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[专利] 发明专利 CN201711187873.8
华中师范大学 2018-04-20
摘要:本发明涉及一种基于铁循环调控的促进市政污泥深度脱水的方法。该方法为:在市政污泥中加入天然有机小分子,利用天然有机小分子络合污泥中存在的铁物种活化分子氧,产生活性氧物种,驱使市政污泥中胞外聚合物破裂释放结合水,实现污泥深度脱水。该方法利用天然有机小分子活化市政污泥中固有的铁物种,解决了芬顿调理污泥脱水中额外入亚铁离子和双氧水的问题,降低了高级氧化技术调理市政污泥的成本,用于污泥调理具有高效、无选择性、节约成本、环境友好、无二次污染等优点。
[专利] 发明专利 CN201710610515.7
华中师范大学 2017-10-20
摘要:本发明属于环境污染治理领域,具体涉及中性至碱性异相Fenton水处理方法。在中性或碱性的待修复有机物污染水体中加入催化剂固体含亚铁材料和H2O2,构建异相Fenton反应体系修复有机物污染水体,进行污染物的去除;所述的固体含亚铁材料是酒石酸亚铁、乙酰丙酮亚铁、乳酸亚铁、磷酸亚铁、草酸亚铁或柠檬酸亚铁中的一种或多种。该方法解决了Fenton反应体系不能在中性至碱性条件下高效修复有机污染水体以及Fenton试剂不能回收重复利用的问题,可用于不同pH的有机物污染水体的修复,具有高效、无选择性、环境友好、无二次污染等优点。
[专利] 发明专利 CN201710293207.6
华中师范大学 2017-07-25
摘要:本发明涉及一种基于铁循环调控的有机污染场地土壤原位化学氧化修复的方法。该方法为:在待修复有机污染场土壤中加入天然有机小分子和过氧化氢的混合溶液,利用天然有机小分子活化土壤中天然存在的铁矿物作为分解过氧化氢的有效铁源,将过氧化氢高效分解成羟基自由基,实现有机污染场地土壤原位化学氧化修复。该方法利用天然有机小分子活化土壤中天然存在的铁矿物,解决了传统过氧化氢化学氧化技术中需额外加入亚铁离子的问题,以及过氧化氢分解产生的羟基自由基与土壤有机污染物直接接触之间的传质问题,用于有机物污染土壤的原位化学氧化修复具有高效、无选择性、节约成本、环境友好、无二次污染等优点。
[专利] 发明专利 CN201610482121.3
华中师范大学 2016-09-28
摘要:本发明涉及一种利用草酸亚铁活化过硫酸盐体系修复有机物污染水体的方法。该方法为:在待修复有机物污染水体中加入草酸亚铁、过硫酸盐物质进行有机物污染水体的修复,所述草酸亚铁与过硫酸盐的摩尔比为1:10~2:1。该方法解决了传统活化过硫酸盐体系中活化剂不能回收重复利用的问题,且修复效率高,其用于有机物污染水体的修复具有高效、无选择性、环境友好、无二次污染等优点。
[博士论文] 侯晓静
物理化学 华中师范大学 2018(学位年度)
摘要:随着工农业的迅速发展,越来越多的有害物质排入自然环境中,其中持久性有机污染物会在环境中累积,并且很难发生自然降解,严重影响着人类的健康生活和社会的可持续发展。Fenton氧化技术是基于Fenton试剂(Fe(Ⅲ)/H2O2)反应产生具有强氧化能力的羟基自由基(·OH)进而可以无选择性降解有机污染物的一种高级氧化技术。Fenton氧化技术所需设备和操作简单、反应条件温和、反应速率快和可以深度去除有机污染物,这些特点使得Fenton氧化技术在有机污染水体和土壤修复等方面具有很好的应用前景。
  虽然传统的Fenton氧化技术(Fe(Ⅲ)/H2O2)已经纯熟,但在传统Fenton(Fe2+/H2O2)体系中,亚铁离子(Fe(Ⅱ))和双氧水(H2O2)反应(76 M-1s-1)产生具有强氧化能力的羟基自由基(·OH)同时也产生了三价铁离子(Fe(Ⅲ)),而Fe(Ⅲ)与H2O2反应(0.02 M-1 s-1)再生成Fe(Ⅱ)的过程是非常缓慢的,并且Fe(Ⅲ)在溶液中容易沉淀,使得体系中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环效率较低,导致H2O2不能持续分解利用率低。此外,传统Fenton反应需要在较低的pH(2.0-3.5)条件下进行,反应后铁离子很难分离出来重复使用,严重阻碍了传统Fenton氧化技术的实际应用。因此,拓宽pH适用范围以及实现高效的Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环是提高Fenton氧化技术效率的关键所在。异相Fenton技术可以拓宽Fenton体系的pH工作范围,实现铁源的重复利用。然而,异相Fenton体系中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环效率更低,导致H2O2分解效率低下。