦合自驱动产氢系统。该系统运行过程中(24h),最大产氢量为10.3mL(连续运行的平均产氢量为6.3mL),系统电压效率为98%以上,电流效率约为90%,AEC能耗为3.49Wh g-1ammonia,系统净能量为13.6kJ g-1ammonia。且通过对MFCs不同组合方式的考察,确定不同组合方式下AEC阴阳极电势和系统电流存在明显差异,从而明显影响产氢的效果。与其他产氢系统相比,MFCs-AEC(CF)自驱动耦合系统可实现原位高纯度氢气产生。
  (4)以GO作为反应前体、聚醚胺D400(D400)作为交联剂通过水热法制备出氮掺杂石墨烯气凝胶(NGA)。结合相应的活性组分Mo2C和Pt分别制备出具有三维(3D)多孔结构的Mo2C/NGA阴极和Pt/NGA阳极,并以该阴极和阳极组合AEC体系与MFCs结合,构建MFCs-AEC(NGA)耦合自驱动产氢系统。研究结果表明,Mo2C材料均匀负载在NGA基底上,且在1M KOH溶液中对HER具有高效的催化活性,在10mA cm-2的过电势为365mV,Tafel斜率为112mV dec-1。类似地,Pt/NGA研究结果表明,Pt纳米团簇结构材料均匀负载在NGA基底上,且在含氨的KOH溶液中对AOR具有高效的催化活性,其催化电势为0.625V vs.RHE,催化电流密度为27.46mA cm-2。这些催化活性的促进均归因于氮掺杂、三维多孔NGA结构和Mo2C和Pt的均匀分布的存在。耦合后的系统较之前的MFCs-AEC(CF)耦合系统在产氢量和净能量上分别提升0.46和0.42倍,这主要是由于应用大比表面积三维多孔自支撑导电基底材料后,催化电极在催化活性和电荷迁移上均有所改善,进而增加整体系统的产氢和运行效果。
  (5)以实际污泥消化液废水作为进水构建MFCs-AEC(NGA)耦合系统,考察不同配比的污泥消化液对耦合系统运行的影响。对于单独运行的MFCs体系,不同配比下产生电压和功率密度随着污泥消化液的增加而降低,这主要是由于污泥消化液的氨氮浓度较高(原液浓度达到1400mg L-1)对产电菌的活性起到抑制作用。经过24h连续运行后,溶液COD降解效果不明显,氨氮浓度有所降低,且伴随着有亚硝氮和硝氮的生成。这是因为实际污泥消化液的可生化性差(B/C为0.13),大部分COD难以被产电微生物有效利用。而氨氮的去除主要是由于在可生化COD被消耗后,微生物群体中的亚硝化菌和硝化菌结合MFCs阴极扩散进的少量溶解氧发生作用,将氨氮转化为亚硝氮和硝氮。在MFCs-AEC(NGA)耦合系统中,考察不同配比的污泥消化液对耦合系统产氢效果的影响。研究结果表明,在配比为1-1时耦合系统产氢量最大(3.6mL),这是因为在此配比下系统中电流较大,在较大电流驱动下整个耦合系统产氢效果最优。在此配比下阳极氨氮浓度从446mg L-1降低至297mg L-1(去除率为33.4%),而此过程中非AEC催化降解的氨氮去除率仅为3.5%。
[硕士论文] 周玉菲
环境科学与工程 大连理工大学 2013(学位年度)
摘要:近年来,氧还原反应(ORR)在能量转化与储存、传感器和环境化学等领域得到了广泛的应用,这使得氧分子的激活机理及其电化学行为成为重要的研究领域。为了促进反应速率和电流效率,不同类型的电催化剂和化学修饰电极被广泛地应用于ORR的电催化过程,其中蒽醌(AQ)及其衍生物修饰电极因主要催化氧的两电子还原反应而备受关注。然而,采用普通物理吸附方式制备的负载醌及其衍生物的修饰电极稳定性较差,长时间工作后修饰层易脱落,造成电极电催化活性的降低甚至消失,而以共价键合方式制备的醌修饰电极具有更优良的电催化稳定性。另一方面,石墨烯的发现,使其在能量存储与转化、高性能纳米电子器件、复合材料等领域具有广泛的应用。在电化学领域中,石墨烯优良的热力学稳定性和导电性能,使其既可以作为电催化剂,亦可以作为电催化剂的载体材料来促进电化学反应的速率。近年来,异相electro-Fenton氧化技术已被广泛应用于有机污染物废水的处理。其不仅克服了均相electro-Fenton体系存在的介质条件苛刻、产生大量铁泥及催化剂络合失活等缺点,且催化剂易分离回收和再生并循环使用。而电化学氨氧化技术是采用电化学方式氧化氨,这样不仅能氧化降解污染物,产生无二次污染的氮气,还能利用氨氧化过程中产生的氢作为能源,但目前多是以铂和铱等贵金属作为电催化氨氧化反应的催化剂。
  本文针对进一步提高AQ修饰电极对ORR的电催化活性和稳定性,克服均相electro-Fenton体系存在的缺陷和进一步促进非金属催化剂对电化学氨氧化的活性等方面开展了如下的研究。首先采用两步电化学还原法制备并表征了蒽醌/石墨烯纳米复合膜修饰电极(AQ/ER-GO)。利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、拉曼光谱(Raman)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和x-射线光电子能谱(XPS)技术对其形貌、结构和组成进行表征。利用循环伏安法(CV)、电化学交流阻抗(EIS)、旋转圆/环盘电极(RDE/RRDE)等技术考察了AQ/ER-GO/GC电极对氧还原反应的电催化性能。结果表明,电化学还原法可有效地还原氧化石墨烯为石墨烯,并将蒽醌(AQ)负载到其表面,是制备蒽醌/石墨烯纳米复合膜修饰材料的有效方法。AQ/ER-GO/GC电极具有优良的电化学活性和界面电荷转移的能力。在pH5-7的条件下,氧还原反应效果最好。在中性和碱性溶液中,复合修饰膜电极能高效催化氧的两电子还原反应。第二,以AQ/ER-GO复合膜修饰电极为阴极,FeOOH/Al2O3为固相催化剂,构建异相electro-Fenton体系降解染料罗丹明B(RhB)。结果表明,大面积的AQ/ER-GO复合膜修饰电极在实际应用中稳定性欠佳,对RhB的降解效果不理想。通过外加H2O2的方式,考察该异相electro-Fenton体系对染料RhB的降解效果。其运行最佳条件为:恒电位为-0.5V/SCE,pH为5,催化剂投加量为40g(200g/L),污染物初始浓度为5mg/mL,H2O2投加量为5mL(200mL溶液)。在经过5次重复使用后,FeOOH/Al2O3固相催化剂的效果仍很明显,AQ/ER-GO复合膜修饰电极可显著地促进Fe3+/Fe2+氧化还原电对的转化速率,从而维持Fenton链式反应的持续进行,提高体系的氧化降解性能,并分析了RhB可能的降解途径。最后,研究了AQ/ER-GO/GC电极对氨氧化的电催化性能。结果表明,AQ/ER-GO/GC电极在1.1V对氨氧化有一定的电催化效果,但是由于使用电势过正发生了过氧化,造成电极稳定性变差,因此复合膜修饰电极的稳定性还有待提高。
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