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[博士论文] 周昱宏
环境工程 浙江大学 2018(学位年度)
摘要:微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)以电活性微生物作催化剂将蕴含在废水有机物中的化学能转变为电能,实现废水处理和产电的“双赢”,是一项极具前景的废水处理技术。当前,废水中除有机物外,通常还含有大量氮素,将MFC用于废水脱氮引起研究者的广泛关注。其中,合理构建MFC系统,在降低成本的同时兼顾污染物去除效果和产电效能是推动MFC在废水脱氮领域应用的关键。为此,优选去污产电性能高的低成本电极材料和开发有效的低成本MFC反应器十分必要。
  本研究首先基于三种不同的未改性、低成本碳基电极材料构建了反硝化MFC,评估电极材料对其性能的影响,优选了污染物去除效果好、产电效能高的电极材料,并通过电化学特性、微生物学特性及电极材料特性三个层次,探究了影响机理,为MFC在废水脱氮领域的应用提供电极材料选择的实验基础和理论支撑。其次,开发了一种新型硝化-反硝化一体式无膜MFC,使用挡板代替昂贵的离子交换膜、利用合理的反应腔室次序,并采用前述研究中优选的电极材料,通过考察污染物去除效果和产电效能、评估能量潜力及探究工作机理,为推动MFC在废水脱氮领域的应用奠定基础。主要研究结论如下:
  1、电极材料对反硝化微生物燃料电池性能的影响。三种不同的未改性、低成本二代碳基材料碳毡(carbon felt,CF)、颗粒活性炭(granular active carbon,GAC)和甘蔗炭(sugarcane carbon,SC)对反硝化MFC性能影响不同,其中CF性能最优。在序批式操作条件下,以CF为电极的MFC启动时间最短。稳定运行期间,在一个周期(72h)内,仅有基于CF构建的MFC实现了对COD和硝酸盐的有效去除。在产电效能上,其最大功率密度达到8.516±0.111W/m3,分别是以GAC和SC为电极的MFC最大功率密度的15.9倍和1.3倍。电极极化行为和生物膜微观形态分析显示CF电极表面微生物生长状况最佳,电势损失最低。
  2、电极材料对反硝化微生物燃料电池性能影响的机理探究。CF阳极的电荷转移内阻Rct分别比GAC和SC低89.54%和75.21%,交换电流密度i0分别比GAC和SC高4.21倍和2.35倍;CF阴极的Rct分别比GAC和SC低88.85%和40.36%,i0分别比GAC和SC高5.39倍和1.49倍,说明CF电极的电荷转移内阻更低,电极动力学活性更强,氧化还原速率更快。阳极产电功能菌Geobacter、Desulfovibrio、Desulfuromonas等和阴极自养反硝化功能菌Thiobacillus、Geobacter等在电极表面的绝对数量为CF>SC>GAC,细胞色素C含量次序同上,说明CF电极的微生物活性更强。通过电化学特性、微生物学特性及电极材料特性三个层次的分析,推测电极材料理化性质影响微生物性能,进而影响电极电化学活性,从而导致MFC性能差异。具体来看,开放式大孔三维结构、表面较高的疏水性、元素组成中含一定量N元素及较低Zata电位绝对值促进了微生物在电极材料表面附着,提高生物量,较高的导电性又促进了电活性微生物和电极之间的界面电子传递,使电活性微生物占比提高,微生物活性增强;良好的微生物性能降低了电荷转移内阻,提高了电极动力学活性;增强的电极电化学活性使MFC的去污产电性能提升。