目前有大量文献报道,有机配体(例如乙二胺四乙酸(EDTA)等)等能通过与铁离子络合有效抑制铁离子沉淀来提高异相Fenton体系的氧化效率,但EDTA等非还原性的配体不仅不能提高异相Fenton体系中的Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环效率,还因其难降解而提高了二次污染的风险。此外这类络合能力强的配体还会导致异相Fenton体系中铁离子大量溶出(2.8-14 mg/L),其反应依然遵循均相Fenton反应过程,无法解决铁催化剂的回收和再利用。本文旨在利用环境中广泛存在的天然有机小分子调控异相Fenton体系中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环,从而提高异相Fenton体系中双氧水分解效率、有机污染物降解效率以及拓宽异相Fenton体系的pH适用范围。本论文的具体研究内容如下:
  1.本论文考察了抗坏血酸还原Fe(Ⅲ)的能力以及促进铁离子还原溶解的能力,结果显示抗坏血酸可以高效地还原Fe(Ⅲ)为Fe(Ⅱ),并与硫酸相比具有明显地促进铁离子溶解的能力。将抗坏血酸加入到Fe@Fe2O3纳米线异相Fenton体系中后,有机污染物的降解效率得到显著地提高。通过检测甲草胺降解过程中溶解性铁离子种类及相应浓度变化,证实抗坏血酸可以促进Fe@Fe2O3纳米线表面铁离子的还原溶解,同时也提高了溶液中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环效率。此外加入抗坏血酸之后Fe@Fe2O3纳米线异相Fenton体系中甲草胺的降解速率与均相Fenton体系中甲草胺的降解效率相比提高了38-53倍。这是因为抗坏血酸的加入不仅可以提高溶液中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环效率,同时也提高了Fe@Fe2O3纳米线表面的Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环效率,使得H2O2持续不断分解产生大量的·OH来高效去除有机污染物。抗坏血酸不仅能促进有机污染物在Fe@Fe2O3纳米线异相Fenton体系中的降解,自身也随污染物一起降解和矿化,避免了二次污染。通过对比反应前后的Fe@Fe2O3纳米线样品发现,反应后的Fe@Fe2O3纳米线形貌和结构保持良好,并具有很好的循环再利用性能,经过六次循环之后,60分钟内甲草胺仍能完全降解。此外,提高反应初始pH值,抗坏血酸/Fe@Fe2O3纳米线异相Fenton体系降解甲草胺的能力下降,但在pH6.7的条件下,甲草胺降解效率仍然达到了25%,说明在近中性条件下抗坏血酸依然可以促进Fe@Fe2O3纳米线分解H2O2降解有机污染物。
  2.我们利用羟基氧化铁(α-FeOOH)、H2O2和还原性弱配体羟胺构建高效的表面Fenton体系。该系统能在pH5条件下快速降解染料(罗丹明B、甲基橙和亚甲基蓝)、农药(阿特拉津和五氯酚)和抗生素(林可霉素、四环素和氯霉素)等一系列有机污染物。在这个表面Fenton反应系统中,羟胺首先吸附在α-FeOOH表面与表面Fe(Ⅲ)配位,再通过电子传递将表面Fe(Ⅲ)还原成表面Fe(Ⅱ),表面Fe(Ⅱ)与吸附在α-FeOOH表面的H2O2反应产生表面·OH和表面Fe(Ⅲ)。我们利用电子自旋共振技术(ESR)证实了系统中有·OH产生,同时加入F-将·OH从α-FeOOH表面分离出来之后,溶液中检测到的·OH含量提高,进一步说明了在α-FeOOH表面的确产生了·OH。反应中产生的表面Fe(Ⅲ)继续被羟胺还原,从而在α-FeOOH表面实现了高效的Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环,使得H2O2持续分解以及有机污染物的高效降解。α-FeOOH-HA/H2O2表面Fenton体系降解甲草胺的效率明显均相Fenton反应体系,并具有较宽的pH适用范围,在初始pH值为8的条件下,60分钟内甲草胺去除效率仍可达到50%。反应后的α-FeOOH形貌和结构保持良好,循环使用性能不仅得到了保持还有上升的趋势,这是因为通过羟胺还原,α-FeOOH表面Fe(Ⅱ)含量提高,使其分解双氧水产生·OH的能力也得到了提高。羟基氧化铁、还原剂、双氧水在环境中广泛存在,构建表面Fenton体系具有重要的环境意义。
