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[硕士论文] 刘佩佩
化学工程 江苏大学 2017(学位年度)
摘要:半导体光催化技术是一种有前途的方式,能有效地转化太阳能解决加剧的能源短缺和水污染问题,其中,最关键的技术就是开发和利用环保、高效的半导体光催化剂。因此,设计和构建新型、环保的光催化剂将成为解决环境水污染问题的重要研究方向。基于Ta基半导体(Ta2O5、Ta3N5)丰富的电子结构、良好的物理化学特性和光催化性能等,在光催化领域有很好的应用前景。然而,Ta基半导体的带隙宽、不稳定、光吸收能力差等自身缺陷限制了其光催化性能,无法广泛应用到实际中。因而,本论文旨提高Ta基单体光催化材料的催化性能及其在可见光下的应用,主要设想对Ta基光催化剂(Ta2O5、Ta3N5)与其他带隙匹配的半导体复合,研究Ta基材料与其它半导体的复合界面和协同效应,并系统地评价复合物降解水体污染物的催化活性和稳定性,探讨该Ta基复合光催化剂的界面电荷传输机理和光催化污染物的降解机制。本论文主要的研究内容和结果如下:
  (1)首次通过简便的超声分散法成功合成了无定型Ta2O5/g-C3N4纳米片,结构测试表明无定型的Ta2O5均匀分散在g-C3N4表面上,从而形成紧密接触的界面。在可见光照射下,相对于无定型Ta2O5和g-C3N4单体,无定型Ta2O5/g-C3N4复合物在催化降解RhB时展现了较高的光催化活性。当无定型Ta2O5质量比为3%时,Ta2O5/g-C3N4复合光催化剂拥有最佳的光催化活性(99.14%),降解速率常数是2.0055 h-1,分别是单体Ta2O5和g-C3N4的6.2和14.9倍。光催化循环实验表明:复合光催化剂具有较高的光稳定性,因而该Ta基复合样品是良好的可重复使用性的。更有趣地是,无定型Ta2O5/g-C3N4纳米片杂化物的活性更优异于晶型Ta2O5/g-C3N4。复合光催剂光催化活性的大大提高主要归因于协同效应,包括高比表面积、增强的可见光吸收、有效的界面电荷转移和降低的电荷重组率。在捕获结果的基础上试探性地提出了合理的可见光降解机理。
  (2)采用简单浸渍法合成新型的Ta3N5/g-C3N4金属/非金属氮化杂化物,以罗丹明B(RhB)为目标污染物,在可见光下对该杂化物光催化活性的评价,结果显示:Ta3N5/g-C3N4材料的光催化活性远远高于单体g-C3N4的催化活性。当Ta3N5与g-C3N4质量比为0.02:1时,Ta3N5/g-C3N4杂化样品拥有最高的光催化效率,其降解速率常数是g-C3N4的2.71倍。Ta3N5/g-C3N4金属/非金属氮化杂化物性能提高主要可归因于Ta3N5和g-C3N4间的协同作用,拓宽了可见光吸收的范围,提高光生电子和空穴的有效分离速率。另外,该杂化氮化物展现了优异的光稳定性和可重复利用性。自由捕获实验表明光生h+和?OH是无定型Ta2O5/g-C3N4复合物光催化降解反应中的主要活性物质。
  (3)通过简单的水热法成功合成了新型Z型Ta3N5纳米粒子/锐钛矿TiO2空心球复合光催化剂。详细研究了Ta3N5/TiO2空心球复合物的形态、光学和光催化特性。有趣的是,当Ta3N5纳米粒子和TiO2空心球耦合,明显拓宽了太阳光的响应范围,提高了降解左氧氟沙星(LEV)的光催化活性。特别地,和单体空心球TiO2的活性(79.18%)相比,3-Ta3N5/TiO2复合材料不仅拥有稳定、可回收利用的特性,还具有高的LEV光降解活性(97.12%),这可能是因为两者的协同效应,介孔表面和有效的电荷传输性能所致。根据捕获实验和光电流分析,提出了的Z型半导体降解机理。
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