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[博士论文] 单伟达
化学工程与技术 浙江大学 2018(学位年度)
摘要:随着社会的不断发展,多孔材料在人类生产与生活的各个领域都发挥着越来越重要的作用。然而,传统的多孔材料如活性碳、多孔硅胶等在应用过程中孔道有序性差、表面功能化难度大、种类有限等不足慢慢显现,越来越难以满足快速发展的应用需求,如何设计制备新型的多孔材料成为目前前沿的研究领域之一。本文主要围绕新型多孔材料的设计与高效制备开展相关研究工作,主要内容可分为以下两个方面:
  介孔碳材料是一类高比表面积、大孔体积、高化学稳定性的多孔碳材料,其在催化、分离和储能领域有着广阔的应用前景,但现有介孔碳材料制备方法存在流程复杂、溶剂用量大、原料毒性大等不足。本文利用新型的机械化学配位法,无溶剂条件下以绿色环保的生物质单宁为碳源,不同碱土金属盐为配位交联剂,F127为软模板合成了一系列碱土金属氧化物功能化的有序介孔碳材料,通过红外、小角X光散射、N2吸附、电镜等多种手段表征探究了所合成的碳材料的合成机理与结构特性,系统地考察了软模板剂的存在及种类、金属盐种类及用量、碱土金属氧化物的存在等关键因素对有序介孔碳合成及孔结构性能的影响规律,并评价了所合成的碳材料的吸附分离性能。研究结果表明所制备的介孔碳材料的比表面积在273~707m2/g之间,介孔孔径范围在7~10nm,碱性的CaO及MgO纳米颗粒(粒径:2~5nm)高度分散于碳材料骨架与孔道之中,金属盐及软模板的存在对形成有序的介观结构起到了关键作用,通过改变金属盐、模板剂的种类及用量等因素可以有效调控介孔碳材料的比表面积、孔径大小等结构特性。此外,所合成的有序介孔材料对于水溶液中的甲基蓝(MB)以及甲基橙(MO)染料分子表现出高效的吸附分离能力(541mg/g与435mg/g),对CO2气体的吸附容量最高可达3.08mmol/g(273K,1bar),对CO2/N2的IAST分离选择性可达72(v/v,5∶95)。
  在此基础上,本文进一步利用机械化学配位法合成了一系列含氮介孔碳材料,其中单宁分子为主要碳源,金属盐为配位交联剂,含配位官能团的有机小分子为氮源,主要通过热重、小角X光散射、N2吸附、电镜、XPS等多种表征手段研究了所合成的含氮介孔碳材料结构特性,考察了氮源分子种类及用量等关键参数对所合成介孔碳材料的微观结构及组成的影响,评价了所合成的碳材料在CO2及低碳烃气体吸附分离等方面的应用潜力。研究结果表明随着氮源分子用量的增加,所制备介孔碳的介孔孔径呈扩大趋势;此外,介孔碳结构也受氮源分子的配位基团种类及密度影响,一般来说氮源分子的配位基团配位能力越强,相应生成的介孔碳孔径分布越集中。含氮官能团的引入能有效提升介孔碳与酸性CO2之间的相互作用,提升介孔碳材料的吸附容量(273K下最高可达3.45mmol/g),对CO2/N2(15∶85,v/v)的IAST分离选择性达到30左右;此外,含氮介孔碳对于低碳烃气体展现出优异的吸附容量,且优先吸附炔类气体分子。
  传统的多孔材料主要以固体形态存在,几乎没有流动性,因而很难将其耦合到传统的工业液态循环系统中。最近研究人员成功开发制备出了多孔液体材料,为解决上述问题提供了新的思路。但目前报道的多孔液体材料仍存在种类数量少、制备过程复杂、多孔单元易分解等不足,阻碍了其进一步的发展。本文设计制备了一系列含金属有机框架及分子筛的新型多孔液体材料,提出了制备多孔离子液体的设计思路,并探索了其在气体储存与分离方面的应用性能。研究结果表明,以带有大尺寸双环型阳离子结构的[DBU-PEG][NTf2]离子液体作为提供流动性的溶剂媒介,ZIF-8及ZSM-5等多孔框架材料纳米颗粒作为多孔主体单元,在液态环境中多孔单元的有序微孔网络能够有效地阻挡大于孔窗尺寸的液态离子进入到孔道中形成不被填充的永久孔隙,同时纳米颗粒-离子液体之间存在的非共价相互作用力(配位、范德华力等)可以抑制纳米颗粒聚集沉降,通过简单有效的溶液混合分散最终形成稳定的多孔液体体系。正电子湮灭寿命谱的测试结果证明了多孔离子液体内部永久孔隙的存在,而气体高压吸附实验的结果则表明通过调控多孔框架材料的种类及质量比例,可以有效调控多孔离子液体材料的气体吸附容量,且气体解吸过程出现明显的脱附滞后环;ZIF-8型多孔离子液体对CO2/N2体系的气体分离选择性高达60(吸附容量的比值),几乎达到纯ZIF-8多孔框架材料的8倍。这一类新型液态的多孔材料为开发研究先进的分离技术平台提供了新的思路和机遇。
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