  3、新型硝化-反硝化一体式无膜微生物燃料电池的开发及性能研究。在连接750Ω外阻,水力停留时间为24h的连续式运行条件下处理COD浓度为855±15.03mg/L、NH4+-N浓度为45.73±2.46mg/L、TN浓度为46.337±2.583mg/L的模拟废水,实现COD、NH4+-N和TN的去除率分别达到97.07±0.47%、91.76±3.32%和87.66±1.59%,主要监测指标均达到《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB18918-2002)一级A标准。在近6个月的实验周期内反应器维持稳定运行,最大功率密度达到1.007±0.032W/m3,具有一定的能量潜能。随着反应器运行,阳极产电功能菌Desulfovibrio和Comamonas以及阴极自养反硝化功能菌Thiobacillus占比分别提升73.91%、38.17倍和14.6倍。该反应器主要通过阳极的厌氧水解和电化学反应,硝化室的硝化和异养反硝化反应,以及阴极的自养反硝化和异养反硝化反应实现同步除碳、脱氮和产电。
摘要:利用电聚合方法制备了聚中性红修饰电极,通过扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)等表征手段对电极材料的微观结构与组成进行研究.为进一步考察聚中性红修饰电极对微生物燃料电池(MFC)脱氮产电性能的影响,构建了各种不同微生物燃料电池.实验表明,聚中性红修饰阴极微生物燃料电池(CPNR-MFC)具有最强的脱氮和产电性能,其次为聚中性红修饰阳极微生物燃料电池(APNR-MFC).在不同进水硝氮浓度下,实验组MFCs对硝氮的去除率均达到90%以上,CPNR-MFC具有0.040 kg·m-3·d-1的最大硝氮去除速率和15.29 W·m-3的最大功率密度,较对照组分别提高14.29%和82.51%,而APNR-MFC仅分别提高5.71%和31.93%.通过对比MFCs的电化学特性和微生物特征,探究了聚中性红修饰电极对MFCs性能影响的机理....
摘要:以酶活性分析作为基本研究手段,选择水生维管束植物空心菜作为试验对象,在不同程度的富营养水体中,利用细菌碱性磷酸酶、脱氢酶、脲酶指示植物根际微生物分解营养物质的能力,确定其在水体碳、氮、磷循环中的作用,确定不同程度富营养水体中,水生维管束植物根际微生物分解营养物质的能力和净化水体的作用大小,同时也为确定富营养水体生态修复用水生植物选取提供参考标准....
[专利] 发明专利 CN201510054544.0
浙江大学 2015-05-20
摘要:本发明公开了一种溢流式电化学生物膜反应器。在其反应容器中设有环形阳极室、用于生长产电微生物的环形阳极、阴极室和环形导电性分离膜;阳极室和阴极室分别为厌氧、好氧环境,阳极置于环形阳极室内,环形导电性分离膜置于阴极室内;阴极室设于环形阳极室的内圈中,在阴极室的外壁和环形阳极室的内圈壁的外壁之间形成通道;阳极室的进水口低于其出水口;阴极室进水口低于阳极室出水口,阳极室出水口通过通道与阴极室进水口连通;阴极室液面高于阳极室液面;阴极室出水口高于其进水口,且阴极室出水口低于阴极室的液面;阴极室还设有出气口;导电性分离膜的一端封闭,另一端通过出水管连接阴极室出水口;阳极和导电性分离膜之间串联有外电阻。
[专利] 实用新型 CN201520624101.6
浙江大学 2016-01-13
摘要:本实用新型公开了一种光催化燃料电池。其反应容器被离子交换膜分隔成阳极室和阴极室;所述阴极室内为好氧环境;阳极室有光催化阳极,阴极室内置有生物阴极;阳极室设有阳极室进水口、阳极室出水口,阴极室设有阴极室进水口、阴极室出水口和阴极室出气口;所述阳极室出水口通过导管与所述阴极室进水口相连通;所述光催化阳极和所述生物阴极之间串联有外电阻。本实用新型将具有电化学活性的生物膜作为阴极催化剂,阳极室的光催化反应与阴极室的好氧生物反应相耦合,先将具有生物毒性的物质降解为毒性低的小分子,再进入阴极室进行生物降解,强化难降解污染物的去除;具有稳定、可再生的特点,避免了贵金属催化剂的使用,降低了装置的成本。
[专利] 发明专利 CN201510318602.6
浙江大学 2015-09-23