  3.虽然异相Fenton体系具有较宽的pH适用范围,但在中性及碱性条件下降解有机污染物的效率依然很低。而实际存在很多中性和碱性的污染环境,例如沉积物系统一般处于弱碱性,石化、造纸和纺织等行业生产过程中产生的含高浓度有机物废水一般呈碱性。因此,有必要构建在中性和碱性条件下依然高效的异相Fenton反应体系。在本文中我们考察了二水草酸亚铁(FeC2O4·2H2O)在pH7至12条件下分解双氧水的能力,以及有机物苯甲酸、甲草胺和罗丹明B在此异相Fenton体系中的降解情况。实验结果表明,FeC2O4·2H2O/H2O2中性至碱性Fenton反应体系中,在初始反应pH11的条件下,120分钟内苯甲酸可以降解完全。我们利用电子自旋共振技术(ESR)证实了在初始pH7至12的条件下的FeC2O4·2H2O/H2O2反应系统中均有·OH产生,但pH12条件下,·OH累积产量很少,不足以将苯甲酸降解完全。通过高分辨透射电镜(HRTEM)我们观察到FeC2O4·2H2O是由片组装而成的块体结构,虽然反应后FeC2O4·2H2O的片状边缘被腐蚀,但仍然保持良好的结晶性,初始pH7和11条件下,FeC2O4·2H2O均具有良好的循环再利用性能。循环六次之后,在pH7条件下,20分钟内苯甲酸降解完全,在pH11条件下,120分钟内苯甲酸仍可以降解完全。对反应前后的FeC2O4·2H2O进行穆斯堡尔谱表征,结果表明,反应后的FeC2O4·2H2O有部分被氧化生成草酸铁,没有检测到其他氧化产物。相比之下,硫酸亚铁和其他铁矿物/草酸中性至碱性条件下分解双氧水效率很低。说明FeC2O4·2H2O独特的结构使之具有在较高pH条件下高效分解双氧水的能力。
  4.将Fenton氧化技术用于有机污染地下水原位修复,需要外加亚铁离子或铁基材料,不仅存在材料注入困难的问题,也提高了修复成本,增加了二次污染的风险。与地下水共存的沉积物中含有丰富的铁基矿物,在本文中我们考察了利用抗坏血酸活化沉积物中含有的铁基矿物提高其分解双氧水的能力,进而实现构建高效有机污染地下水原位Fenton氧化修复体系。通过X射线粉末衍射以及穆斯堡尔谱技术对沉积物样品进行表征,检测到沉积物样品中含有赤铁矿、针铁矿、绿泥石和蒙脱石等含铁矿物。通过元素分析测试证实铁元素在沉积物样品中均匀分布。将沉积物与水按5 g/30mL的比例混合来模拟沉积物与地下水共存的状态,由于抗坏血酸具有络合能力和还原性,抗坏血酸吸附在沉积物表面与铁离子配位,进而发生由抗坏血酸向表面Fe(Ⅲ)的电子转移过程,使得沉积物表面原位产生更多的表面Fe(Ⅱ)。并且,抗坏血酸的加入可以提高沉积物分解H2O2的效率。我们利用ESR证实了加入抗坏血酸的沉积物分解H2O2系统中产生了·OH。虽然抗坏血酸的加入导致沉积物系统的pH值由8.9下降至5.7,但这一过程不仅没有提高体系中溶解铁浓度,并且随着反应的进行,沉积物系统的pH值又逐渐上升至8.3,说明这种加入抗坏血酸调控Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环的方法对沉积物系统环境影响较小。沉积物/抗坏血酸/双氧水系统可以有效降解对氯硝基苯、甲草胺、氯霉素以及罗丹明B等一系列有机污染物。通过柱实验模拟真实状态下向对氯硝基苯污染地下水中注入抗坏血酸和双氧水利用沉积物中存在的含铁矿物进行原位化学氧化修复,实验结果表明,双氧水的分解效果和对氯硝基苯的降解效果都十分理想,同时抗坏血酸随对氯硝基苯一起降解,可以有效避免二次污染。
摘要:赤铁矿广泛存在于自然界,不可避免地影响各种污染物的迁移转化。抗坏血酸根与赤铁矿晶面的相互作用表明,抗坏血酸根在赤铁矿{001}晶面的双齿单核配位比在赤铁矿{012}晶面的单齿单核配位更有利于铁的还原溶出过程。抗坏血酸根在赤铁矿不同晶面上的两种不同构型用于催化H2O2分解来降解除草剂甲草胺。
摘要:前人多采用不规则纳米颗粒来研究赤铁矿对环境污染物迁移转化的影响,且缺乏有效实验表征和理论计算手段,无法在原子层次上深入理解铁循环涉及的污染物吸附脱附、氧化还原及电子转移过程。我们提出可控合成出不同晶面暴露的赤铁矿纳米晶,利用扩展X射线吸收精细结构光谱、衰减全反射傅里叶红外光谱等现代表征技术,并结合密度泛函理论计算手段,系统地研究典型环境污染物在赤铁矿不同晶面上吸附/脱附和氧化还原以及电子转移过程,阐明赤铁矿晶面依赖的环境污染物吸附和转化特性,籍此在原子水平上揭示赤铁矿的环境效应,理解红壤中复杂的地球化学循环过程,阐明红壤中铁循环与污染物迁移转化之间的内在联系,并通过铁循环调控实现环境治理和修复。
摘要:本文以甲草胺为目标污染物,着重研究了盐酸羟胺促进针铁矿异相Fenton氧化降解有机污染物的动力学过程以及机理。盐酸羟胺的加入,可以加速针铁矿表面铁循环,从而大大地提高了双氧水在针铁矿表面的分解效率以及羟基自由基的生成速率,进而促进污染物的氧化降解。本文详细研究了甲草胺在这个氧化体系中的降解效率,脱氯和脱氮情况,总有机碳的去除效率,以及甲草胺的降解路径。
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