摘要:本发明公开了一种内循环单室微生物燃料电池,包括反应容器,反应容器包括外筒和中心筒,中心筒置于外筒内,反应容器内为厌氧环境,反应容器内设有内循环装置,中心筒上设有第一、第二循环口;内循环装置能用于推动中心筒内的污水经第二循环口流出中心筒、并使中心筒外的污水经第一循环口流入到中心筒内,或能用于推动中心筒内的污水经第一循环口流出中心筒、并使中心筒外的污水经第二循环口流入到中心筒内,从而实现污水在反应容器内的循环流动;反应容器设有进水口和出水口;反应容器内设有能生长产电微生物的阳极和能利用电子和质子将氧气还原的阴极,阳极和阴极之间串联有电阻,产电微生物产生的质子能够随反应容器内的污水传递到阴极。
[专利] 实用新型 CN201520400794.0
浙江大学 2015-11-18
摘要:本实用新型公开了一种内循环单室微生物燃料电池,包括反应容器,反应容器包括外筒和中心筒,中心筒置于外筒内,反应容器内为厌氧环境,反应容器内设有内循环装置,中心筒上设有第一、第二循环口;内循环装置能用于推动中心筒内的污水经第二循环口流出中心筒、并使中心筒外的污水经第一循环口流入到中心筒内,或能用于推动中心筒内的污水经第一循环口流出中心筒、并使中心筒外的污水经第二循环口流入到中心筒内,从而实现污水在反应容器内的循环流动;反应容器设有进水口和出水口;反应容器内设有能生长产电微生物的阳极和能利用电子和质子将氧气还原的阴极,阳极和阴极之间串联有电阻,产电微生物产生的质子能够随反应容器内的污水传递到阴极。
[专利] 实用新型 CN201520074880.7
浙江大学 2015-09-16
摘要:本实用新型公开了一种溢流式电化学生物膜反应器。在其反应容器中设有环形阳极室、用于生长产电微生物的环形阳极、阴极室和环形导电性分离膜;阳极室和阴极室分别为厌氧、好氧环境,阳极置于环形阳极室内,环形导电性分离膜置于阴极室内;阴极室设于环形阳极室的内圈中,在阴极室的外壁和环形阳极室的内圈壁的外壁之间形成通道;阳极室的进水口低于其出水口;阴极室进水口低于阳极室出水口,阳极室出水口通过通道与阴极室进水口连通;阴极室液面高于阳极室液面;阴极室出水口高于其进水口,且阴极室出水口低于阴极室的液面;阴极室还设有出气口;导电性分离膜的一端封闭,另一端通过出水管连接阴极室出水口;阳极和导电性分离膜之间串联有外电阻。
[专利] 实用新型 CN201520624211.2
浙江大学 2016-01-13
摘要:本实用新型公开了一种生物阴极光催化燃料电池。其反应容器被分隔腔分隔为阳极室和阴极室。阴极室内为好氧环境;光催化阳极置于阳极室内,生物阴极置于阴极室内;阳极室设有阳极室进水口和阳极室出水口,阴极室设有阴极室进水口、阴极室出水口和阴极室出气口;在阳极室与阴极室之间设有分隔腔,阳极室出水口通过所述分隔腔与阴极室进水口连通以使阳极室内的水流能够进入阴极室;光催化阳极和生物阴极之间串联有外电阻。本实用新型耦合了光催化燃料电池与生物阴极,同时利用流态分隔开阳极室与阴极室,实现对难降解物质的废水处理和产电的同步进行,降低废水处理的成本。
[专利] 发明专利 CN201510508409.9
浙江大学 2015-11-11
摘要:本发明公开了一种光催化燃料电池。其反应容器被离子交换膜分隔成阳极室和阴极室;所述阴极室内为好氧环境;阳极室有光催化阳极,阴极室内置有生物阴极;阳极室设有阳极室进水口、阳极室出水口,阴极室设有阴极室进水口、阴极室出水口和阴极室出气口;所述阳极室出水口通过导管与所述阴极室进水口相连通;所述光催化阳极和所述生物阴极之间串联有外电阻。本发明将具有电化学活性的生物膜作为阴极催化剂,阳极室的光催化反应与阴极室的好氧生物反应相耦合,先将具有生物毒性的物质降解为毒性低的小分子,再进入阴极室进行生物降解,强化难降解污染物的去除;具有稳定、可再生的特点,避免了贵金属催化剂的使用,降低了装置的成本。
[专利] 实用新型 CN201520078640.4
浙江大学 2015-08-19
摘要:本实用新型公开了一种上流式电化学生物膜反应器,其反应容器由刚性多孔塑料垫片分隔成阳极室和阴极室,阴极室位于阳极室的上方;阳极室内为厌氧环境,阴极室为好氧环境,在阳极室内设有用于生长产电微生物的阳极,在阴极室内设有导电性分离膜;阳极室设有进水口;阴极室设有出气口和出水口,且该出气口设于阴极室的顶部,该出水口低于阴极室的液面;导电性分离膜的一端封闭,导电性分离膜管流到反应器的外部;阳极和所述导电性分离膜之间串联有外电阻。本实用新型可在对废水进行生物处理的同时回收电能并得到较好的出水水质,并且利用反应器的流态从而不需要离子选择性透过膜,降低了反应器的成本。
[专利] 发明专利 CN201510057702.8
浙江大学 2015-05-20
摘要:本发明公开了一种上流式电化学生物膜反应器,其反应容器由刚性多孔塑料垫片分隔成阳极室和阴极室,阴极室位于阳极室的上方;阳极室内为厌氧环境,阴极室为好氧环境,在阳极室内设有用于生长产电微生物的阳极,在阴极室内设有导电性分离膜;阳极室设有进水口;阴极室设有出气口和出水口,且该出气口设于阴极室的顶部,该出水口低于阴极室的液面;导电性分离膜的一端封闭,导电性分离膜管流到反应器的外部;阳极和所述导电性分离膜之间串联有外电阻。本发明可在对废水进行生物处理的同时回收电能并得到较好的出水水质,并且利用反应器的流态从而不需要离子选择性透过膜,降低了反应器的成本。
[专利] 发明专利 CN201510508408.4
浙江大学 2015-11-11
摘要:本发明公开了一种生物阴极光催化燃料电池。其反应容器被分隔腔分隔为阳极室和阴极室。阴极室内为好氧环境;光催化阳极置于阳极室内,生物阴极置于阴极室内;阳极室设有阳极室进水口和阳极室出水口,阴极室设有阴极室进水口、阴极室出水口和阴极室出气口;在阳极室与阴极室之间设有分隔腔,阳极室出水口通过所述分隔腔与阴极室进水口连通以使阳极室内的水流能够进入阴极室;光催化阳极和生物阴极之间串联有外电阻。本发明耦合了光催化燃料电池与生物阴极,同时利用流态分隔开阳极室与阴极室,实现对难降解物质的废水处理和产电的同步进行,降低废水处理的成本。
[专利] 实用新型 CN201520624100.1
浙江大学 2016-01-13
摘要:本实用新型公开了一种光催化和生物复合阳极与生物阴极耦合燃料电池。其反应容器被第一分隔腔和第二分隔腔分隔为光阳极室、微生物阳极室和阴极室,微生物阳极室位于光阳极室和阴极室之间;微生物阳极室为厌氧环境,阴极室为好氧环境,光阳极室内置有光催化阳极,微生物阳极室内置有用于生长产电微生物的生物阳极,阴极室内置有生物阴极;光阳极室、微生物阳极室、阴极室各自设有进水口和出水口,且阴极室还设有出气口;光阳极室内的水流经由第一分隔腔能够进入微生物阳极室;微生物阳极室的水经由第二分隔腔能够进入阴极室;光催化阳极和生物阴极之间串联有第一外电阻,生物阳极和生物阴极之间串联有第二外电阻。
[专利] 发明专利 CN201510508512.3
浙江大学 2015-11-11
摘要:本发明公开了一种光催化和生物复合阳极与生物阴极耦合燃料电池。其反应容器被第一分隔腔和第二分隔腔分隔为光阳极室、微生物阳极室和阴极室,微生物阳极室位于光阳极室和阴极室之间;微生物阳极室为厌氧环境,阴极室为好氧环境,光阳极室内置有光催化阳极,微生物阳极室内置有用于生长产电微生物的生物阳极,阴极室内置有生物阴极;光阳极室、微生物阳极室、阴极室各自设有进水口和出水口,且阴极室还设有出气口;光阳极室内的水流经由第一分隔腔能够进入微生物阳极室;微生物阳极室的水经由第二分隔腔能够进入阴极室;光催化阳极和生物阴极之间串联有第一外电阻,生物阳极和生物阴极之间串联有第二外电阻。
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